High-Brightness X-ray Beamline Explores the World of Atoms

In-Hui HWANG, Changwan HA, Siwoo NOH and Sae Hee RYU

Recent advancements in materials science increasingly rely on high-brightness synchrotron X-rays to uncover the structural, electronic, and chemical properties of advanced materials at the atomic-scale. Korea-4GSR, a 4th-generation synchrotron facility currently under construction, introduces four specialized beamlines tailored for materials research: Real-Time XAFS (X-ray Absorption Fine Structure), MSA (Material Structure Analysis), Soft X-ray Nanoprobe, and NanoARPES. Each beamline is optimized for core techniques such as X-ray absorption spectroscopy, high-resolution powder diffraction (HRPD), X-ray photoelectron spectroscopy (XPS/AP-XPS), and angle-resolved photoemission spectroscopy (ARPES), offering unparalleled precision and speed. The Real-Time XAFS beamline enables sub-second XAFS and XES measurements under dynamic in-situ/operando conditions. The MSA beamline delivers high-resolution, rapid powder diffraction analysis tailored for industrial applications. The Soft X-ray Nanoprobe beamline provides flexible configurations for high-throughput XPS/XAS analysis across 0.1‒5 keV, including ambient pressure XPS. The NanoARPES (Nanoscale Angle-resolved Photoemission Spectroscopy) beamline, the first dedicated nanoscale ARPES facility in Korea, delivers high spatial and momentum resolution for probing localized electronic structures in quantum and 2D materials. Together, these beamlines form a next-generation analytical platform, enabling real-time, atomic-scale investigations that will drive innovation across semiconductors, energy materials, and catalysis.

들어가며

최근 소재, 촉매, 반도체, 지질, 환경, 에너지와 같은 분야에서 물질 특성 연구를 위해 방사광가속기에서 출력되는 강력한 X-선을 활용하는 것이 필수적인 요소로 자리 잡고 있다. 이러한 활용을 대중화시킨 3세대 방사광가속기는 1세대 및 2세대와 달리, 언듈레이터(Undulator)및 위글러(Wiggler)와 같은 삽입장치(insertion device)를 도입함으로써 에너지 선택성과 광원의 집속성을 대폭 향상했다. 국내에서는 포항가속기연구소의 3세대 방사광가속기 PLS-II (Pohang Light Source-II)가 2012년 업그레이드되어 현재 36개의 빔라인을 통해 국내외 연구진에게 세계적 수준의 고품질 X-선을 제공하고 있다.

Korea-4GSR은 3세대 대비 향상된 광원의 집속력과 광량을 활용하여 물질 특성 연구를 수행할 수 있는 삽입 장치 기반의 빔라인 4기가 초기 단계에서 구축된다. 이 중 2기는 4‒40 keV 이상의 고에너지 경(硬)X-선을 활용하는 Real-Time XAFS (X-ray Absorption Fine Structure) 빔라인과 MSA (Material Structure Analysis) 빔라인이 있으며, 나머지 2기는 5 keV 이하의 연(軟)X-선 영역을 사용하는 Soft X-ray Nanoprobe 빔라인과 NanoARPES 빔라인으로 구성되어 있다. 이 중 MSA와 Soft X-ray Nanoprobe는 산업체 우선지원 빔라인으로, Real-Time XAFS와 NanoARPES는 연구지원 빔라인으로 지정되어 있다. 본 특집호에서 이들 4기의 빔라인을 Material Science 분야에 특화된 빔라인으로 분류하고 있다.

서 론

현대 산업과 과학기술의 고도화는 다양한 물질의 구조적 전기적 특성에 대한 정밀한 이해를 요구하고 있어 원자 단위의 특성 분석 없이는 개발과 성능 개선을 기대할 수 없게 되었다. 특히 반도체, 2차 전지, 수소 촉매, 차세대 디스플레이 등 대한민국 12대 국가전략 기술에 포함되어 있는 고기능성 물질의 특성이나 양자물질에 핵심 매커니즘은 나노 크기보다 작은 원자 단위에서 발생한다. 이를 반영하듯 최근 연구에서는 고휘도 X-선 기반의 실험 결과를 고기능성 물질 향상을 위한 데이터 수집과 이론적 모델을 증명하기 위한 결정적인 근거를 제시하기 위해 사용되고 있다(그림 1).1)2)3)4)

Fig. 1. Applications of synchrotron-based X-ray science: XAFS,1) XRD,1)2) AP-XPS,3) and ARPES.4)

Material Science 빔라인은 4세대 기반의 방사광가속기인 Korea-4GSR을 통해 고휘도(High Brightness) X-선을 출력하여 시료에 대한 메커니즘을 실시간으로, 높은 정밀도로 분석이 가능하도록 자동화 및 고도화된 실험 처리 방식을 도입하여 설계하고 있다. 주요 실험기법으로는 흡수계수의 변화를 분석하는 XAFS와 XAS (X-ray Absorption Spectroscopy), 회절 원리를 이용한 고분해능 분말 신호를 분석하는 HRPD (High Resolution Powder Diffraction), 그리고 고해상도 전자 구조 분석이 가능한 ARPES와 AP-XPS (Ambient Pressure X-ray Photoelectron Spectroscopy)이다. 표 1은 Material Science 빔라인에 구현될 기법들과 주요 목표 사양에 대해 요약하였다.

[Table 1] Key specifications of 4 material science beamlines planned for the Korea-4GSR synchrotron.

*IVU = In-Vacuum Undulator, EPU = Elliptically Polarized Undulator

Real-Time XAFS 빔라인

Real-Time XAFS 빔라인은 다양한 XAFS 기법과 방출 분광 기법인 XES (X-ray Emission Spectroscopy) 지원하는 분광학 빔라인이다. XAFS는 시료를 투과하기 전후의 X-선의 광량 정보를 에너지에 따른 흡수계수의 변화 스펙트럼을 얻어 분석하는 기법이다(그림 2). 시료에 입사빔이 들어와 전자를 들뜨게 하면 광전자가 되어 주변의 원자들에 의해 되산란되어 흡수계수에 변화가 생긴다. XAFS는 흡수단(absorption edge)으로부터 수십 eV 이내의 에너지 영역에 X-선 흡수단 근방 구조 스펙트럼인 XANES (X-ray Absorption Near Edge Structure)와 흡수단을 기준으로 800 eV 이상의 에너지 영역에서 나타나는 X-선 흡수 미세구조 스펙트럼인 EXAFS (Extended X-ray Absorption Fine Structure)로 구성되어 있다. XANES와 EXAFS는 원소 종류에 따라 흡수단의 에너지 차이가 있어 원소 선택적인 분석이 가능하며 결정성과 무관하게 로컬 구조에 대한 정보를 얻을 수 있다. 여기서 로컬 구조는 물리적/화학적 정보 모두를 의미하며 산화수(oxidation), 배위수(coordination number), 이웃 원자와의 거리 및 무질서도 등의 정보를 포함한다.

Fig. 2. (a) Schematic diagram of simultaneous XAFS and XES measurements. A monochromatic beam excites the electrons in atoms, and both transmitted and emitted signals are collected. (b) Schematic of atomic energy levels showing excitation and emission process. (c) Example of XAFS spectra showing both XANES and EXAFS regions for sample and reference (d) Example of XES spectra showing the variation in emission features for different samples.

전통적인 XAFS 측정은 길게는 30분 짧게는 3분 정도의 시간이 소요된다. Real-Time XAFS 빔라인은 4세대 방사광가속기의 높은 광량을 활용하여 이보다 빠른 0.02 ‒ 1초 이내에 XAFS 영역을 측정할 수 있는 Quick XAFS 기법을 도입하여 시료에 대한 메커니즘을 동역학적으로 분석이 가능하도록 설계를 진행 중이다. 이를 위해 이용자의 다양한 in-situ/operando 환경을 빔라인에 적용할 수 있도록 공간에 대한 높은 자유도와 가스와 온도를 다양하게 조절할 수 있는 기반 시설을 제공할 계획이다.

XES는 흡수단 이상의 에너지에서 흡수한 X-선에 의해 방출되는 형광을 수집하여 에너지에 따른 방출 강도를 분석하는 기법이다. XES는 XAFS와 동시에 측정할 수 있으며, XAFS와 상보적인 정보를 담고 있어 데이터에 대한 신뢰성을 높여준다. 더욱이, XES는 전자 간의 상호작용에 의해 발생하는 에너지 차이를 측정함으로써 전자의 스핀 상태를 추정할 수 있어 전이금속(transition metal) 계열 연구에 핵심 정보를 제공해준다. XAFS와 달리 XES는 고휘도를 요구하는 실험기법인 만큼 4세대 방사광가속기를 기반으로 하는 빔라인에 적합하다. 두 기법을 동시에 제공하는 세계적인 빔라인으로는 유럽 ESRF-EBS의 ID26, 미국 APS-U의 ID25, 스웨덴 MAX IV의 Balder 등이 있다.5)6)7)

MSA (Material Structure Analysis) 빔라인

분말 회절(powder diffraction)은 결정성 물질의 원자 배열 구조를 비파괴적으로 분석하는 핵심 기법이다. 시료의 결정 구조(crystal structure), 격자 상수(lattice parameter), 결정립 크기(grain size), 상변화(phase transition), 잔류 응력(residual stress) 등 광범위한 정보를 제공하며, 이를 통해 다양한 물질의 특성을 깊이 있게 이해하고 새로운 소재 개발 및 물질의 특성과 재료의 상관관계를 분석하는 데 필수적인 역할을 한다.8) 4세대 방사광 가속기의 뛰어난 광량과 휘도를 활용하는 분말 회절 빔라인은 정밀하고 빠른 분석을 가능하게 한다.

Fig. 3. Overview of X-ray Powder Diffraction (PD) analysis. (a) Schematic diagram of an X-ray PD setup, showing the X-ray source, sample, goniometer, detector, and diffraction angle. (b) Illustration of the principle of X-ray scattering and interference by the crystal lattice, where Bragg’s law (λ=2dsinθ) describes how X-rays interfere based on the lattice spacing (d-spacing). (c) A typical X-ray PD pattern (diffractogram, a graph showing the diffraction data), where the x-axis represents 2θ and the y-axis represents diffraction intensity (the lower line, if present, shows the difference between measured and calculated data).

MSA 빔라인은 산업 현장의 요구를 최우선으로 고려한 산업 우선지원 빔라인으로 초점을 맞추고 있다. 이 빔라인은 고분해능 분말 회절(High-Resolution Powder Diffraction, HRPD) 기능을 중점적으로 지원한다. 그림 3은 X-선이 시료에 조사되어 회절된 X-선이 분석 결정(analyzer crystal)을 거쳐 검출기에 도달하는 과정과 측정된 스펙트럼의 결과를 보여주고 있다. 이 분석 결정은 특정 브래그 조건(Bragg’s Law)을 만족하는 회절 신호만 선택적으로 수집할 수 있도록 도와주므로 각도 분해능이 극적으로 향상된다. 이를 통해 매우 정밀한 격자 상수 측정과 상 정량 분석, 미량 상 검출 등 고품질의 구조 정보를 얻을 수 있다. 또한, in-situ/operando X-ray Diffraction (in-situ XRD) 기법을 도입하여 시료의 상전이, 반응 메커니즘, 결정 성장 과정 등을 측정할 수 있도록 할 계획이다.

MSA 빔라인은 4세대 방사광가속기의 장점을 극대화하기 위해 언듈레이터 광원을 사용하여 발산각(Divergence Angle)을 최소화하고 풍부한 광량을 활용하여 산업 맞춤 인프라를 지원하는 유연한 설계를 목표로 한다. 다양한 결정 간 간격을 짧은 시간에 측정하기 위해 고에너지 X-선 활용을 활용하고 자동 샘플 교환 및 고속 검출기 시스템을 도입하여 방대한 시료량을 처리할 수 있는 능력을 강화할 예정이다. 또한, 이용자들의 다양한 실험 환경 요구를 충족시키기 위해 온도, 압력, 분위기 가스 등을 정밀하게 제어할 수 있는 인프라를 구축할 것이다.

Fig. 4. Schematic of the machine learning technique incorporate for identifying crystal system and space group. Suzuki et al.18)

한편, 고속 검출기와 자동화 시스템의 도입으로 방대한 양의 데이터가 생성될 것으로 예상되며, 이에 따라 분석 시간과 인력이 더욱 요구된다. 특히 일부 시료는 복잡한 결정 구조를 갖거나 다양한 상이 혼합되어 있어 정성·정량 분석에 어려움을 초래한다. 이러한 한계를 극복하기 위해 최근에는 기계학습(Machine Learning)과 인공지능(AI)을 활용한 다양한 분석 기법이 도입되고 있으며(그림 4),18)19) MSA 빔라인 역시 분석 정확도 향상을 위해 AI 기반의 하이브리드 모델 개발을 추진하고 있다.

현재 ESRF-ID22 빔라인과 APS-11BM 빔라인 등 우수한 고분해능 분말 회절 빔라인으로써 성공적으로 운영되고 있다.9)10) Korea-4GSR의 MSA 빔라인은 이러한 해외 유수의 시설들과 견줄 수 있는 고분해능, 고속 처리 및 동적 분석 플랫폼을 제공하며 국내 산업 분야에 세계적인 수준의 연구 역량을 제공하고 새로운 과학적 발견을 이끌어내는 데 크게 기여할 것으로 기대한다.

Soft X-ray Nanoprobe 빔라인

Soft X-ray Nanoprobe 빔라인은 4세대 방사광가속기의 고휘도·저에미턴스(emittance) 특성을 활용하여 시료의 화학적·전자적 구조 분석을 가능하게 하는 산업 우선 빔라인이다. 2개의 언듈레이터를 캔티드(canted) 배열로 배치하여 2개의 브랜치 빔라인이 독립적인 빔라인으로 구축되며, 각 빔라인은 광전자분광학(Photoemission spectroscopy, PES) 및 연-엑스선 흡수분광학(Soft X-ray Absorption spectroscopy, XAS)을 주요 실험기법으로 표면 및 계면에서의 특성 분석에 집중할 예정이다.

Fig. 5. Schematic of the (a) differential pumping stage configurations for AP-XPS, (b) electronic transitions leading to photoelectron emission in XPS.

브랜치1 빔라인의 경우 Tender X-ray 영역(2 ‒ 5 keV)을 중심으로 상압 X-선 광전자 분광법인 AP-XPS (Ambient Pressure X-ray Photoelectron Spectroscopy) 측정이 가능하도록 설계된다. AP-XPS는 입사 X-선이 시료의 계면에 조사하여 튀어나오는 광전자를 측정하여 표면 및 계면 상호작용을 연구하는 데 결정적인 정보를 제공하는 매우 중요한 기법이다(그림 5). 따라서 브랜치1은 고체-기체(혹은 액체) 계면 반응, 촉매 반응, 다양한 환경 조건변화에 따른 재료 특성 분석 등 in-situ/ operando 환경에서의 고분해능 분석을 위한 빔라인으로 활용될 예정이다. AP-XPS 전용 샘플 환경은 고정밀 위치제어 및 다양한 기체 조성·온도 조건 구현이 가능하도록 구성되며, 산업 소재 및 표면 및 계면 반응 연구에 중점을 둔다.

브랜치2 빔라인은 Soft X-ray 영역(0.1 ‒ 2 keV)을 지원하며, 고속 XPS 및 XAS (X-ray Absorption Spectroscopy) 측정을 위한 실험 환경으로 구축되고 있다. 이 두 기법은 각각 앞서 설명한 PES 및 XAS와 동일한 측정 원리를 기반으로 하지만, 상대적으로 낮은 입사 에너지에서 수행된다는 차이가 있다. 해당 빔라인은 고속 스캔을 통해 다수의 시료를 신속하게 측정할 수 있도록 하며, 반복성과 재현성이 뛰어난 높은 신뢰도를 갖는 데이터를 제공하는 것이 목표이다. 또한, 브랜치1과 브랜치2 빔라인에 연계 운용을 위해 XPS/XAS 빔라인 전단에 재집속(refocusing) 거울을 설치하여, 단일 광원에서 발생한 X-선을 AP-XPS 빔라인으로 전송할 수 있도록 설계되고 있다. 이를 통해 0.1 ‒ 5 keV의 전체 에너지 영역의 실험을 수행할 수 있는 유연한 운용 환경이 마련된다. 현재까지 이러한 에너지 영역 및 측정 기법을 동시에 지원하는 분석 빔라인은 세계적으로도 드문 사례이다.

Korea-4GSR의 Soft X-ray Nanoprobe 빔라인은 미국 NSLS-II의 IOS, 독일 BESSY-II의 EMIL, 프랑스 SOLEIL의 HERMES 등 선진 방사광 시설의 분석 플랫폼과 경쟁할 수 있는 수준으로 구축되고 있다.11)12)13)14) 이는 산업 소재, 표면 개질, 환경 반응 분석 등 실용 응용 중심 연구에 강력한 도구로 자리매김할 것이다.

NanoARPES 빔라인

고해상도 전자 구조 분석 기법인 ARPES (Angle-Resolved Photoemission Spectroscopy)는 연 X-선 영역의 엑스선을 시료 표면에 조사하여 광전자를 방출시켜 광전자의 에너지를 측정한다는 점에서 XPS와 같다. 다만 XPS는 광전자로부터 결합에너지를 측정하여 원소와 화학적인 결합 정보를 얻지만, APRES는 튀어나온 광전자의 에너지와 운동량을 분석해 에너지-운동량 분산관계를 재구성하여 소재의 전자 밴드 구조 및 운동량 공간 정보를 얻는다. NanoARPES는 이러한 ARPES 기술을 수백 나노미터(nm) 수준의 공간 분해능으로 확장한 것으로, 기존의 마이크로미터 수준 분석이 불가능했던 박리된 2차원 물질들이나 국소 결함 혹은 변조 영역의 전자 구조를 측정할 수 있다는 점에서 주목받고 있다.14)

Korea-4GSR의 nanoARPES 빔라인은 국내 최초로 도입되는 나노스케일 광전자 분광 전용 빔라인으로, 첨단 소프트 X-선 광학 시스템과 정밀 시료 위치 제어 기술을 통합하여 나노미터 영역의 시료에 대해 에너지, 운동량, 공간 정보를 동시에 제공할 수 있도록 설계되고 있다. 특히, 단층 2차원 물질(예: 그래핀, 전이 금속 칼코게나이드 등)이나 소면적 단결정, 비 균일한 스트레인 영역, 트위트스 이종접합 등과 같이 높은 공간 분해능이 필요한 계에서의 국소적 전자상태를 규명하는 데 탁월한 성능을 발휘할 것으로 기대된다.

Fig. 6. Layout overviews of nanoARPES Beamline.

이 빔라인은 고휘도 저에미턴스 4세대 방사광 광원을 활용하여, 수백 나노미터 이하의 빔스팟을 형성하는 X-선 집속 광학계(Fresnel Zone Plate, Capillary mirror)를 적용하고, 정밀한 시료 위치 제어 및 안정적인 진공 환경에서의 스캔 기능을 갖춘다. 또한 Soft X-ray Nanoprobe와 마찬가지로 2개의 브랜치를 빔라인을 갖추어 실험 목적에 부합하는 X-ray 특성을 사용자가 실험에 맞게 선택할 수 있도록 하였다. 끝으로 사용자 친화적인 인터페이스와 실시간 영상 기반 시료 관찰 기능을 통해 복잡한 측정 과정을 간소화하여 빔라인에서의 실험 시간을 효율적으로 사용할 수 있도록 도움을 줄 계획이다(그림 6).

현재까지 nanoARPES는 미국 ALS의 MAESTRO 빔라인, 영국 Diamond의 I05, 프랑스 SOLEIL의 ANTARES 빔라인 등 일부 선진 방사광가속기에서만 운영되고 있으며, Korea-4GSR의 nanoARPES 빔라인은 이들과 어깨를 나란히 할 수 있는 수준의 분석 플랫폼으로 구축될 예정이다.15)16)17) 이는 국내 나노소재 및 양자물질 연구 경쟁력 확보에 중요한 역할을 할 것이다.

맺음말

이처럼 Korea-4GSR의 Material Science 빔라인은 고기능성 소재 분석 및 개발을 위한 핵심 분석 플랫폼으로 설계되고 있으며, 각 빔라인은 특정 분석 기법에 최적화되어 시료의 구조, 조성, 전자 및 화학적 특성을 정밀하게 규명할 수 있도록 지원한다. 나노·원자 수준에서 물질의 거동을 실시간으로 관찰할 수 있는 분석 환경을 구현함으로써, 소재 과학, 에너지, 반도체, 촉매 등 첨단 분야에서의 혁신적인 연구를 촉진할 것으로 기대된다. 향후 빔라인의 구축과 운영이 본격화되면, Korea-4GSR은 국내외 연구자들에게 세계 최고 수준의 연구 인프라를 제공하는 물질 분석 거점으로서 그 위상을 확립해 나갈 것이다.