정태진, 장찬욱, 정원욱, 김성, 최석호(경희대), V. T. Hoa, 조성래(울산대), X. Wang(호주 울런공대), R.G. Elliman(호주국립대), Materials Today Physics 54, 101730 (2025).

▲ (좌 위측) 원형 감광 기전 효과를 관찰하기 위해서 2차원 바일준금속, Bi_0.96Sb_0.04 박막 위에 대칭의 금속 전극을 입혀 제작한 단순한 평면형 소자의 개략도. (좌 아래측) 0, ±0.25V을 양 전극에 인가했을 때 관찰된 광전류의 지도화(Mapping) 결과. 0 V에서도 광전류가 관찰되는 것은 왼쪽 및 오른쪽 전극과 활성층과의 계면에 형성된 전위차에 의한 것이다(빨간색 및 파란색은 각각 양 및 음의 광전류를 의미). (우측) 원형편광된 레이저 빛을 입사시키면 원형편광(RCP)각과 선형편광각(LCP)에서의 최대 광전류 값의 차이가 생기는데(ΔI), 이것이 바로 2차원 바일준금속이 서로 다른 방향의 두 종류의 스핀으로 구성되어 있다(chirality)는 것을 의미한다.

바일 준금속은 전자가 마치 질량이 거의 없는 것처럼 빠르게 이동하며, 자기장의 세기와 방향에 극도로 민감하게 반응하는 새로운 종류의 금속이다. 이러한 특성 덕분에 정밀 자기장 센서, 고속 전자소자, 나노소자 등 다양한 분야에서 그래핀을 이은 차세대 신소재로 주목받고 있다. 특히 양자소자의 핵심 원리를 구현하는 물질로 기대를 모으며 관련 연구가 활발히 진행되고 있다. 바일 준금속의 대표적인 양자 특성 중 하나로 빛의 회전 방향에 따라 전류가 흐르는 ‘원형 감광 기전 효과(Circular Photogalvanic Effect)’가 있다. 지금까지 이 효과는 3차원 바일 준금속에서만 확인된 바 있다. 본 연구에서는 최초로 2차원 바일 준금속에서도 원형 감광 기전 효과가 발생함을 실험적으로 규명했다. 이론적 예측에 머물던 개념을 실제 평면 소자에서 처음 구현한 것이다. 연구팀은 디락준금속인 Bi_0.96Sb_0.04 박막을 MBE를 이용하여 10 nm 이하의 두께로 정밀하게 성장시킴으로써 2차원 바일준금속을 제작하였다. 이러한 물질 구조는 연구팀이 이전 연구를 통해 최초로 밝혀낸 바 있는, 박막의 두께가 약 10 nm 이하로 얇아질 경우 발생하는 위상 상전이(즉, 3차원 디락 준금속에서 2차원 바일 준금속으로의 상전이) 현상을 바탕으로 설계된 것이다. 이 상전이는 결정 대칭성과 전자 밴드 구조의 변화에 의해 발생하는 것으로, 두께 조절만으로 물질의 위상적 특성이 달라질 수 있음을 의미한다. 연구팀은 제작된 2차원 바일준금속에 원형 편광된 빛을 비췄을 때 전류가 어떤 방향으로 흐르는지 관찰했다. 그 결과, 빛의 회전방향에 따라 전류가 달라지는 원형 감광 기전 효과를 확인하였으며, 아울러 효과가 발생하는 전자 구조와 물리적 메커니즘도 같이 규명했다. 이는 위상 전이 제어 → 새로운 위상 상태 구현 → 양자 광전 효과 실증이라는 연구 흐름을 통해, 차세대 양자 소자 구현에 필수적인 물리 기반을 마련했다고 볼 수 있다.

부피가 크고 두꺼운 3차원 구조는 소형화나 집적화에 한계가 있지만, 2차원 바일 준금속은 얇고 유연한 구조 덕분에 소형 소자개발에 훨씬 적합하다. 이번 연구로 빛의 회전 방향에 반응하는 전류 제어 기술을 활용해 차세대 양자정보처리 소자, 스핀 기반 광전 소자 등 최근 주목받는 양자소자 기술의 핵심 원리 구현이 기대된다. 본 연구성과는 그래핀 이후 차세대 신소재로 주목받고 있는 위상 물질 분야에서 순수 이론을 넘어 실용화 단계로 나아가는 중요한 전환점이 될 수 있으며, 향후 고성능 에너지 변환 장치 및 광전자 소자 개발뿐만 아니라 양자컴퓨팅과 같은 미래 핵심 기술의 실현을 앞당길 중요한 돌파구가 될 수 있다.

승효진, 복진솔, 김지수, 김지훈, 최현승, 안종태, 홍정표, 윤은기, Sylke Blumstengel, 김영용, Luciano Colazzo, 박수형, 황도경, 박정원, 최창순, 현택환, 김대형, Nature Synthesis 4, 514 (2025).

▲ 듀얼히팅존 화학기상증착 및 수소 분위기 하에서의 수소처리를 통한 Amorphous carbon Nitride(CN) 합성 과정.

Carbon Nitride (CN)는 강한 광흡수 능력과 우수한 전자 이동 특성을 지녀 광촉매 분야에서 활발히 연구되어 왔지만, 광전자 소자에 적용되기 위한 고균일성·초박막화·공정 호환성 확보에는 어려움이 있었다. 특히, 기존의 증착 방식으로는 웨이퍼 전면에 걸쳐 균일한 CN 박막을 형성하는 데 한계가 있었고, 약한 반데르발스 접착력으로 인해 공정 중 필름이 쉽게 박리되는 문제가 있었다.

이에 본 연구팀은 실리콘 기판 위에 초박막 amorphous CN (aCN)를 정밀하게 합성하는 새로운 2단계 공정을 개발하였다. 첫 번째 단계에서는 듀얼히팅존 화학기상증착(CVD) 방식을 통해 실리콘 기판 위에 약 30 nm 두께의 polymeric CN (pCN)과 2 nm 이하 두께의 aCN 이중층을 형성하였고, 두 번째 단계에서는 수소(H₂) 분위기에서 후열처리를 진행하여 pCN을 선택적으로 제거하고 aCN과 Si 사이의 N–Si 공유결합을 강화하였다. 이를 통해 1.8 nm 두께의 초박막 aCN을 형성하였고, 표면 roughness는 0.156 nm에 이를 정도로 균일하며, 박리 없이 견고한 인터페이스를 갖는 구조를 확보하였다.

이러한 aCN/Si 구조는 고성능 수직형 포토다이오드 소자의 제작으로 이어졌다. 제작된 소자는 전기 다이오드 특성(정류비 3.8×10⁸)은 물론, 광검출기로서도 뛰어난 성능(광검출도 1.9×10¹² Jones, 응답속도 6.7 μs, 선형 동적 범위 130 dB 이상)을 보였으며, 낮은 광세기에서도 높은 민감도를 유지했다. 또한, 본 구조를 비정질 인듐-갈륨-아연 산화물(a-IGZO) 기반의 박막 트랜지스터(TFT)와 결합해 8×8 액티브 매트릭스 이미지 센서 어레이를 제작하였고, 532 nm(녹색), 625 nm(적색), 850 nm(근적외선) 영역에서 안정적인 멀티스펙트럼 영상 획득이 가능함을 실증하였다.

본 연구는 aCN을 실리콘 기판에 정밀하게 집적하는 기술을 기반으로, 기존 CN의 활용 한계를 극복하고 차세대 고성능 광전자소자의 실현 가능성을 입증했다는 점에서 학술적·기술적으로 큰 의미를 지닌다. 특히, 향후 유연 전자소자, 곡면 이미지 센서 등 다양한 비정형 광소자 응용으로의 확장이 기대된다.

이지은 (한국과학기술연구원, Lawrence Berkeley National Lab.), Aifeng Wang, Shuzhang Chen, Cedomir Petrovic (Brookhaven National Lab., Shanghai Advanced Research in Physical Sciences), 권민성, 조민현, 김영덕 (경희대학교), 황진웅 (강원대학교), Sung-Kwan Mo (Lawrence Berkeley National Lab.), 황춘규 (부산대학교), 박세영 (숭실대학교), 손기훈, 최준우, 한동수, 장차운, 류혜진 (한국과학기술연구원), Nature Communications 15, 3971 (2024).

▲ (a) NbIrTe₄에서 나타나는 온도 변화에 따른 비선형 홀효과. (b) 각분해능 광전자 분광기법으로 측정한 NbIrTe₄의 Γ-X 방향으로의 전자구조. (c) 밀도 범함수 이론을 통해 얻은 NbIrTe₄ 얇은 박막의 Γ-X 방향으로의 전자구조 및 베리곡률 쌍극자(Ω_c). [J. Lee et al., Nature communications 15, 3971 (2024)]

본 연구는 NbIrTe₄라는 비자성 금속에서 관찰된 스핀-궤도 결합(spin-orbit coupling)에 의한 비선형 홀 효과(nonlinear Hall effect)의 근본적인 메커니즘과 그 제어 가능성에 대한 연구 결과를 기술한 논문이다. 비선형 홀 효과는 최근 새롭게 발견되어 연구되고 있는 홀 효과의 한 형태로, 그 근원에 대한 물리적 이해에 관한 여러 견해들과 더불어 높은 응용 가능성 또한 제시되면서, 많은 주목을 받고 있다. 비선형 홀 효과는 기본 홀 효과(ordinary Hall effect)와 달리 외부에서 가해주는 자기장이 없이도, 반전 대칭성 깨짐(inversion symmetry breaking)이 존재하게 되면 나타나는 특징을 가진다. 비선형 홀 효과는 수직으로 인가된 교류(AC) 구동 전류가 존재할 때, 홀 전압이 2차 고조파(2ω) 주파수에서 전류 크기의 제곱에 비례하는 특성을 나타내는 것으로 특징지어진다. 본 연구에서는 이러한 비선형 홀 효과를 발생시키는 주요 인자일 것으로 이론적으로 제시되고 있는 베리 곡률 쌍극자(Berry curvature dipole)에 대해 전자구조적 관점에서 전하수송 현상과의 비교와 함께 심도 있게 분석하여 비선형 홀 효과의 원인을 실험적으로 입증하였다.

본 연구에서는 비선형 홀 효과 특성 연구를 위해 NbIrTe₄ 물질을 선택하였다. NbIrTe₄는 본래 벌크 형태에서는 중심대칭이 깨져 있음에도 불구하고 특정 대칭 연산으로 인해 비선형 홀 효과가 나타나지 않는 것으로 알려져 있었으나, 얇은 층 형태로 만들 경우 추가적인 대칭 파괴로 인해 비선형 홀 효과가 가능하게 된다. 이와 같은 예측을 검증하기 위해 NbIrTe₄ 단결정을 얇은 flake로 박막을 제작하고, 전하수송 특성을 측정하였다. 실험 결과, NbIrTe₄ 얇은 막에서는 자기장이 전혀 없는 상태에서도 이차 조화(second harmonic) 주파수에서 나타나는 비선형 홀 전압이 관찰되었으며, 이는 주입되는 교류 전류의 크기에 따라 정확히 이차적으로 증가하는 특성을 보였다. 흥미롭게도 측정된 비선형 홀 효과의 홀 전압은 온도가 상승함에 따라 점차 감소하다가 약 150 K 부근에서 부호가 반전된 후, 다시 증가하는 형태를 보이며 실온 이상에서도 지속되었다.

이러한 비선형 홀 효과의 온도 의존적 부호 반전을 설명하기 위해 본 연구에서는 각분해능 광전자 분광기법(Angle-resolved photoemission spectroscopy) 실험을 통해 전자 구조를 실험적으로 측정하였다. 각분해능 광전자 분광기법 측정 결과, NbIrTe₄의 밴드 구조에서의 화학적 퍼텐셜(chemical potential)이 온도가 올라감에 따라 더 깊은 결합 에너지 쪽으로 이동하는 현상을 관찰할 수 있었다.

실험적으로 측정된 전자구조의 정확한 분석 및 해석을 위해 본 연구진은 밀도 범함수 이론(density functional theory) 기반 계산을 수행하였다. 이를 통해, NbIrTe₄의 경우 스핀-궤도 결합에 의해 크게 분리된 밴드가 존재하며, 이 밴드들에 부분적으로 전자가 채워진 모멘텀 공간에서 베리 곡률의 크기가 급격히 증가하게 되는 현상을 발견하였다. 대칭성 깨짐에 의해 나타나는 베리곡률의 불균일함은 베리곡률 쌍극자를 유도하게 되며, 이로 인해 비선형 홀 효과가 나타나게 되는데, NbIrTe₄에서 이러한 스핀-궤도 결합에 의해 분리된 밴드에서 급격히 크게 나타나는 베리곡률은 큰 베리곡률 쌍극자를 야기시키고, 이로 인해 비선형 홀 효과가 크게 관측될 수 있다.

또한 실험 및 이론적 전자구조 분석을 통해, 특정 에너지 근처에서 베리 곡률이 강력한 국부적 핫스팟을 형성하고, 이 영역에서 화학 퍼텐셜의 작은 이동만으로도 베리 곡률 쌍극자의 부호가 급격히 변화한다는 점을 결합 에너지(binding energy)에 따른 베리곡률 쌍극자 변화 계산을 통해 알아낼 수 있었다.

각분해능 광전자 분광기법을 통해 관찰된 온도에 따른 화학 퍼텐셜 이동과 밀도 범함수 이론에 의해 예측된 결합 에너지에 따른 베리곡률 쌍극자의 변화, 그리고 전하수송 특성에서 나타나는 비선형 홀 효과를 비교 분석한 결과, NbIrTe₄ 물질에서 결합 에너지의 변화에 따른 베리곡률 쌍극자의 부호 반전과 온도 변화에 따른 비선형 홀 전압의 부호 반전의 직접적 상관관계를 입증할 수 있었고, 이를 통해 비선형 홀 효과는 베리 곡률 쌍극자로 인해 나타난다는 직접적인 실험적 근거를 세계 최초로 제시하였다.

본 연구의 결과는 비선형 홀 효과를 활용한 전자 소자 설계와 응용 기술에 중요한 시사점을 제공한다. 특히 NbIrTe₄와 같은 비자성 물질에서 베리 곡률 쌍극자의 제어를 통해 비선형 홀 효과를 제어할 수 있다는 점을 밝힌 것은, 차세대 메모리, 정류기 등의 응용 분야에서 효율적이고 능동적인 소자 설계를 가능하게 할 것으로 기대된다. 본 연구는 비선형 홀 효과의 근원을 밝히고, 이를 통해 비선형 홀 효과를 제어하는 방안을 제시함으로써, 그 특성을 최적화할 수 있는 새로운 가능성을 제시하며, 이 분야의 소자 응용 및 후속 연구 방향에도 중요한 지침이 될 것이다.