Operando Imaging Techniques for Quantum Dynamics of Angular-Momentum

Tae-Hwan KIM, Gyung-Min CHOI, Jee-Hoon KIM, Sanghoon KIM and Changyong HWANG

The exchange of angular momentum among electron spin, orbital, and lattice degrees of freedom governs the topology, transport, and magnetization dynamics of magnetic materials. Probing the interactions among magnons, phonons, and electron orbital angular momentum has become a global focus in condensed-matter physics, yet the underlying mechanisms—operating on nanometer and femtosecond–nanosecond scales and under non-equilibrium conditions, such as applied current/voltage, optical excitation, and thermal gradients—are difficult to probe with conventional static measurements. To address this challenge, our Center for Quantum Dynamics of Angular-Momentum advances operando imaging that synchronizes stimuli and responses to achieve real-time spatiotemporal resolution across multiple platforms. This overview introduces five representative operando instruments developed and deployed at our Center: (i) scanning tunneling microscopy (STM), (ii) time resolved magneto-optic Kerr effect (MOKE) microscopy/spectroscopy, (iii) magnetic force microscopy (MFM), and (iv) diamond nitrogen-vacancy (NV) center quantum microscopy, (v) scanning electron microscopy with polarization analysis (SEMPA), providing complementary access to angular momentum dynamics in solid state systems.

들어가며

전자 스핀·오비탈·격자 자유도 사이의 각운동량 교환은 자성체의 위상·수송·자화 동역학을 결정한다. 최근 응집물질물리학 분야에서 전 세계적으로 연구가 집중되고 있는 전자, 포논, 마그논 등 준입자 스핀과 궤도 각운동량 측정은 나노미터/펨토~나노초 스케일에서, 그리고 전류 및 전압 인가, 빛의 입사, 온도 구배와 같은 비평형 상태를 다루어야 하기 때문에 기존의 정적 측정만으로는 한계가 있다. 이 한계를 극복하기 위해 본 양자 각운동량 동역학 센터는 자극과 응답을 동기화해 실시간 공간·시간 분해능으로 관찰하는 operando 이미징을 다양한 양자 각운동량 플랫폼에 확장하는 연구를 지속하고 있다. 본 소개 글에서는 우리 센터에서 개발 및 활용 중인 다섯 가지 대표적인 operando 계측인 i) 주사터널현미경, ii) 자기-광-커 효과, iii) 자기력 현미경, iv) 질소 공극 중심 양자 현미경, v) 스핀 분극 주사 전자현미경을 소개하고자 한다.

스핀분해 주사터널현미경을 이용한 각운동량 연구

고체 속의 전자는 원자 격자 안에서 단순히 이동하는 것이 아니라, 격자의 진동과 상호작용하거나 스핀 배열과 얽히면서 새로운 물리현상으로 발현한다. 복잡한 집단적 현상을 ‘준입자’로 해석한다. 그 가운데 마그논(magnon)1)2)3)과 카이랄 포논(chiral phonon)4)4)6)이 각운동량을 갖는 준입자로 최근 주목을 받고 있다.

마그논은 전자의 스핀이 파동처럼 흔들리며 이동하는 스핀파(spin wave)의 양자화된 모습이고, 카이랄 포논은 원자 진동이 특정 회전 방향성을 지닌 모드이다. 이들은 모두 고유한 각운동량을 갖고 있어, 새로운 자기적, 전자적 성질을 발현하는 데 중요한 역할을 한다.

이런 미시 세계를 들여다보기 위해 사용되는 도구가 바로 주사터널현미경(scanning tunneling microscope, STM)7)이다. STM은 원자 크기의 날카로운 바늘을 시료 표면에 1 나노미터 이내로 접근시킨 뒤, 바늘과 시료 사이에서 발생하는 터널링 전류를 측정한다. 이를 통해 원자 단위의 해상도로 표면 구조뿐 아니라, 전자의 전자밀도 상태를 시각화할 수 있다. 그러나, 기존 STM은 전자가 어느 방향으로 스핀을 가지고 있는지는 구분하지 못한다. 다시 말해, 자성체 내부에서 스핀이 어떻게 배열되어 있는지는 알 수 없다.

Fig. 1. Schematic illustration of spin-polarized scanning tunneling microscopy (SP-STM) probing single domains on magnetic nanodots. A spin-polarized STM tip with lateral spin sensitivity (green arrow) is used to detect the local in-plane spin orientation. The surface image shows magnetic domains with opposite spin directions, indicated by red and blue arrows. The nanostructure is placed on an hBN dielectric layer supported by a SiO₂/Si substrate, where the doped Si acts as a back gate to tune the electronic and magnetic states.

이런 한계를 극복하기 위해 개발된 것이 스핀 분해 주사터널현미경(spin-polarized STM, SP-STM)8)9)10)이다. 그림 1은 SP-STM의 원리를 간략히 나타낸 것이다. SP-STM은 끝단이 특정 스핀 방향에 민감하도록 제작된 자성 탐침을 사용한다. 따라서, 시료 표면에 있는 전자의 스핀 방향에 따라 터널링 전류의 크기가 달라지고, 이를 통해 실공간에서 스핀 배열을 직접적으로 측정할 수 있다.

Fig. 2. Schematic illustration of magnon-assisted tunneling between a normal metal (left) and a ferromagnet (right). A spin-down electron from the normal metal tunnels into the ferromagnet and flips its spin to the up orientation through the emission of a magnon. The applied bias eU corresponds to the magnon excitation energy, enabling the inelastic tunneling process via magnon emission.

그림 2는 SP-STM을 통해 관찰할 수 있는 중요한 현상인 마그논 보조 터널링(magnon-assisted tunneling)11)을 간략하게 보여준다. 전자가 충분히 큰 에너지(eU)를 가지면, 단순히 터널링하는 대신 스핀을 뒤집고 마그논을 방출하면서 낮은 에너지 상태로 터널링할 수 있다. 이 과정은 전자의 에너지가 마그논의 생성 에너지와 정확히 일치할 때 일어나며, 이를 비탄성 터널링(inelastic tunneling)이라고 부른다. 이 과정은 SP-STM 분광 실험을 통해 정밀하게 관찰 가능하며, 마그논뿐 아니라, 포논의 각운동량까지 간접적으로 파악할 수 있을 것으로 기대한다. 우리 연구센터는 원자 수준의 공간 분해능을 가진 SP-STM 장비를 구축하여, 고체 속에서 발현되는 새로운 각운동량 현상을 탐색할 예정이다.

극초단 레이저 기반 자기-광-커 효과를 이용한 오비탈 축적 동역학 연구

빛과 자성체 사이의 상호작용에 의하여 빛이 자성체를 투과하거나 반사될 때 빛의 편광 방향이 회전하는 현상이 발생한다. 투과한 빛의 편광 회전을 자기-광 패러데이 효과(magneto-optic Faraday effect), 반사된 빛의 편광 회전을 자기-광 커 효과(magneto-optic Kerr effect)라 부른다.12) 자기-광 패러데이 효과는 주로 빛이 흡수되지 않고 긴 거리를 투과할 수 있는 유전체 물질에서 주로 관측되고, 자기-광 커 효과는 빛이 반사되는 금속 물질에서 주로 관측된다.

Fig. 3. MOKE detection of spin-orbit torque. (a) Experiment schematics. (b) The light polarization dependence. (c) The channel position dependence. Figures from Ref. [14].

최근 스핀트로닉스 학문분야에서 자기-광 커 효과의 주된 응용분야는 스핀-궤도 토크(spin-orbit torque)의 측정이다.13) 비자성체와 자성체의 이종접합 구조에 전류를 인가하면 스핀-궤도 토크가 발생하고, 이로 인해 자성체 자화의 방향이 달라진다. 자기-광 커 효과를 이용하면 스핀-궤도 토크에 의한 자화 변화를 정량적으로 분석이 가능하다.14) 특히, 빛의 편광 의존성 및 공간 위치 의존성을 구분하여 측정할 수 있는 능력으로 인하여, 자기-광 커 효과는 외스테르 자기장과 스핀-궤도 토크를 구분하여 측정할 수 있다(그림 3). 최근에는 중금속에서 발생하는 스핀-궤도 토크뿐만 아니라 경금속에서 발생하는 오비탈 토크 분석에도 자기-광 커 효과가 활용되고 있다.

Fig. 4. Time-resolved MOKE detection of spin. (a) Time scales of physical processes. (b) Dynamics of phase-transition of FeRh. (c) Dynamics of spin accumulation on Cu. Figures from Ref. [16].

극초단 레이저를 이용하면 자기-광 패러데이 효과 및 자기-광 커 효과를 시간분해능으로 측정할 수 있다. 시간 분해능 측정으로 관측이 가능한 현상으로는 자화 세차운동, 초고속 탈자화, 스핀파 등이 있다.15) 또한, 측정 민감도를 높임으로써 비자성 물질에 순간적으로 발생하는 스핀 축적의 시간 분해능 측정도 가능하다. 그림 4에서는 반강자성-강자성 상변화에 의해 발생한 스핀 전류가 인접한 비자성 금속인 Cu에 도달하는 현상을 시간 분해능 자기-광 커 효과로 측정한 결과이다. Cu에 나타난 스핀 축적의 동역학은 상변화 동역학과 밀접한 관련이 있음이 확인된다.16) 최근에는 비자성 물질에 발생하는 오비탈 축적의 시간 분해능 측정에도 자기-광 커 효과가 적용되고 있다.

자기력 현미경을 이용한 저차원 강자성체의 도메인 동역학 연구

자기력 현미경(Magnetic Force Microscopy, MFM)은 물질의 표면에서 발생하는 누설 자기장을 실공간에서 시각화하는 대표적인 자성 분석 도구이다(그림 5). MFM은 원자힘현미경(AFM)의 측정 원리를 기반으로 하지만, 탐침(tip) 끝에 자성 재료를 코팅하여 표면 위에서 발생하는 자기력의 변화를 감지한다. 이 자기력은 시료 내부에 형성된 자기 도메인(magnetic domain)의 구조에 의해 결정되며, 따라서 MFM을 사용하면 표면 형상뿐 아니라 자성 구조를 동시에 파악할 수 있다. 이러한 기술은 나노미터(nm) 수준의 해상도를 제공하면서도 시료를 손상시키지 않는 비파괴적 측정이 가능하다는 장점이 있다.

Fig. 5. Schematic illustration of magnetic force microscopy using a magnetic probe.

자기 도메인은 강자성체 내부에서 스핀들이 일정한 방향으로 정렬된 영역으로, 서로 다른 도메인 사이에는 도메인 벽(domain wall)이 존재한다. 도메인의 크기와 형태, 배열은 외부 자기장, 온도, 압력, 전기장 등 다양한 인자에 따라 변할 수 있으며, 이러한 변화는 재료의 자성 특성과 기능적 성능에 직접적인 영향을 준다. 예를 들어, 스핀트로닉스(spintronics) 소자에서는 도메인 벽의 이동이 정보 저장 및 처리의 핵심 동작 원리로 활용될 수 있다. 따라서 자기 도메인의 거동을 정밀하게 관찰하고 제어하는 것은 차세대 정보 기술 개발에서 중요한 연구 주제이다.

Fig. 6. Schematic and photograph of the low-temperature MFM system and a homebuilt 4 K cryostat.

우리 연구센터는 상용 장비가 아닌 직접 구축한 극저온 벡터 자기장 MFM 시스템을 운용하고 있다.17) 이 장비는 여러 가지 측면에서 기존 MFM보다 확장된 기능을 제공한다. 첫째, 시료를 극저온(4K)까지 냉각할 수 있어, 상온에서는 관찰하기 어려운 저온 자성 현상을 탐구할 수 있다(그림 6). 극저온 환경에서는 열 요동(thermal fluctuation)이 억제되어, 스핀 구조의 본질적인 배치와 상호작용을 보다 명확히 확인할 수 있다. 둘째, 벡터 마그넷(vector magnet)이 장착되어 있어 자기장의 세기뿐 아니라 방향을 x, y, z 세 축으로 독립적으로 제어할 수 있다. 이를 통해 단일 축 자기장에서 포착할 수 없는 복합적인 자성 거동을 탐구할 수 있으며, 특정 방향 자기장 하에서의 안정화 조건도 정밀하게 규명할 수 있다.

Fig. 7. Angle-dependent MFM images of magnetic domains in the CrGeTe₃ under an external magnetic field.

이 장비를 활용하여 우리 연구센터는 대표적인 층상 van der Waals (vdW) 강자성체 세 종류를 연구했다. 첫 번째 연구 대상은 CrGeTe₃로, vdW 층상 구조를 가지면서 강자성을 보이는 대표적인 2차원 자성체이다. 우리는 자기장의 세기와 방향을 서서히 변화시키면서 도메인 구조의 재배열 과정을 관찰하였다.18) 이 물질은 강한 일축 자기이방성을 지니며, 줄무늬 도메인과 버블 도메인이 함께 나타나는 특징을 보였다(그림 7). 자기장의 방향을 바꾸면 도메인 구조가 크게 달라졌으며, 이는 도메인 벽의 이동과 두 도메인 간 상호작용에 따른 것이다. 또한 도메인의 크기와 반응이 자기장 조건에 따라 뚜렷하게 달라져, CrGeTe₃의 복잡한 자기적 성질을 이해하는 단서를 제공한다. 이번 연구는 자기이방성이 도메인 구조에 반영되는 방식을 실공간에서 직접 보인 것으로, 2차원 자성체의 기초 물성 연구에 중요한 의미를 갖는다.

Fig. 8. Temperature and field dependence of magnetic domains in Fe₄GeTe₂ single crystal.

후속 연구에서는 Fe₄GeTe₂를 대상으로 국소적인 자기 상태를 연구하였다.19) 이 물질은 강한 수직 자기이방성을 보이는 vdW 강자성체로, 벡터 자기장 환경에서 특이한 도메인 재배열 거동을 나타낸다. 실험 결과, 줄무늬 모양이 물결 형태의 폐곡선으로 둘러싸인 도메인 구조가 관찰되었으며, 이는 외부 자기장이 없는 상태에서 온도 변화에도 안정적으로 유지되었다(그림 8). 또한 약 110 K에서 발생하는 스핀 반전 전이(spin-reversal transition) 과정에서는 자화 방향이 면내(in-plane)에서 면외(out-of-plane)로 점차 전환되는 현상이 확인되었다. 더불어, 자기장을 인가했을 때 면외 조건에서는 도메인이 길게 늘어난 줄무늬 형태로 변했고, 면내 조건에서는 버블 형태가 나타나 점차 줄무늬로 연결되었다. 이러한 거동은 일축 자기이방성과 형상 이방성이 상호작용한 결과로 해석된다. 본 연구는 vdW 강자성체의 자기 도메인 상태와 그 변화를 이해하는 데 중요한 기초를 제공한다.

마지막으로, 우리는 Fe₃GaTe₂라는 vdW 강자성체의 자기 도메인 변화를 자기력 현미경으로 조사하였다.20) 이 물질은 350~380 K 부근에서 자기적 성질이 바뀌는 전이온도(T_c)를 가지며, 자화가 수직으로 정렬되는 수직 자기이방성(PMA)이 뚜렷하다. 실험 결과, 온도에 따라 도메인 구조가 크게 달라졌다. 상온에서 T_c까지는 줄무늬, 버블, 뾰족한 도메인이 함께 나타났으나, 4.2 K에서 냉각한 상태에서는 불규칙한 줄무늬와 고리 모양 도메인이 우세하였다. 또한 일부 줄무늬 도메인이 빠르게 형성되어 복잡한 나뭇가지 모양 패턴으로 진화하는 과정이 자화의 히스테리시스 거동과 연관됨을 확인하였다. 이 연구는 3차원 vdW 물질에서 도메인 형성이 층간 상호작용, 열적 요동, PMA의 균형에 의해 좌우됨을 보여주며, 다른 vdW 물질에서는 보고되지 않은 독특한 현상을 제시하였다.

앞으로 우리는 극저온 벡터 자기장 MFM 시스템에 operando imaging 기능을 추가할 계획이다. Operando imaging은 시료가 전류, 전압, 광 조사, 온도 변화 등의 외부 자극을 받는 동안의 변화를 실시간으로 관찰하는 기법이다. 기존의 실험 방식에서는 외부 자극을 가한 뒤 측정을 재시작해야 했지만, operando imaging을 적용하면 자극과 반응을 동시에 기록할 수 있어 변화 과정을 빠짐없이 포착할 수 있다. 예를 들어, 전류를 인가했을 때 도메인 벽이 순간적으로 이동하는 현상이나, 빛을 조사했을 때 스핀 배열이 재배열되는 과정을 나노미터 해상도로 기록할 수 있다.

이 기술이 적용되면, vdW 강자성체의 스핀 동역학을 정밀하게 규명할 수 있다. 특히, 전기 신호로 스핀 구조를 제어하는 스핀트로닉스 소자나, 빛을 이용한 초고속 자성 제어 기술의 개발에 필요한 핵심 데이터를 제공할 수 있다. 또한, 극저온 환경에서의 operando 측정은 양자 상태 제어 연구와도 연계될 수 있어, 양자정보기술 분야로의 확장 가능성도 크다.

결론적으로, 우리가 개발한 극저온 벡터 자기장 MFM은 기존 MFM 기술이 가진 한계를 넘어, 벡터 자기장 제어와 극저온 측정을 결합한 고급 실험 환경을 제공한다. 여기에 operando imaging이 더해진다면, 외부 자극에 대한 2차원 자성체의 실시간 반응을 정밀하게 파악함으로써 차세대 정보기술 소자의 설계와 구현을 위한 기초 과학적 토대를 제공하게 될 것으로 기대된다.

다이아몬드 NV 센터를 이용한 각운동량 기반 물리적 현상의 측정

스핀 혹은 오비탈 각운동량의 동역학에 의한 약한 누설 자기장을 나노스케일에서 검출하고 이미징하는 것은 본 양자 각운동량 동역학 센터의 연구에 중요한 역할을 담당하고 있다. 기존의 자기장 이미징 기법은 자기력 현미경, 자기 공명력 현미경, 초전도 양자간섭소자, 반도체 홀 센서 등이 있으며, 이들은 나노 자성체 분석과 단일 스핀 검출 같은 중요한 성과를 이루었다. 하지만 이 기법들은 공간 해상도, 민감도, 측정환경 등에 제한을 갖는다. 2005년 B. M. Chernobrod와 G. P. Berman은 단일 스핀을 양자 센서로 활용하는 아이디어를 제안했고, 이론적으로는 원자 수준의 공간 해상도와 높은 자기 민감도를 제공할 수 있음을 보였다.21)22) 그러나 이 아이디어를 실현할 적절한 시스템이 당시에는 존재하지 않았다. 이후 다이아몬드 속의 질소-공공 결함(Nitrogen-Vacancy, NV 센터)이 뛰어난 광학적 안정성과 상온에서도 수백 마이크로 초 수준의 긴 스핀 결맞음 특성을 지닌다는 사실이 알려지면서, 단일 스핀 센서 개념이 현실화되기 시작했다.23)24)

Fig. 9. (a) Atomic structure of the nitrogen-vacancy (NV) defect in diamond. (b) Energy level scheme. The notation |i> denotes the state with spin projection m_s = i along the NV defect axis. Spin conserving optical transitions from the ³A₂ spin triplet ground state to the 3E excited state are shown with solid arrows. (c) Optically detected electron spin resonance (ESR) spectra recorded for different magnetic field magnitudes applied to a single NV defect in diamond. Figures from Ref. [25].

NV 센터는 다이아몬드 격자에서 탄소 원자 한 개가 질소로 치환되고, 그 옆 자리에 빈자리(공공)가 생겨 형성된다[그림 9(a)]. 전하 상태로는 NV⁰와 NV⁻가 존재하는데, 자기장 측정에는 NV⁻가 주로 사용된다. NV⁻의 바닥 상태는 스핀 삼중항 ³A₂ (S = 1) 상태이다. 이 상태는 m_s = 0과 m_s = ±1으로 분리되며, 자기장을 인가하지 않은 상태에서의 두 상태는 2.87 GHz에 해당하는 에너지 차이가 존재한다. 이때, 자기장을 인가하면 Zeeman 효과가 발생하여 m_s = ±1 준위가 갈라지고, 이 변화를 통해 자기장의 크기와 방향을 알 수 있다.

그 결과, 과연 어떤 신호를 통해 외부 자기장에 의한 에너지 갈라짐을 관찰할 수 있을까? 답은 광발광 현상이다. 그림 9(b)에 묘사된 것과 같이 NV 센터는 637 nm (적색) 발광을 가지며, 상온에서도 안정적으로 단일 광자를 방출한다. 녹색 레이저(532 nm)로 NV 센터의 스핀을 여기하면, 스핀 상태가 기저상태인 m_s = 0으로 돌아오게 되면서 적색 발광을 하게 된다. 이때, 마이크로파(MW)로 스핀을 공명시키면, m_s = ±1 상태에서 발광 신호가 감소하는데, 이를 ODMR (Optically Detected Magnetic Resonance)이라고 부른다.

이 NV 센터의 스핀에 의한 광발광 현상을 이용한 자기장 검출은 ODMR 스펙트럼에서 Zeeman 분리를 직접 읽는 것이라고 보면 된다[그림 9(c)]. 고순도 다이아몬드에서는 DC 자기장 감도가 수십 nT/√Hz 수준에 도달한다. Hahn echo나 CPMG 같은 다이내믹 디커플링 기법을 사용하면, NV 스핀 결맞음 시간을 T₂까지 연장할 수 있다. 이때, AC 자기장 감도는 10 nT/√Hz 이하로 보고되었으며, 이 방식은 단일 전자 스핀, 작은 핵 스핀 집합 검출에 활용되었다. 감도 향상 방법에는 고품질 다이아몬드를 활용한 스핀 결맞음의 개선, 광 결정을 이용한 광 수집 효율 개선, NV 집합체(ensemble)를 활용하는 방법이 있으며, NV 집합체를 활용하는 경우 감도가 pT/√Hz까지 향상될 수 있다. 이러한 높은 민감도를 활용하여 최근 수년간 다양한 주목할 만한 결과들이 보고되었다. 기존 자기력현미경 측정에서 어려웠던 마그논, 반강자성체의 자구벽 등이 측정되어 보고되기 시작했다. 우리 연구팀은 현재 NV 센터 측정을 위한 시스템 구축을 진행 중이어서 아직 공식적으로 보고된 결과는 없어, 본 특집에서는 아래와 같이 몇 가지 주요 결과들을 소개하고자 한다.

2023년 A. K. C. Tan은 hematite(α-Fe₂O₃) 박막에서 자기 홀극처럼 거동하는 도메인을 관찰하였다.26) 이미 확인된 NV 센터의 스핀 방향과 NV 센터를 이용한 자기장의 정량적 측정은 시료 표면의 누설 자기장을 정량적으로 분석할 수 있게 하였으며, hematite에 존재하는 200 nm 수준의 작은 도메인에서 검출되는 수 Oe에 해당하는 미세 자기장을 검출할 수 있었기에 가능한 측정이었다.

Fig. 10. (a) Schematic illustration of the NV probe and sample. The color code represents the out-of-plane component of the surface magnetization of the film, with red (blue) corresponding to areas of opposite magnetization. A DW crosses the TmIG/Pt and TmIG regions. The inset shows a NV center within the diamond lattice and the corresponding spin quantization axis. (b) Stray field BNV(X,Y) measured by scanning the diamond tip over the sample surface. (c) and (d) Line scans of BNV along the dashed lines indicated in b (square dots). Figures from Ref. [27].

TmIG(Tm₃Fe₅O₁₂) 산화박막은 페리자성체 특성을 가지고 있으며, Pt과 접합계면을 이룰 경우 잘로신스키-모리야 상호작용(Dzyaloshinskii-Moriya interaction, 이하 DMI)으로 인해 Neel 타입의 자구벽을 형성할 수 있다. 그림 10은 NV 센터 자기 현미경을 이용해 카이랄성(chirality)을 측정한 결과다.27) 높은 민감도와 해상도는 반강자성체나 페리자성체의 나노미터 수준 자화 구조를 직접 영상화할 수 있어 해당 물질들의 특성을 이해하는 데 큰 도움이 되는 결과라고 할 수 있다.

Fig. 11. (a) (left) Sketch of the magnon dispersion and the magnon density, which falls off as 1/energy (1/E), as indicated by the fading colors, at zero chemical potential. (right) Driving at the FMR increases the magnon chemical potential. (b) Photoluminescence image showing a diamond nanobeam containing individually addressable NV sensor spins positioned on top of the YIG film. (c) Scanning electron microscope image of representative diamond nanobeams. (d) Linear part of the measured change in NV relaxation rate (red line), attributed to the SHE, from which we extract the chemical potential as a function of J_c. Figures from Ref. [28].

이 분야의 선구자인 Amir Yacoby 팀은 NV 단일 스핀 자력계를 이용하여 스핀 화학 퍼텐셜을 국소적으로 측정할 수 있음을 보고하였다.28) 특히 흥미로운 점은 Pt/YIG 구조에서 발생한 스핀 홀 효과를 통해 전류로 스핀을 주입하고, 이에 따라 발생된 마그논의 화학 퍼텐셜 변화를 NV 센터로 검출할 수 있다는 것으로, 이를 증명하였다(그림 11). 이 밖에 마그논 자체의 시각화 기술도 보고되고 있다. Amir Yacoby 팀은 그림 12처럼 YIG에 형성된 마그논 평면파가 Py 디스크를 만나면서 산란이 일어나는 것을 시각화하였고, 스핀파의 시각화가 가능함을 증명하였다.29)

Fig. 12. (left) Sketch of the magnon-based scattering platform, comprising a microwave stripline as a source, a single NV on a scanned tip as a detector, 100-nm-thick YIG as the “vacuum” supporting long-lived propagating magnons, and a disk-shaped target. (right) An homogenous microwave field is superimposed on the magnon field. The resulting fringes clearly indicate the plane wave nature of the magnons outside the Damon–Eshbach cone. Additional fringes in the cone provide valuable information about the nature of the scatter. Figures from Ref. [29].

이 밖에 측정 감도를 높이기 위해 스핀 완화 시간 T₁의 변화로 나타나는 열적으로 여기된 마그논에 의한 잡음을 시각화하면서 반강자성체의 스핀 구조를 분석하는 방법 등이 제안되고 있다. NV 센터 기반 자기장 센싱은 2008년 미국 하버드 대학교 M. D. Lukin 교수팀과 독일 슈투트가르트 대학교 F. Jelezko 교수팀에서 각각 첫 실험결과를 Nature에 발표한 이후,30)31) 나노 자성학·양자정보·생명과학에 이르기까지 다양한 분야로 확장되었고, 현재는 양자 센싱(quantum sensing)의 대표적 응용 사례로 자리잡고 있다.

스핀 분극 주사 전자현미경을 이용한 자화 구조 및 자화 동역학 연구

일반적으로 자성 이미징을 할 수 있는 방법은 크게 보면 시료에 입사되는 입사원이 전자 혹은 빛이고 이 결과 방출되는 전자 혹은 빛을 검출함으로써 완성된다. 여기에 좀 다른 한 가지 방법은 자성 시료의 경우 시료에서 발생하는 빗나간 자기장(stray magnetic field)을 검출하는 경우이다. 앞서 소개된 자기력 현미경(MFM)이나 NV 센터 현미경이 이 기술에 해당한다. 또한 주사형 터널링 현미경의 경우도 시료와 자성팁 사이에 터널링을 유도, 원자 스케일에서 자성 이미징을 얻기도 한다.

입사원이 전자이고 그 결과 방출되는 전자를 검출하는 방법에는 SEMPA (SEM with polarization analysis 혹은 spin-SEM), 전자원으로 스핀이 편향된 전자를 사용하고 검출되는 전자의 양을 측정하는 SPLEEM (spin-polarized low energy electron microscope)이 있다. 입사원이 X선이고 방출되는 X선을 검출하는 방법은 (S)TXM (scanning transmission x-ray microscopy), 방출되는 광전자를 검출하는 방법은 XMCD 기법을 활용하는 PEEM (photoemission electron microscopy)이 있다. 이 네 가지 방법은 공간분해능을 수십 nm까지 줄일 수 있다. 한편, 공간분해능은 sub-µm로 앞의 네 가지 방법보다 못하지만 자기장 등의 외부 변수를 비교적 자유롭게 변화시킬 수 있는 광학적인 방법인 MOKE (magneto-optic Kerr effect) 방법도 많이 이용되고 있다. 특히 MOKE를 이용한 이미징 기법은 비교적 저가의 단순한 장비세팅을 통하여 많은 자성관련 정보를 얻을 수 있다는 점에서는 매우 고무적이나 광학적인 한계로 인하여 분해능은 400 nm 이하로 줄이기는 힘든 상황이다. 한국표준과학연구원(KRISS)에서는 나노 스케일의 자구 이미징 측정 기법 개발을 위해 2009년 이후 SEMPA를 개발하여 왔고 그 결과 현재는 세계에서 가장 성능이 우수한 스핀 현미경을 운영하고 있다. 전자의 스핀을 검출하는 방법은 몇 가지 있으며 가장 일반적으로 접근하는 방법은 Mott 산란을 이용하는 방법이다. Mott 산란 방법의 경우 쉽게 정렬이 가능하지만 FOM (figure of merit)이 10^‒4 정도로 매우 낮다. 이해를 쉽게 하기 위하여 장비에 따르는 두 스핀 방향에 대한 산란 비대칭성을 정량화하는 Sherman function32)을 1이라고 가정하면 전자현미경에서 얻을 수 있는 검출되는 전자의 수가 10⁴라고 했을 때 스핀현미경에서 검출되는 전자의 수는 1이라는 의미이다. 처음에 이 기술을 이용하여 전자현미경에 적용한 연구자는 일본 히타치 연구소의 Kazuyuki Koike 박사로 독일에서 이 기술을 처음으로 접하고 80년대 중반 전자현미경에 응용하였다.33) 처음에 이 Mott 검출기는 전자를 백 kV 정도로 가속해야 하는 관계로 크기가 제법 컸으나 그 이후에 검출기의 크기를 줄여서 가속 전압이 20 kV 정도가 되는 검출기가 나오게 되었는데 이것을 micro-Mott 검출기로 불렀다. 일부 실험에서 이용되기는 하였으나 여전히 FOM이 10^‒4 정도여서 자구 이미지 하나를 얻는 데 많은 시간이 소요되는 관계로 이 기술은 상용화되지 못하였다. KRISS에서는 2009년 micro-Mott 검출기를 기존에 사용하던 중진공 SEM에 장착하고 관련 렌즈들을 설계하여 처음으로 자구 이미징을 시도한 바 있다.

Fig. 13. Schematic Illustration of SEMPA with exchange scattering type spin detector.

다른 방법의 하나는 Au 타겟에 분산산란(diffuse scattering) 되는 전자 분포의 비대칭성(asymmetry)을 측정하는 방법이 개발되어 미국의 BNL에서 스핀분해 각분해 광전자 분광법에 사용되었고, NIST에서는 1990년대 주사형 오제이 현미경에 이 검출기를 달아서 많은 자구 이미지를 촬영하였다.34) 이 방법은 효율이 나쁘지 않음에도 빔을 정렬하기에 어렵다는 단점으로 인하여 다른 곳에서는 적용된 예가 없는 것으로 보인다. 그 이후 W(001) 단결정에서 SPLEED 현상을 이용한 검출기가 개발 및 상용화되었고 강자성체의 교환산란을 이용하는 스핀 검출기는 실제로 스핀분해 각분해 광전자 분광기에 도입되어 많은 매우 고무적인 결과를 주고 있다. 문제점을 지적하자면 W(001) 단결정 표면은 사실 초고진공에서 매우 강하게 반응하는 표면으로 수소의 빠른 오염으로 인하여 신호의 크기를 유지하기 위해서는 결정을 자주 flashing해야 하는 큰 단점이 있다. 사용하는 체임버 내의 압력이 10^‒11 torr 영역에서도 수소의 흡착을 피하기는 매우 힘들다. 반면 교환산란을 이용하는 검출기의 경우 산화철 박막을 텅스텐 단결정 위에 형성하고 이용할 경우 산화막의 오염이 초고진공에서는 심하지 않은 이유로 수 주의 기간 동안 쓸 수 있는 장점이 있다. 그런데 스핀분해 각분해 광전자 분광법에 많이 사용되어온 이 검출기는 이상하게도 스핀 현미경에 적용한 예가 없었다. KRISS에서는 세계 처음으로 이 검출기를 전자현미경에 도입, 매우 빠른 시간에 이미지를 얻는 데 성공하였다. 이차원 스핀 이미징을 위해서는 x, y 평면에서 네 방향으로 자기장을 가해 포화시킨 뒤에 4번에 걸쳐 신호를 검출해야 하지만 FOM이 기존의 10^‒4에서 거의 10^‒2으로 개선되었기 때문에 각 자화방향당 2분, 총 8분 정도면 이미지를 충분히 얻을 수 있으므로 현존하는 스핀 현미경 중 가장 효율적인 스핀 현미경이라고 할 수 있다. 그림 13은 교환산란 검출기를 이용한 SEMPA 방법의 모식도이다.

SEM column은 UHV용 주사형 전자총이 필요하고 자성체에 자기장의 영향을 피하기 위해서 전자빔의 모임점 맞추기 혹은 가감속을 위해서는 정전렌즈를 이용해야 한다. 전자 현미경의 공간분해능은 주사형 전자빔의 크기와도 관련이 있으며 본 장비의 경우 10 nm까지는 어렵지 않게 얻을 수 있고 5 nm는 빔조건을 최적화해야 한다. 검출기에는 각각 두 방향으로 자화를 정렬하기 위하여 헬름홀츠 코일 형태의 쌍이 두 개가 놓이게 되고 이 두 쌍의 코일을 이용하여 네 방향으로 자화한 뒤 각각 이미징을 하게 된다. 여기 그림에 빠져 있는 부분이 스핀 회전기(spin rotator)이다. 이 스핀 회전기는 wien filter35)라고 하는 기술을 이용하게 되는데 전자의 진행 방향과 각각 수직인 전기장, 자기장을 가하게 되면 전자의 스핀은 이 구역을 지나기 시작하면 세차운동(precession)을 시작하게 되고 자기장과의 각도가 90도에 도달할 때 스핀 회전기를 탈출하도록 스핀 회전기 통과 길이를 설계하면 스핀의 방향이 사실상 90도 회전된 상태로 검출기에 들어가게 된다. 따라서 시료에 수직으로 배열된 스핀의 경우 90도 회전을 하게 되면 검출기에서는 타겟의 자화 방향과 같은 평면상에 놓이게 할 수 있고 한 개의 검출기로 (x-y, x-z or y-z) 두 방향의 스핀 검출이 가능해진다.

Fig. 14. Photography of SEMPA at KRISS.

그림 14는 현재 KRISS에 구축되어 있는 장비의 사진이다. 현재 이 장비의 경우 액체질소로 온도를 80 K 근방까지 내리는 것도 가능하고 시료준비 체임버에서는 다양한 시료의 in-situ 성장, 이온건을 이용한 시료의 오염제거 등이 가능하며 단결정 시료의 경우 LEED (low energy electron diffraction)를 이용해서 결정의 방향 혹은 표면의 원자배열상태 등을 체크할 수 있다. 장비 제작 초기에 얻은 몇 가지 이미지들은 다음과 같다.

Fig. 15. SEMPA image of Fe poly-crystal target.

Fig. 16. SEMPA image of Fe(2 nm)/Si(001).

그림 15는 다결정으로 이루어진 철판 표면을 찍은 이미지이다. 좌측의 네 이미지는 타겟의 자화방향이 서로 다른 네 개의 상황에서 얻어진 이미지이며 P_x, P_y는 각각의 두 이미지 차이를, 즉 x, y 방향의 스핀 편향정도를 나타내고 이를 합한 이미지가 오른쪽의 이미지이다. 이차원 자화값을 표시하기 위하여 이차원 색상코드를 이용해 나타낸 그림이다. 그림 16은 Si(100) 기판 위에 철을 2 nm 증착 후에 얻은 이미지이고 그림 17은 Permalloy 합금 박막에서 관측된 anti-vortex의 이미지이다. 그림 18은 자구벽을 단적으로 보여주는 이미지이다.

Fig. 17. SEMPA image of anti-vortex in permalloy film.

Fig. 18. SEMPA image of magnetic domain wall.

현재 SEMPA 장비를 이용할 수 있는 곳은 한국을 제외하면 사실상 유럽의 두 곳 정도뿐이며 이 두 곳도 KRISS가 보유하고 있는 교환산란 방식의 검출기를 사용하고 있지 않다. 믿기지 않겠지만 이 스핀 현미경의 종주국이라 할 수 있는 일본, 미국도 현재 스핀 현미경이 잘 가동되는 곳이 없는 상황이다. 현재 KRISS에서는 pump-probe 방법을 이용하면 40ns 정도의 시분해 이미징을 할 수 있는 장치가 완성되어 있고 전자검출기를 채널트론(channeltron)에서 채널플레이트(channel plate)로 개선할 경우 1 ns의 시간분해능을 갖는 시분해 이미징이 기대되는 상황이다. 이 장비를 소개하면 절연체도 측정이 가능하냐는 질문을 많이 받는다. 기본적으로 이 장비는 SEM이라고 생각하시면 된다. 절연체 측정을 위해 아주 얇은 금속막을 증착하는 것처럼 절연체의 경우도 자성을 띠고 있다면 아주 얇은 막의 철을 올리면 철 박막의 자화는 대부분의 절연체 자성을 따라가게 된다. 국가의 연구비로 구축한 장비이니 용도에 맞게 국내 연구자들의 많은 이용을 바란다.

맺음말

본 특집을 통해서 우리는 각운동량의 양자역학적 동역학 측정을 위한 다섯 가지 독립적 operando 측정법을 소개하였다. SP-STM/STS는 원자 해상도의 국소 전자·스핀 상태와 마그논 보조 터널링 같은 비탄성 통로를 드러내고, 극초단 MOKE는 스핀·오비탈 축적과 토크 성분을 시간 축에서 분리하여 시각화할 수 있는 가능성을 보였다. 벡터장 극저온 자기력현미경(MFM)은 도메인과 도메인 벽의 실공간 재배열을 저온·다축 자장 하에서 추적하며, NV 양자현미경은 상온에서 비접촉으로 누설 자기장·마그논 잡음·스핀 화학퍼텐셜을 지도화한다. 이들 기법은 각각의 물리량·길이/시간 스케일·시료 조건에 맞춰 상호 보완적으로 활용될 수 있다. SEMPA는 나노스케일에서 미세 스핀 이미징을 할 수 있는 매우 효율적인 장비로 스핀·오비탈 상호작용으로 인한 스핀소자의 응용에 활용될 수 있다. 우리 양자 각운동량 동역학 센터는 각 장비의 감도·분해능 향상과 다양한 응집물질들의 연구를 통해 비평형 환경에서 스핀·오비탈·격자 사이 각운동량 교환과 같은 양자역학적 현상을 시각화할 수 있는 연구 기반을 확립하고자 한다.