박막을 단결정으로 성장한다는 것은 불가능하다고 알려져 왔다. 그 이유는 다른 물질의 기판 위에서 박막이 성장되기 때문이다. 물론 같은 물질 위에 박막을 성장하는 것을 호모에피탁시(homoepitaxy)라고 한다. 그러나 기판 물질과 같은 박막을 성장할 일이 과연 얼마나 있을까? 대부분의 박막성장은 예상할 수 있는 것처럼 기판물질과 다른 박막을 성장하는 이종에피탁시(heteroepitaxy)이다. 이 경우에 고려해야 할 중요한 문제는 격자불일치(lattice mismatch)이다. 격자 불일치로 인해 형성되는 전위(dislocation), 낱알 경계(grain boundary) 등 박막 내부 구조결함들을 억제하는 것은 재료 분야, 반도체 산업 분야 등에서 가장 긴급하게 해결해야 할 문제 중의 하나이다. 

일반적으로 기판상에 박막을 성장하는 경우를 생각해보면 2인치 기판 위에 20‒30 nm 간격으로 핵이 형성되는 실험적 결과를 바탕으로 계산해 보았을 때 조(trillion) 단위의 핵들이 형성된다 할 수 있다. 이렇게 초기에 형성된 핵들이 모두 하나의 방향을 갖고 단결정이 된다는 것은 쉽게 상상하기 힘들다. 그러나 완벽하게 몇 가지의 조건을 만족시켜 주면 박막 스스로 그러한 방향으로 성장하게 된다. 그 몇 가지의 조건을 이 논문에서 잘 제시하고 있다. 

본 연구진이 새롭게 도입한 원자스퍼터링 에피탁시(ASE)는 지난 논문에서도 상세히 기술하였지만(Nature 603, 434-438 (2022)) 장비를 업그레이드하는데 초점을 두지 않고 장비에 존재할 수 있는 여러 가지의 노이즈를 제거하는데 초점을 두었다. 그러한 결과로 ASE 시스템에 의한 박막성장은 기존에 알려져 있던 Volmer-Weber mode (island formation), Frankvan der Merwe (layer-by-layer), Stranski-Krastanov (layer-plus-island) mode를 따르지 않고 독자적인 island-plus-layer mode로 성장한다. 가장 핵심적인 차이점은 스퍼터링 과정에서 원자들을 개별적 입자로 공급한다는 것이다. 이렇게 스퍼터링 과정이 균질하고 일관된다면(coherent, uniform) 박막은 예상하는 이론적 모델을 따라 성장한다. 

박막은 초기 성장에서 3가지 단계를 거치며 성장한다. 초기 1단계에서 기판상에 떨어진 원자들은 자기들끼리의 응집에너지 때문에 나노방울(nanodroplet)을 형성한다. 이때 나노방울들은 결정학적으로 사파이어 기판상에서 ABC.. 혹은 ACB.. 등의 두 가지 층쌓기 중 하나만을 가질 수 있다. 같은 층쌓기 순서를 갖는 나노방울들은 성장이 일어나면서 만나서 하나의 배향(orientation)으로 통합이 되지만 다른 층쌓기 순서를 갖는 두 나노방울들은 이때 낱알 경계나 쌍결정입계를 형성할 수 있다. 초기 2단계에서 나노방울들은 옆의 다른 나노방울들과 합병하는 과정(merging process)을 겪게 된다. 이때 이들의 합병이 얼마나 결맞게(coherent) 동일한 면을 형성하면서(coplanar) 진행되느냐가 중요한 부분이 된다. 이 단계에서 나노방울들은 방울의 지름을 키우는 것이 아니라 옆의 빈공간을 채우기 때문에 증착은 진행되지만 박막의 두께는 멈춰있는 단계를 겪게 된다. 이렇게 2단계에서 결맞고 동일 평면적으로 잘 이어지면 3단계에서 층으로 박막이 성장하게 된다. 여기서 한 가지 중요한 것은 성장과정이 잘 진행되면 낱알 경계의 형성을 0으로 줄일 수 있다는 것이다. 물론 쌍결정입계는 피할 수 없지만 평면내(in-plane) 배향들이 대칭성을 완벽하게 만족하고 평면외(out-of-plane) 방향으로 완벽하게 정렬된다. 박막이 초기 성장에서 방울을 형성하지 않고 처음부터 완전한 layer로 성장하게 된다면 1 nm 이하 두께의 박막을 성장하는 일이 쉽게 가능할 것이다. 그러나 이러한 과정은 구리 원자 간의 응집에너지와 방울의 표면장력, 방울과 기판 간의 흡착에너지에 의존하기 때문에 처음부터 바로 층으로 성장하도록 하는 일은 연구가 더 필요하다. 

본 연구는 성장초기를 실험적으로 이론적으로 설명하였고 전기적, 광학적 측정을 통해 검증이 되었으며 박막연구의 새로운 기원으로 활용이 될 것으로 기대된다.