정준우, 김영근, 윤성우, 배성재, 이기웅, Arjan F. van Loo, Yasunobu Nakamura, 오선정, 성태현, Sergey Uchaikin, 김진의, Yannis Semertzidis, Phys. Rev. Lett. 133, 051802 (2024).

▲ (위) 이번 연구에 사용된 실험 장비. 여러 스테이지와 복잡한 신호선들로 구성된 냉각장치(중앙) 하단에 공진기가 설치되어 있다. 이 공진기는 12 tesla 초전도 자석(우측 하단) 안에 삽입된다. (아래) 삼중방 피자 공진기 안의 시뮬레이션된 전기장 분포. 각각의 셀은 마치 하나의 작은 공진기 역할을 하며 주어진 부피를 최대한 이용하면서 공진 주파수를 늘릴 수 있게 한다.

최근 암흑물질에 대한 관심은 과학계뿐만 아니라 대중 사이에서도 크게 증가하고 있다. 다양한 영화, 소설, 게임 등에서 암흑물질을 다루며 많은 이들의 상상력을 자극하고 있다. 암흑물질은 우주의 초기 은하 형성 과정에서 필수적인 역할을 했던 것으로 여겨지며, 이를 설명하기 위한 다양한 후보들이 제안되고, 활발한 연구가 진행되고 있다. 그중에서도 ‘액시온’은 특히 주목받고 있다. 구글이 새로운 중앙처리장치에 ‘액시온’이라는 이름을 붙인 것만 보아도 그 중요성을 잘 알 수 있다.

원래 액시온은 암흑물질과는 전혀 다른 문제를 해결하기 위해 제안된 입자이다. 이는 자연계의 기본 상호작용 중 하나인 강한 핵력과 관련된 대칭성 문제를 이론적으로 해결하기 위해 도입되었다. 하지만 우주 초기에 생성된 액시온은 우리가 일반적으로 관찰할 수 있는 입자들과 거의 상호작용하지 않는 특성을 지닐 수 있다. 이러한 특성은 암흑물질이 가져야 하는 중요한 속성 중 하나로, 액시온을 암흑물질의 매우 유력한 후보로 부각시켰다. 요약하자면, 액시온 암흑물질은 현대 물리학이 직면한 두 가지 근본적인 질문을 동시에 해결할 수 있는 매우 매력적인 해결책이다.

액시온 암흑물질은 매우 작은 질량을 가지고 있으며, 우리 주변을 마치 물결처럼 진동하며 떠다닌다고 여겨진다. 이 입자가 자기장과 만나면, 그 질량에 상응하는 주파수의 전자기파로 변환된다. 그러나 예측되는 전자기파의 세기는 화성에서 발신된 핸드폰 신호가 지구에서 검출되는 정도로 매우 미약하다. 이러한 미약한 전자기파는 공진기라는 장치를 통해 증폭되어 검출될 수 있다. 이는 마치 라디오에서 주파수를 조절하여 원하는 음악 채널을 찾는 원리와 유사하다.

문제는 액시온의 질량, 즉 변환된 전자기파의 주파수를 전혀 알 수 없다는 점이다. 그래서 공진기의 주파수를 조금씩 조정하면서 탐색해야 한다. 게다가 액시온 신호의 세기는 이론적 모델에 따라 매우 다를 수 있다. 이로 인해 탐색해야 할 주파수 범위가 매우 넓어, 최신 기술을 동원하더라도 모든 주파수 영역을 조사하는 데 수세기가 걸릴 것으로 예상된다.

최근 10여 년 동안 액시온 질량을 예측하기 위한 많은 이론적 연구가 진행되었다. 이는 몇 가지 우주론적 가정을 바탕으로 우주를 시뮬레이션하여 액시온 암흑물질의 가능한 질량을 추정하는 작업이다. 그러나 대부분의 예측은 현재 민감한 실험으로 탐색되고 있는 주파수 범위보다 훨씬 높은 범위에 분포되어 있다. 흥미로운 점은 여러 연구 그룹이 독립적으로 예측한 액시온 질량이 20에서 30 μeV(주파수로 4.8에서 7.2 GHz) 사이에서 일치한다는 것이다.

이를 바탕으로 기초과학연구원 액시온 및 극한상호작용 연구단의 고주파수팀(High-Frequency Team)은 이 특정 질량 영역에서 암흑물질 액시온의 존재를 실험적으로 탐색하기 위한 연구를 수행했다. 연구팀은 냉장고 자석의 약 천 배에 해당하는 12 Tesla의 강력한 자기장을 생성하여 액시온이 마이크로파로 변환되도록 유도했다. 이 자기장 안에는 액시온 질량에 맞춰 설계된 다중방 공진기(일명 피자 공진기)를 설치하였다.

또한, 연구팀은 초전도체 기반의 양자 증폭기를 사용하여 전기적 잡음을 최소화하고, 수치 알고리즘을 통해 최적의 동작 조건을 설정하여 효율성과 신뢰성을 높였다. 이 실험은 액시온 연구단이 독자적으로 개발한 기술들을 활용하여 KSVZ 액시온과 같은 보편적 모델을 탐색할 수 있는 뛰어난 감도를 구현했다. 실험 결과, 22 μeV 영역에서 KSVZ 액시온이 암흑물질로 존재할 가능성을 90% 신뢰 수준으로 배제할 수 있었다. 이는 해당 질량 범위에서 현재까지의 실험중 최고 수준의 민감도를 보여주는 결과이다.

액시온 암흑물질 탐색은 마치 건초더미 속에서 바늘을 찾는 것과 같다. 그러나 바늘의 대략적인 위치를 알고 있다면 훨씬 더 빠르게 찾을 수 있을 것이다. 본 연구는 이론적 예측에 기반하여 실험을 설계하는 중요성을 강조하며, 차세대 탐색 실험의 방향성을 제시한다.

조용찬, 이수형, 왕레이, 이윤희(KRISS), 김성흔, 이현희(PAL), 이근우(KRISS), Nat. Commun. 15, 3117 (2024).

액체-결정 상전이의 첫 번째 과정은 핵생성이다. 핵생성은 결정뿐 아니라, 이슬이 생기는 응결, 기포 발생, 제약, 소금 및 다양한 나노분말 생성 등 일상 생활에서 흔히 발견할 수 있으며, 다양한 산업에서 활용되고 있다. 전통적인 핵생성 이론 (classical nucleation theory, CNT)에 따르면, 준안정 상태의 과포화된 용액 내의 원자 혹은 분자는 밀도 요동에 의해 결정핵을 형성하고, 결정핵의 체적 자유에너지가 표면에너지보다 크게 되는 임계 크기를 넘어서면 지속적으로 성장한다. 이때 밀도 요동은 구조와 밀도 변화가 동시에 일어난다. 하지만 최근, CNT의 단일 단계 핵생성(single step nucleation)과는 달리 과포화 용액에서 용액 내 국소공간에서 밀도가 높아지는 고밀도 액체 덩어리, 혹은 비정질 나노 입자, 혹은 단위 나노 결정 등의 준안정 중간상(metastable intermediate phase, MIP) 등이 먼저 발생한 후 이러한 MIP 내에서 구조 변화가 발생하는 2단계 핵 생성(TSN) 과정이 보고되고 있으며, 이는 비 고전적 핵생성으로 알려져 왔다. 또한 이는 다중 결정화 경로를 야기하는 원인으로 예측되어 왔다.

▲ KDP와 ADP 수용액의 구조인자. KDP와 ADP 수용액을 정전기 부양(electrostatic levitation, ESL) 기술로 부양시켜 과포화도를 최대 5배 이상 증가시키고 방사광 X-선을 이용하여(Pohang Acceleration Laboratory, PAL 1C and 5A beam lines) 초과포화도에 따른 용질의 분자구조를 측정함.

따라서, 결정핵생성 과정 중, MIP 형성과 이에 따른 다중 결정화 경로를 정확히 규명하기 위해서는, 용액 구조(특히 용질 구조)의 변화를 과포화의 함수로 조사해야 한다. 본 연구팀은 한국표준과학연구원(KRISS)이 확보하고 있는 정전부양장치(electrostatic levitation technique, ESL)와 방사광 X선 산란장치(Pohang, Light Source II 5A, 1C)를 융합하여 극단적으로 과포화된 KDP (KH₂PO₄) 수용액의 구조적 변화를 농도의 함수로 조사하였다. 연구팀은 수용액을 정전기부양장치로 공중에 부양시킨 후 용액의 물분자를 지속적으로 증발시켜 용액의 농도가 포화농도의 최대 5배(S=5.0) 이상까지 증가시켰으며, 실시간으로 X-선 산란 실험을 수행하여 수용액 내 용질의 구조변화를 측정하는 데 성공하였다. 이를 통해 KDP 수용액 내의 용질인 H₂PO₄ 음이온 분자의 구조가 과포화도 S=3.2 이상에서 변하는 solution-solution transition 현상을 실온에서 관찰하였다. 또한 Reverse Monte-Carlo simulation을 통해 용질의 분자 대칭성이 S=3.2 부근에서 C2v에서 C1로 변함을 보고하였다. Solution-solution 상전이 후 용액은 주로 150 K에서 발견되는 monoclinic 구조의 준안정상으로 변한다. Monoclinic 결정구조는 C1 분자대칭성을 가지는 것으로써, 이는 핵생성 전 같은 분자대칭성을 가지는 액체와 준안정 결정상의 구조적 유사성이 결정화 경로를 결정지을 수 있음을 실험적으로 보인 것이다. 수용액에서의 발생하는 준안정상을 통한 다중결정화 경로는 Ostwald’s step rule (OSR)로 알려져 왔다. 용액 구조와 결정구조의 유사성은 오랫동안 OSR을 설명하는 가설이었으며, 본 연구는 이 가설을 분자수준에서 실험적으로 증명한 것이다.

본 연구결과는 부양기술에 의한 수용액의 초과포화도 용액 구현 기술과 실시간 분자구조 측정 기술을 결합함으로써, 물리, 화학, 생물, 그리고 재료 과학에 이르기까지 광범위한 연구 영역에서 활용될 수 있으며, 용질 원자와 분자의 self-assembly 과정을 직접적으로 측정 및 이해하는 중요한 방법을 제공한다.