The World of Precision Analysis Opened up by Coherent X-rays: Design and Application of the Korea-4GSR Coherent Beamline

Jaeyong SHIN, Wonhyuk JO and Daseul HAM

The Korea-4GSR (Fourth Generation Synchrotron Radiation) project was launched in response to the growing demand for advanced synchrotron radiation experiments that exceeded the capacity of existing facilities such as PLS-II and PAL-XFEL. Designed with ultra-low emittance, high brilliance, and high coherence, Korea-4GSR provides a new generation of X-ray beams optimized for cutting-edge experiments, including nanoscale 3D imaging, strain mapping, and real-time structural analysis under in-situ and operando conditions. This article introduces three coherence-based beamlines currently under development: a hard X-ray nanoprobe beamline for high-resolution elemental and structural imaging; the CoXRD(Coherent X-ray Diffraction) beamline for Bragg coherent diffraction imaging and m-XRD of functional and catalytic materials; and the CoSAXS beamline for dynamic studies of nanostructured soft matter using m-SAXS and XPCS. These beamlines are specifically engineered to exploit the full potential of coherent X-rays from Korea-4GSR and are expected to become powerful platforms for advanced materials research, enabling a new era of synchrotron-based science in Korea.

들어가며

지난 30년간 포항방사광가속기(Pohang Accelerator Laboratory, PAL)는 3세대 방사광 가속기 PLS-II와 자유전자레이저인 PAL-XFEL의 구축과 운영을 통해, 많은 방사광 활용 과학자와 기술자들을 탄생시켰으며, 이를 바탕으로 국내 방사광 활용 과학, 분석 및 실험 기법이 눈부시게 발전해왔다. 이로 인해 방사광 가속기 수요가 기하급수적으로 증가하였고, PAL의 기존 시설만으로는 더 이상 이용자들의 수요를 충족하기 어려운 상황이 되어 새로운 방사광가속기 구축 사업의 필요성이 대두되었다. 2021년, 이러한 배경으로 다목적방사광가속기(Korea-4GSR) 구축사업이 본격적으로 시작했으며, 현재에 이르러 주요 설계를 완료하고 곧 새로운 방사광가속기 건물 착공을 앞두고 있다.

Fig. 1. Features and characteristics of Korea 4GSR.

Korea-4GSR의 특성은 크게 3가지로 나눌 수 있다(그림 1). 첫 번째는 낮은 에미턴스(emittance)이다. Korea-4GSR은 기존 3세대 원형 방사광가속기보다 전자빔의 에미턴스를 10 ‒ 100배 이상 작게 만들어 전자빔이 광원장치를 통과할 때 발생하는 X-선 방사광의 발산각과 빔 크기가 크게 줄었고 이를 통해 X-선의 결맞음 선속이 100배 이상 늘어난다. 이는 비파괴 3차원 나노스케일 이미징, 실시간 스펙클(speckle) 분석 등 결맞음을 활용한 실험 시간을 크게 단축할 수 있다. 두 번째는 높은 광휘(brilliance)이다. 이 특성을 통해 수 마이크로미터 미만의 작은 빔을 제작할 때 손실되는 빔 선속을 최소화해 높은 빔 선속 밀도를 기대할 수 있기에, 국소 영역을 정밀하게 조사하거나, 농도가 매우 묽은 시료에 대한 측정 시간을 크게 단축할 수 있다. 마지막 특성은 다중 분석(multi-modal analysis)이다. 최근 과학의 고도화로 복잡해지고 불균일해진 시스템(시료)들은 단일 실험 기법만으로 원하는 충분한 정보를 얻기 어렵다. 이에 다양한 실험 및 분석을 동시에 수행하는 다중 분석이 필수적인데 작고 결맞는 고선속의 빔을 활용하면 이러한 다중 분석을 원활히 수행할 수 있고 이를 통해 시스템에 대한 높은 이해를 제공할 수 있다. 본 특집호에서는 Korea-4GSR의 주요 특성 중 하나인 결맞음성에 대해 간단히 설명하고, 이를 십분활용하는 Korea-4GSR 결맞음 활용 빔라인들의 주요 설계 전략과 내용, 그리고 응용과학 분야에 대해 소개한다.

서 론

Fig. 2. Results of experimental techniques using coherence. (a) Three-dimensional imaging results of a semiconductor chip (4 nm resolution).1) (b) Strain mapping within the battery cathode material during charge and discharge.2) (c) Tracking the phase-transition process of a metallic glass sample using XPCS.3) (d) Phase retrieval through machine learning.4) (e) Three-dimensional magnetic domain structure and magnetic-field vortex tracking.5)

최근까지 방사광가속기 시설을 활용한 X-선 결맞음 실험기법은 나노스케일 비파괴 이미징, 시간에 따른 구조 및 모양 변화의 정량 분석, 내부 결함에 의한 구조적 strain 매핑 등, 정밀하고 정량적인 고급 분석을 제공해오고 있다[그림 2-결맞음을 활용한 실험 기법 결과들].

Fig. 3. Coherent flux of major international synchrotron facilities.6) ALS and APS are third-generation synchrotron light sources, while ALS-U and APS-U are their fourth-generation upgrades, operating at electron energies of 2 GeV and 6 GeV, respectively. MAX-IV and SLS-II likewise represent fourth-generation upgrades of the third-generation MAX-III and SLS, with electron energies of 3 GeV and 2.75 GeV, respectively. The graph demonstrates that higher electron energy enables production of higher-energy X-ray photons. For example, most facilities with electron energies below 3 GeV exhibit high coherent flux in the sub-10 keV range, whereas a 6 GeV machine such as APS-U delivers high coherent flux in the photon-energy range above 10 keV.

최근에는 가속기 성능이 세대를 거듭해 발전함에 따라 보다 좋은 결맞음성을 가진 광원을 제작할 수 있게 되었고, 스펙클 분석 기법과 결맞음 이미징에 필수적인 위상 복원 알고리즘의 눈부신 발전과 쉬운 접근성으로 결맞음을 활용하는 실험기법들의 접근성이 점차 향상되며 최근에는 다양한 분야의 과학자들이 결맞음 실험들을 시작하고 있다[그림 3-결맞음 flux 그래프]. 서론에서는 4세대 원형 방사광가속기가 결맞음 실험 기법 활용성을 어떻게 높일 수 있는지를 설명하기 위해, 먼저 결맞음성에 대해 간단히 설명한다.

Fig. 4. A pair of points P₁ and P₂ within the wavefront generated by a point source. Phase differences between the point pair can arise in the transverse and longitudinal directions. When considering the transverse direction, it is called spatial coherence or transverse coherence, and when considering the longitudinal direction, it is called temporal coherence or longitudinal coherence.7)

결맞음이란 그림 4(coherence 설명 그림)와 같이, 방사되고 있는 빔영역 내 모든 포인트 쌍 사이의 위상차가 시간(t,τ)에 따라 일정한 값을 가지는 경우를 말하며, 빔 영역 내에 얼마만큼의 결맞음성을 가지고 있는지를 나타내면 아래와 같다(식 (1)). 식 (1)에서 \(\small E\)₁과 \(\small E\)₂는 각 포인트 P₁과 P₂에서의 전기장이다.

\[ \Gamma_{12} (\tau) \equiv \left< E_1 (t+ \tau) E_2^* (t) \right> \tag{1}\]

X-선 회절 실험에서는 결맞음성을 다르게 말하면 좋은 대비를 가진 회절 패턴을 발생시킬 수 있는 능력을 말할 수 있는데, 예를 들어 프라운호퍼 회절(Fraunhofer diffraction)을 생각해볼 수 있다. 프레넬-호이겐스(Fresnel-Huygens) 원리에 따라 빔의 전파는 각 파면에서 새롭게 생성되어 퍼져나가는 구면파들의 중첩으로 나타낼 수 있으며 시료와 검출기가 충분히 멀다고 가정한 원거리 조건에서 구조의 정보를 담고 있는 시료의 회절 패턴 형성과정은 그림 5a와 같이 나타낼 수 있다.

Fig. 5. Schematic illustration of coherence. (a) Process of generating diffraction patterns. (b) Path difference generated by two different sources (P1, P2) at the same points (A, B) within the sample. Σ is the distance between sources P1 and P2 (or the source size), d is the distance between the source and the sample, and ζ is the distance between points A and B within the sample. A more rigorous and detailed proof taking into account source characteristics such as the intensity distribution of the source can be found in Refs. [7,8].

여기서 회절 패턴은 점광원에서 발생한 빛이 시료의 A와 B 위치에서 재방사될 때, 재방사된 파동이 검출기 내 임의의 위치(Q)에서 서로 간섭하면서 형성된다. 하지만 실제 세계에서 광원은 일정 크기를 가지게 되고 이는 수많은 점광원의 연속으로 표현할 수 있다. 이해를 돕기 위해 상황을 간략화시키면 그림 5b와 같이 나타낼 수 있다. 광원 P1와 P2에서 발생한 파동(빛)이 시료의 A와 B 위치에서 재방사해 검출기의 동일한 위치에서 간섭한다고 가정해보자. 각 광원 P1, P2에서 발생한 빛은 동일하게 시료의 A, B 위치에서 재방사되지만 각 재방사된 빛은 광원 간의 거리에 의한 광경로차로 위상이 차이나게 된다. 즉, 광원 P1에서 발생한 빛이 시료 내 A와 B 위치에 도달 후 구조 정보를 담아 형성된 검출기 Q 위치에서의 파동(P1A+P1B+AQ+BQ)과 다른 광원 P2에 의해 발생한 재방사광이 동일한 구조 정보를 담고 검출기 Q 위치에서 형성하는 파동(P2A+P2B+AQ+BQ) 간 경로차에 의한 상쇄간섭이 나타나게 된다. 이는 기존 점광원 P1만 있었던 경우에 비해 Q 위치의 회절 신호를 약화시키게 된다. 이를 정리하면 광원의 위치 차이(혹은 크기)로 인해 검출기 위치 Q에서 회절 신호를 약화시키는 조건을 구할 수 있고, 서로 다른 위치의 광원(P1, P2) 간 발생한 경로차와 상쇄 간섭을 일어나는 조건(\(\small \lambda\)/2)을 활용해 시료면에서 결맞음성을 유지하는 길이(결맞음 길이, \(\small\zeta\))를 식 (2)와 같이 표현할 수 있다.

\[\begin{gather}\Delta - \Delta^{\prime } = \zeta d \theta \sim \zeta \times \frac{\Sigma }{d} = \lambda /2 \rightarrow \zeta \leq \frac{d \lambda }{2 \sigma } \tag{2}\\[5pt]\zeta \times \frac{\Sigma}{d} = \Sigma \times \frac{\zeta}{d} = \Sigma \theta \leq \lambda / 2 \tag{3}\end{gather}\]

또한, 광원의 크기(\(\small\Sigma\))가 주어졌을 때 결맞음성을 유지하는 각도(\(\small\theta\))를 수식에서 간단히 유도할 수 있고, 식 (3)과 같이 정리하면 결맞음 조건과 에미턴스(ϵ) 간의 관계를 나타낼 수 있다.

Fig. 6. (a) X-ray generation process within the Insertion device: X-rays are produced as electrons traverse the magnetic field of the magnet assembly. (b) Illustration of coherence regions as a function of emittance: a source with small size and divergence generates many coherent regions across the X-ray emission area, whereas a source with larger emittance produces fewer, smaller coherent regions.

그럼 여기서 빔라인 내 X-선 광원의 특성(광원, 발산각)이 결정되는 과정을 살펴보자. 앞서 언급했듯, X-선 빔은 전자빔이 광원장치를 통과하면서 발생하고 그 발생과정은 그림 6a와 같이 전자빔 내 단일 전자들 각각이 방출하는 X-선들의 합으로 나타낼 수 있기 때문에 합성곱(convolution)으로 간단히 나타낼 수 있고 이를 정리하면 식 (4)와 같다.

\[ \frac{\mathrm{Photons/second}}{(0.1\%BW)} \approx 1.43 \times 10^{14} {N I}[\mathrm{A}] \frac{K^2}{1 + K^2/2}~~~ \left. \begin{array}{ccccc} \mathrm{Electron} &\otimes & \mathrm{photon} & = & \mathrm{Total} \\ \sigma_x = \sqrt{\varepsilon_x \beta_x} & & & & \Sigma_x = \sqrt{\sigma_x^2 + \sigma_r^2}\\\sigma_y = \sqrt{\varepsilon_y \beta_y} & & \sigma_r = \dfrac{\sqrt{{2\lambda L_u}}}{2\pi} & & \Sigma_y = \sqrt{\sigma_y^2 + \sigma_r^2}\\\sigma_x^\prime = \sqrt{\varepsilon_x / \beta_x} & & \sigma_r^\prime = \sqrt{\dfrac{\lambda}{2L_u}} & & \Sigma_x^\prime = \sqrt{ \sigma_x^{\prime~ 2} + \sigma_r^{\prime~ 2} }\\\sigma_y^\prime = \sqrt{\varepsilon_y / \beta_y} & & & & \Sigma_{y}^{\prime} = \sqrt{\sigma_{y}^{\prime~ 2} + \sigma_{r}^{\prime 2}}\end{array} \right. \tag{4}\]

여기서 \(\small\varepsilon_x , \varepsilon_y\)는 각 방향별 전자빔의 이미턴스, \(\small \beta\)는 전자빔의 크기를 발산각으로 나눈 값이며, \(\small L_u\)는 광원장치의 길이, 그리고 \(\small\sigma , \sigma^\prime\)은 각각 방향별 빔크기와 발산각을 의미한다. 그럼 이제 식 (4)와 앞서 유도한 결맞음 조건을 살펴보자. 빔 선속은 광원장치 파라미터인 K와 광원장치 내 자석 개수 N, 그리고 전자빔의 전류 I로 결정된다. 즉, 광원 장치의 사양과 전자빔의 전류가 동일할 경우 전자빔의 에미턴스가 작을수록 결맞음 조건을 만족하는 빔 선속, 즉 결맞음 선속이 높아질 수 있다는 것을 유추할 수 있다(그림 6b). 전자빔의 에미턴스는 방사광가속기 시설의 크기와 전자빔의 가속전압 등에 따라 달라질 수 있지만, 일반적으로 3세대 원형 방사광가속기는 <100 nm rad, 4세대 원형 방사광가속기는 <100 pm rad의 에미턴스를 가진다. 따라서 동일한 광원장치 사양일 경우, 3세대에 비해 4세대 원형 방사광가속기에서는 100배 이상의 결맞음 선속을 기대할 수 있다. 이는 기존 결맞음 실험의 측정 시간을 크게 단축시킬 수 있는데, 예를 들어 4 nm 미만의 고해상도 3차원 이미지 획득에 기존에는 20시간 이상 측정이 필요했지만, 4세대 원형 방사광가속기에서는 1시간 내에 측정이 가능할 것으로 기대할 수 있고, 결맞음 스펙클(speckle) 신호를 얻는 시간도 극단적으로 줄어 마이크로초 스케일의 노출만으로 충분한 신호를 얻을 수 있어 실시간으로 시료의 변화 등을 측정할 수 있다.

[Table 1] Design objectives for coherent X-ray beamlines.

*XPCS: X-ray photon correlation spectroscopy, S(W)AXS: Small(Wide) Angle X-ray Scattering, XFM: X-ray Fluorescence Microscopy

경 X-선 나노프로브 빔라인

Fig. 7. Layout of the hard X-ray nanoprobe beamline and expected experimental results.9)10)11)

경 X-선 나노프로브 빔라인의 과학적 목표는 에너지 재료 및 촉매 시스템의 반응 및 결함 성장 과정을 추적하고, 실제 제조 및 작동 조건에서의 복합 기능성 재료의 나노스케일 정량 분석을 수행하는 데 있다. 예를 들어, 나노 스케일의 X-선 형광 이미징을 통해 에너지 소재 내 Mn이나 Ni 주변에서 결함의 크기나 발생 빈도를 확인한다거나 최근 반도체 등 고정밀 나노소자의 대면적 확산 및 적층 구조 3차원 이미징을 통해 리버스 엔지니어링 등 고급 정량 분석 및 이미징을 수행할 수 있다. 이러한 과학적 목표를 달성하기 위해 경 X-선 나노프로브 빔라인은 5 ‒ 25 keV의 경 X-선 에너지 범위에서 50 nm 이하의 나노빔을 제작하여 디컨볼루션 현미경 및 타이코그래피(Ptychography) 기반한 20 nm 수준의 X-선 형광 이미징과 10 nm 이하의 전자밀도 이미징 및 나노스케일 이미징 분석을 수행할 수 있도록 설계되었다. 50 nm 크기의 나노빔은 전이금속 및 희토류 금속 대부분에 대해 고해상도 정량 나노분광 분석을 가능하게 하며, 5 ‒ 25 keV의 경 X-선 영역은 높은 투과력으로 가스 및 액체 환경이 조성된 챔버와 챔버의 윈도우를 쉽게 통과하기에 in-situ 및 operando 조건에서의 재료 분석이 가능하다. 또한, 나노프로브 빔라인은 수십 나노미터 수준의 빔 사이즈에도 불구하고 50 mm의 긴 작동 거리(Working distance, WD)를 제공함으로써, 고온·저온, 가스 및 액체 환경, 전기장 및 자기장 인가 등 다양한 실험 조건 구현을 위한 장치 삽입이 용이하도록 설계되었다. 실험 기법은 2D/3D X-선 형광(X-ray fluorescence, XRF)과 2D/3D ptychography를 동시에 수행하는 멀티모달 이미징을 주요 실험 기법으로 하며, 회절 매핑, 나노-XANES (X-ray absorption near edge structure) 등의 보조 기법도 제공한다(그림 7). 신호 검출 장비로는 X-선 형광 검출기 및 고속 charge-integrating detectors가 포함되며, 이를 통해 전자 밀도, 변형률, 원소 분포 등의 정보를 정량적으로 3차원에서 획득할 수 있다. 빔라인은 ±10% 이내의 안정적인 빔 전달을 위해 열 하중을 고려한 정밀 광학시스템, 수평 광학장치, 빔 위치 피드백, 저진동 HVAC (heating, ventilation, air-conditioning) 시스템 등을 갖추고 있으며, 새로운 X-선 실험 기법 개발 및 향후 확장을 위해 별도의 실험 헛치(hutch)와 고속 DAQ (Data acquisition) 시스템, 고속 정밀 나노스테이지, 미니 in-situ 셀 등 자체 개발 기술이 통합된 종합 실험 플랫폼으로 설계되었다.

CoXRD

Fig. 8. Layout of the CoXRD beamline and expected experimental results.12)

결맞음 X-선 회절(Coherent X-ray diffraction, CoXRD) 빔라인의 과학적 목표는 기능성 복합 재로 및 나노 입자의 나노스케일 3차원 strain 분포를 실제 제조 및 작동 조건(in-situ, operando)에서 정밀하게 분석하는 것이다. 예를 들어, 브래그 결맞음 X-선 회절 이미징(Bragg coherent X-ray diffraction imaging, BCDI)을 통해 일산화탄소(CO)가 이산화탄소(CO2)로 환원되는 촉매 반응 중 발생하는 구조 변화와, 이로부터 유도되는 내부 strain의 동역학적 변화를 추적할 수 있다. 또한, 1 mm 크기로 집속된 X-선을 이용하여 수십 ‒ 수백 마이크론 크기의 반도체 및 나노 구조물에서 3차원 strain 매핑이 가능하다. 이러한 과학적 목표 달성을 위해 CoXRD 빔라인은 5 ‒ 30 keV 범위의 경 X-선 에너지 영역에서 수 마이크론 이하의 집속 빔을 형성하도록 설계되었고, BCDI 및 마이크로 XRD(μ-XRD) 실험이 가능하도록 최적화되었다. 마이크로 집속 빔은 CDI 실험에서 요구되는 핵심 조건인 oversampling ratio≥2을 확보할 수 있도록 하며, 3 m 이내의 SDD(Sample to Detector Distance) 조건에서도 충분한 해상도를 제공한다. 또한, 2.5 m의 focal length 확보가 가능하도록 설계되어, 6축 회절기를 통해 다양한 XRD 실험 장비의 설치가 용이할 것이다. 뿐만 아니라, 경 X-선 나노프로브 빔라인과 동일하게 고온/저온, 가스 및 전기장 인가 등 다양한 환경 조건에서의 실험 장치 구성이 가능하도록 설계되었다. 5 ‒ 30 keV 에너지 범위는 대부분의 에너지 소재, 전이 금속 화합물, 복합 기능성 재료 등에서 나타나는 주요 산란벡터(Q)를 측정할 수 있다. 실험 기법은 BCDI를 주요 실험기법으로 하며, m-XRD와 in-situ XRD 등의 보조 기법도 제공한다(그림 8). 검출기로는 광자 카운팅 검출기를 활용하며 이를 통해 전자밀도 및 3차원 strain 이미지를 정량적으로 획득할 수 있다.

CoSAXS

Fig. 9. Layout of the CoSAXS beamlilne and expected experimental results. Arrows are positions of beam diagnostic devices.13)

결맞음 소각 산란(Coherent small-angle X-ray scattering, CoSAXS) 빔라인의 과학목표는 반도체, 유기 태양전지, OLED (Organic light-emitting diode), 디스플레이, 환경 센서 등의 핵심 소재인 유·무기 박막, 양자점, 나노패터닝 물질 등에서 나타나는 수 Å부터 수백 나노미터에 이르는 나노구조의 형상 및 동적 변화를 실시간으로 분석하는 것이다. 예를 들어, 고분자 태양전지의 광활성층, CNT(Carbon nanotube) 기반 수소 저장소재, OLED의 발광층 등에서 나노구조의 배열 상태나 장주기 변형, 비정상적 결함 등은 소자의 효율 및 구조적 안정성과 밀접한 연관이 있으며, 이에 대한 나노구조 분석이 필수적이다. 특히, 온도 변화, 용매 증기, 기체 분위기 등 실제 제조 및 작동 조건과 유사한 in-situ환경에서의 나노구조 형성 및 변형 거동을 시간 분해적으로 관찰하는 것이 이 빔라인의 핵심 연구 목표이다. 이러한 과학적 목표를 달성하기 위해 CoSAXS 빔라인은 4세대 저장링에서 제공되는 고휘도 결맞음 X-선을 기반으로 하여, 마이크로 소각 산란(mSAXS)과 X-선 광자 상관 분광(X-ray photon correlation spectroscopy, XPCS) 실험을 동시에 수행할 수 있도록 설계되었다. mSAXS 기법은 수십 마이크론 이하로 집속된 마이크로빔을 이용하여, 박막, 유기층, 나노입자 및 고분자계 재료의 미세 구조 분석이 가능하며, XPCS 기법은 1 ‒ 2 msec 수준의 시간 분해능으로 분자 또는 나노스케일에서의 동역학적 거동(예: relaxation, diffusion 등)을 정량적으로 분석할 수 있도록 해준다. 이러한 실험은 고온·저온, 기체 및 용매 분위기, 전기장 인가 등 다양한 실험 조건에서 수행될 수 있도록 긴 작동 거리(WD)와 안정적인 환경 제어 시스템을 고려하여 설계되었다. 실험 기법은 μSAXS와 XPCS를 주요 실험 기법으로 하며, GISAXS (Grazing-incidence small-angle X-ray scattering), WAXS (Wide-angle X-ray scattering) 등의 보조 기법도 함께 제공된다. 신호 검출 장치는 고속 프레임률을 지원하는 광자 카운팅 검출기 및 charge-integrating detector를 포함하며, 이들을 통해 나노구조의 배열, 상전이, 동역학 변화를 정량적으로 실시간 분석할 수 있다(그림 9).

맺음말

Korea-4GSR은 세계 최고 수준의 저에미턴스 전자빔과 고휘도 결맞음 X-선을 제공하는 4세대 원형 방사광가속기로서, 이를 통해 기존에 구현하기 어려웠던 나노스케일의 3차원 정량 분석, 실시간 구조 변이 추적, 복합 재료의 기능성 평가 등 첨단 분석 기법을 실현할 수 있는 실험 기반을 제공한다. 본고에서 소개한 경 X-선 나노프로브, CoXRD, CoSAXS 빔라인은 각각 에너지 소재, 촉매, 고분자 및 반도체 등 다양한 응용 분야에서 in-situ 및 operando 조건의 정밀 실험 수행이 가능하도록 설계되었으며, 향후 Korea-4GSR의 개소와 함께 결맞음 X-선을 활용한 융합 연구가 폭발적으로 확산될 것으로 기대된다. 나아가, 이러한 빔라인들은 단순한 측정 수단을 넘어, 새로운 분석 기법과 측정 방법론의 개발을 이끄는 핵심 플랫폼으로 기능하며, 국내 방사광 활용과학의 새로운 도약을 이끌 중요한 기반이 될 것이다.