Fig. 1. The first ultrafast spin dynamics signal measured for Ni film hit by femtosecond laser pulse. Signal was detected by means of magnetooptical Kerr effect.1)

[그림 1]에서 볼 수 있는 것처럼 펌프빔과 프로브빔의 상대적인 시간지연(time delay, Δt)에 따라 측정된 자기광효과 신호가 크게 변화하게 된다. 특히 시간지연이 0인 부근, 즉 펌프빔이 시료에 조사된 직후 피코초 이하 시간스케일에서는 자성신호가 급격히 떨어지는 초고속 탈자화(demagnetization)가 나타나고 이후 피코초 이상 시간스케일에서 다시 재자화(remagnetization)가 관찰되는 것에 유의하자. 스트로보스코피 측정법의 특성상 이러한 경향은 초당 수백만 번 이상의 반복실험에서 나타나는 평균적인 경향으로, 초기에 정렬되어 있는 자화(magnetization)가 펨토초 레이저에 의해 정렬이 깨어지며 탈자화되고 이후 서서히 재자화되는 경향을 보여주고 있다. 그래프상에는 보여지진 않지만 시간지연을 충분히 길게 하여 대체로 나노초 시간스케일이 되면 시료가 완전히 재자화되어 초기상태로 회귀하게 된다. 레이저 펄스가 에너지와 각운동량을 가지므로 이를 시료에 전달하여 순간적인 탈자화를 일으킬 수 있다는 것은 일견 쉽게 예상될 수 있다고 생각될 수 있으나, 실제 광이 전달한 에너지와 각운동량이 고체 내의 스핀, 전자, 격자에 어떻게 전달되고 이들이 어떻게 상호작용하는지에 대해서는 최초 논문에서 명확히 설명되지 못했다. 이후 Koopman을 비롯한 많은 물리학자들이 광을 이용한 실험의 근본적인 유효성에 대한 의문을 제시하였고,2) 고체 내에서 레이저 펄스에 의한 다양한 메커니즘들이 이후 제시되어 왔다.3)4) 불행하게도 현재까지도 광여기에 의한 초고속 탈자화와 재자화에 관련된 스핀동역학에 대한 많은 이론과 모델이 제시되고 있지만, 아직까지 결정적이고 종합적인 이해를 줄 수 있는 그림이 완성되었다고 보기는 어려운 상황이다.

가속기를 활용한 초고속 스핀동역학 연구

한편, 초고속 스핀동역학 분야가 많은 관심을 끌게 되면서 초고속 스핀동역학의 실험방법으로서 주로 활용되어온 자기광 효과가 펨토초 시간스케일에서 어느 정도 유효할 수 있는지에 대한 근원적 의문이 제기되었다. 이와 함께 방사광 가속기를 활용한 초고속 스핀동역학 연구가 각광받게 되었는데, 그 이유는 방사광 X선을 사용하여 실험을 할 경우 전자가 속해있는 흡수밴드(absorption edge) 에너지에 맞게 X선 파장을 선택하여 실험을 할 수 있어, 보다 정확하고 직접적인 스핀동역학 관찰이 가능하기 때문이다.

방사광 X선은 에너지영역에 따라 연(soft) X선과 경(hard) X선으로 나뉘는데, 일반적으로 강자성 물질의 자성상태 실험에 많이 활용되는 것은 연 X선 영역의 광이다. 방사광 X선 에너지를 정확히 조절하여 시료에 조사하면 특정원소의 core level 전자를 선택적으로 여기시킬 수 있게 된다. 일반적으로 Fe, Co, Ni과 같은 강자성 전이금속에 대해서 실험을 진행할 때 좌/우 원편광을 갖는 X선을 조사하여 2p 전자를 3d 상태로 여기시키게 되는데, 강자성체의 경우 3d 에너지밴드가 스핀의존성을 갖고 있으므로, 결과적으로 시료의 자화상태에 따라 X선 흡수율이 달라지게 된다. 즉, 시료의 자화상태를 고정하고 조사되는 X선의 좌/우 원편광을 변화시키면 X선 흡수율이 변화하게 되는데, 이를 XMCD(X-ray magnetic circular dichroism)이라 한다. 이를 통해서 자성시료를 측정할 경우 시료의 스핀과 오비탈에서 기여하는 자화모멘트를 직접 측정할 수 있게 된다. 일반적으로 XMCD는 정적인 상태로 측정하지만, 특정한 실험 환경에서 광으로 시료를 펌프하고 X선의 XMCD로 프로브를 하여 펌프-프로브 스트로보스코피 실험이 가능하다.

Fig. 2. Example of ultrafast spin dynamics signal measured by XMCD at synchrotron light source.4)

Fig. 3. Example of XMCD signal measured for Co/Pt multilayer at Pohang XFEL.5)

방사광 X선을 활용한 초고속 스핀동역학 실험을 통해 [그림 2]의 결과와 같이 펨토초 레이저에 의해 변화하는 XMCD 신호가 측정되면서 실제로 시료 내의 자기모멘트가 변화하고 있음을 확인할 수 있다. 방사광 가속기를 이용한 초고속 동역학 실험의 경우 2-bunch mode와 같은 특별한 운영모드나 펨토슬라이싱(femtoslicing) 기술과 같은 고난도 실험법이 필요하여 쉽게 접근할 수 있는 측정이라고 할 수는 없다. 이러한 3세대 방사광 가속기 활용 실험뿐 아니라 전 세계적으로 새롭게 건설되고 있는 4세대 가속기인 X선 자유전자레이저(X-ray free electron laser)를 활용한 초고속 스핀동역학 실험도 이 분야 연구에 앞으로 중요한 기여를 할 수 있을 것으로 기대된다. 포항에 건설된 4세대 가속기를 이용한 XMCD 측정도 [그림 3]과 같이 성공적으로 진행된 바 있다.

초고속 스핀동역학에 의한 THz 방출

펨토초 레이저에 의해 나타나는 탈자화/재자화 스핀동역학 과정에서는 빠른 시간 스케일의 자화 변화가 나타나면서 시료는 필연적으로 빛을 방출하게 된다. 뿐만 아니라, 이 과정에서 시료 구조에 따라 자화 변화에 따라 기인되는 초고속 전자이동도 함께 발생할 수 있어 다양한 메커니즘으로 발생된 빛이 방출될 수 있다. 이러한 자화 및 전자의 동역학 시간스케일이 대략 피코초 및 그 이하 영역에 해당하므로 방출되는 빛은 THz 영역에 해당하게 된다. 

Fig. 4. THz emission from Fe film with various fluences. (Inset: THz peak observed for Ni, Fe, and Co).6)

가능한 다양한 메커니즘 중 자성시료에서 발생할 수 있는 가장 간단한 THz 발생 메커니즘은 레이저 펄스에 의해 시료의 탈자화/재자화가 나타날 때 존재해야 하는 전자기파 방출이다. 탈자화/재자화, 특히 탈자화는 피코초 이하 영역에서 자화변화를 발생시키고 Maxwell 방정식에 따라 자화에 대한 시간의 2차미분에 비례하는 세기의 전기장을 갖는 빛이 유도된다. 이러한 전자기파 방출은 자화변화가 존재하는 모든 자성체에서 보편적으로 관측되어야 한다. [그림 4]의 그래프는 30 nm 두께의 Fe 자성박막에 다양한 세기의 레이저 펄스가 조사되었을 때 발생하는 탈자화에 의해 방출된 THz파의 전기장 프로파일을 보여준다. 레이저 세기에 따른 스케일을 조정할 때 모든 THz 전기장 모양이 오차범위 내에서 거의 일치하는 것을 보여주며, 이는 모든 경우에 대하여 레이저 펄스에 의한 Fe 박막의 탈자화라는 동일한 메커니즘으로 THz파가 발생되었음을 의미한다. 그림의 inset은 레이저 펄스 세기에 따라 발생하는 THz파의 최대 진폭을 그래프로 그린 것으로, Ni, Fe, Co 모든 경우에 대해 유사한 경향성을 가지고 레이저 세기에 비례하여 진폭이 증가함을 확인해준다.

Fig. 5. THz electric field profile from 3-nm Co/x-nm Ta (x = 1, 2, 3, and 5 nm).7)

그러나 상기하였듯이, 자성시료에 레이저 펄스를 조사할 때 THz가 발생되는 메커니즘은 탈자화에 의한 전자기유도뿐만이 아니며, 또 다른 주요한 메커니즘으로 역 스핀홀 효과(Inverse spin Hall effect, ISHE)가 있다. 자성박막이 레이저 펄스에 의해 탈자화되는 과정에서 감소되는 자화에 의해 자성박막에 이웃한 박막으로 순간적으로 초고속 스핀전류가 흐르고, 이러한 스핀전류가 ISHE에 의해 비슷한 시간스케일의 전류를 유도하여, 결과적으로 이러한 전하이동에 의해 THz가 발생할 수 있게 된다. 만약 전도도를 무시할 수 없는 물질이 자성박막에 이웃한 박막으로 배치되어 있다면 ISHE 또한 어느 정도 보편적으로 존재할 수 있게 된다.

이러한 ISHE에 의한 THz 발생은 자성박막과 이웃하는 박막 간의 계면을 필요로 하므로, 대체로 두께가 얇은 2중박막에서 그 효과가 더 크게 발견된다. [그림 5]에서 보여지는 것처럼 강자성 Co 금속박막과 비자성 Ta 금속박막으로 이루어진 시료에 레이저 펄스를 조사하면 그림과 같은 THz파가 발생되는데, 이때 계면의 ISHE 조건에 의해 Ta 박막의 두께에 따라 발생되는 THz파의 위상이 반전되는 것을 확인할 수 있다. 물론 얇은 박막의 경우에도 탈자화에 의한 전자기유도에서 발생되는 THz파 발생 역시 항상 존재한다. 따라서 초고속 스핀동역학과 이와 연계된 THz 발생을 연구하는 데에는 전자기유도와 ISHE 등의 다양한 가능성을 다각적으로 고려하여 종합적으로 판단해야 함을 알 수 있다.

초고속 자기냉각 효과

초고속 스핀동역학에 대한 연구는 그 자체로 학문적인 중요성을 가질 뿐 아니라, 서론에서 밝힌 바와 같이 초고속으로 동작하는 스핀트로닉스 소자 구현을 위해서도 꼭 필요하다. 스핀트로닉스에 대한 응용 이외에도 폭넓은 잠재력과 활용성을 갖고 있는데, 여기에서는 초고속 스핀동역학과 자기냉각효과 간의 관계에 대해서 간단히 논해보자.

자기냉각 현상은 자성시료에 자기장을 가하면 자성시료 내의 자화가 걸어준 자기장 방향으로 정렬하게 되면서 엔트로피가 감소하는 현상에 기반한다. 물론 실제 냉각 효과를 거두려면 자성매질이 아니라 주변 시스템을 냉각시켜야 하므로 단열과정과 열교환 과정을 포함한 열순환과정을 포함하지만, 기본적으로는 자기장으로 정렬된 자화로 인해 엔트로피가 감소하는 것이 자기냉각 현상의 핵심이다.8) 현재까지의 자기냉각현상 또는 자기열량효과에 대한 연구는 주로 평형상태, 즉 고체를 구성하는 전자, 스핀, 격자 간의 온도가 동일한 평형을 이룬 상태에 대해 진행되어 왔으나 초고속 시간스케일의 자기열량효과에 대해서는 연구가 되어있지 않았다. 

Fig. 6. Magnetic cooling by external magnetic field with femtosecond laser pulse pumping.9)

펨토초 레이저로 여기된 자성시료의 경우 펨토초-피코초 시간영역에서 순간적으로 정렬이 흐트러진 자화배열을 갖게 되는데, [그림 6]에서 보여지는 바와 같이 자기장이 가해진 그림 6a의 경우는 자기장이 가해지지 않은 그림 6b의 경우에 대비하여 이론적으로 자기냉각효과를 보여야 한다. 특히 이와 같은 초고속 시간스케일에서는 전자, 스핀, 격자가 동일 온도가 아닌 비평형 영역이므로 해석과 분석에 특별한 주의를 기울여야 한다. 자성특성이 매우 잘 알려진 Co/Pt 박막에 대해서 자기광효과를 이용하여 초고속 스핀동역학을 관측하고 3TM(3-temperature model)을 이용하여 체계적으로 분석한 결과, 피코초 이내 시간스케일에서 전자 및 격자와 열적으로 분리된 상황에서 스핀시스템이 외부자기장에 의해 자기냉각효과에 의해 냉각됨을 확인할 수 있었다. 또한 비평형 상태의 자기냉각효과는 스핀시스템이 전자 및 격자와 분리되어 매우 작은 비열을 갖게 됨에 따라, 비록 매우 짧은 시간스케일이지만 100 K 이상의 거대자기냉각효과가 존재함을 확인할 수 있었다.

Fig. 7. Schematic of energy interaction among nonthermal electron, thermal electron, lattice, and spin subsystems.10)

이와 같이 펨토초 레이저 펄스로 여기된 자성체에 대한 초고속 스핀동역학은 충분한 펄스에너지가 펌핑된다면 극초반 시간스케일에서 전자, 스핀, 격자가 모두 열적으로 분리된 비평형 상황을 갖게 된다. 이때, 전자의 경우 많은 뜨거운 전자(hot electron)들이 생성된다. 일부 전자들은 페르미-디락 분포가 열적으로 완화되는 정도에서 더 나아가 페르미-디락 분포에서 벗어난 에너지영역에 순간적으로 존재할 수도 있게 되는데[그림 7], 이러한 비열적(nonthermal) 전자들이 초고속 스핀동역학에 어떤 영향을 미치는지는 아직 많은 연구가 되어있지 않지만, 레이저 펄스의 세기가 극단적으로 커지는 경우 비열적 전자들이 페르미-디락 분포를 따르는 열적 전자와 스핀/격자 시스템과 무시할 수 없을 정도로 상호작용하며 초고속 스핀동역학에서 역할을 할 수 있다는 결과도 보고되었다.10)

요 약

본 특집에서는 초고속 스핀동역학의 연구경향을 소개하였다. 펨토초 레이저 펄스에 의해 발생하는 탈자화 및 재자화에 대한 측정분석으로 시작된 초고속 스핀동역학 연구는 현재까지 매우 활발하게 진행되어오고 있다. 대표적인 측정방법으로 자기광효과와 방사광 X선 기반 XMCD 효과를 소개하였다. 최근 연구경향으로서 초고속 스핀동역학에서 발생하는 THz파와 초고속 자기냉각효과 등에 대한 연구내용을 소개하였다.