Orbital Momentum of Quasiparticles in Solids: Theoretical Aspects

Jung Hoon HAN, Kyoung-Whan KIM and Hyun-Woo LEE

Quasiparticles in solids may carry charge and spin. Recent theoretical and experimental studies found that quasiparticles may carry additional types of angular momentum. Conduction electrons in solids may carry orbital angular momentum and phonons may also carry angular momentum, which amounts to the circular or elliptic vibration of atoms. In addition, quasiparticle angular momentum may play significant roles in various phenomena in solids. Studies towards this direction may find useful device applications. This work summarizes recent development in the field of orbitronics with focus on its theoretical aspects. The discussed topics include the electron orbital Rashba effect, electron orbital dynamics, phonon angular momentum, and magnon angular momentum.

들어가며

본 특집호에서는 고체 내 준입자가 가지는 스핀 및 궤도 각운동량을 소개한다. 첫 번째 원고는 “고체 준입자 궤도 각운동량: 이론 고찰”이라는 제목으로 궤도 각운동량에 대한 이론적 측면을 논의한다. 두 번째 원고는 “고체 준입자 궤도 각운동량: 실험 고찰”이라는 제목으로 전자 궤도 각운동량으로부터 발생하는 현상들을 검증한 최근 실험 결과와 포논 각운동량을 검증한 최근 실험 결과들을 논의한다. 세 번째 원고는 “양자 각운동량 동역학 연구를 위한 Operando 이미징 기술”이라는 제목으로 여러 준입자의 스핀 및 궤도 각운동량 측정을 한 단계 높은 수준으로 끌어올리기 위한 여러 실험 방법을 소개한다.

각운동량에 대한 연구는 그동안 전도 전자의 스핀 각운동량과 마그논의 스핀 각운동량에 머물러 왔다. 하지만 최근 2, 3년 사이에 전도 전자의 궤도 각운동량에 대한 현상들이 실험에서 측정되면서 스핀에 머물러 있던 각운동량 연구가 궤도 각운동량으로 범주가 확장되었다. 포논의 궤도 각운동량에 대한 관심도 높아지고 있다. 특히 카이랄 물질에서 생기는 카이랄 포논이 가지는 궤도 각운동량은 학계의 많은 관심을 받고 있다. 또한 마그논에 대해서도 마그논의 스핀 각운동량에 국한되었던 연구가 마그논의 궤도 각운동량에 대한 이론적 가능성이 논의되기 시작하였다. 이 특집호를 통해서 준입자 각운동량에 대한 관심이 더 높아지기를 기대해 본다.

전자의 궤도 라쉬바 효과

전자 스핀은 업(up)과 다운(down), 두 가지 값을 가질 수 있고, 크라머스의 시간 대칭성이 깨지지 않는 한 두 가지 스핀 상태는 동일한 에너지를 공유한다는 게 고체 물리의 정석이다. 이런 스핀 대칭성이 깨지는 원인은 스핀-궤도 결합(spin-orbit coupling, SOC)에서 찾을 수 있고, 그 효과를 간단히 표현하는 방법은 라쉬바(Rashba) 상호작용을 다음과 같이 도입하는 것이다.1)

\[H _{\mathrm{R}} = \lambda_{\mathrm{R}} {\vec{\sigma}} \cdot {\vec{\mathrm{p}}} \times \hat{\mathrm{z}}\]

이 상호작용으로 인해, 운동량 \(\small\vec{\mathrm{p}}\)와 \(\small\hat{\mathrm{z}}\)(공간 반전 대칭성(inversion symmetry)이 깨진 방향의 단위 벡터)를 외적한 \(\small\mathrm{\vec{p}\times\hat{z}}\)와 나란한 방향의 스핀을 가진 전자의 에너지는 높아지고 반대 방향의 스핀을 가진 전자의 에너지는 낮아져 스핀 상태에 따라 에너지 준위가 갈라진다. 상수 \(\small \lambda_{\mathrm{R}}\)의 부호가 바뀌면 그 효과도 반대로 일어난다. 이런 상호작용이 일어나는 과정은 1959년 출판된 논문2)에 잘 서술되어 있다. 상대론적 효과를 고려했을 때 원자 속 전자의 해밀토니안은 \(\small \vec{\nabla} V \times \vec{p} \cdot \vec{\sigma}\)에 비례하는 항을 가지고 있다. 여기서 \(\small V\)는 본래 원자핵과 전자 사이의 쿨롱 상호 작용을 말하지만 결정 구조를 띤 고체의 경우는 공간 반전 대칭성 깨짐을 나타내는 포텐셜 함수로 대체할 수도 있다. 블로흐 함수와 에너지 띠를 푸는 문제에 \(\small \vec{\nabla} V \times {\vec{p}} \cdot \vec{\sigma}\)항을 추가한 뒤 섭동적 방법으로 에너지 띠 구조를 다시 얻을 수 있다. 이때 등장하는 항이 바로 위에 적은 라쉬바 해밀토니안이다. 유도 과정에서 사용한 가정은 개별 원자 수준에서 작동하던 스핀-궤도 상호작용이 곧 고체 전자 에너지 띠 구조에서 라쉬바 효과도 준다는 것이었다. 이런 역사적 이유 때문에 라쉬바 효과는 전자의 스핀에 대한 것이라는 고정 관념이 아주 오랫동안 자리잡았다.

고체의 전자 구조를 제대로 이해하려면 스핀뿐 아니라 전자의 궤도 자유도를 고려해야 한다. 한 원자핵을 중심으로 여러 가지 궤도 각운동량 상태가 존재하고 각 상태마다 전자가 들어가 있으며 에너지 띠 구조 형성에도 참여한다. 다중 궤도 물질계에서 라쉬바 효과는 어떻게 발현될 것인가? 이 질문에 대한 대답을 찾기란 어렵지 않지만 질문 자체를 하는 데는 상당히 오랜 시간이 필요했다. 중요한 전환점은 1996년, 0.1eV 정도의 큰 갈라짐을 보이는 두 개의 에너지 띠를 금 표면에서 관측한 ARPES 실험이었다.3) 금속 표면에는 강한 속박 전기장이 존재하게 마련이고 이 전기장이 스핀-궤도 결합의 \(\small \vec{\nabla} V\) 역할을 해서 라쉬바 효과를 준다는 해석이었다.

이 해석을 이론적으로 잘 다듬은 분석은 2000년에 나왔다.4) 논문의 두 저자 Petersen과 Hedegard (PH)는 금 표면의 전자 구조를 이해하기 위해 (p_x, p_y, p_z) 세 가지 궤도 함수를 갖는 전자 모델을 도입했다. 공간 반전 대칭성이 유지되는 상황이라면 p_x나 p_y 궤도 함수에 있는 전자와 p_z 상태의 전자는 서로 섞이지 않지만 금속 표면에서는 속박 포텐셜 때문에 반전 대칭성이 깨지고, 두 궤도 함수 사이의 섞임이 일어난다. 그 효과까지 고려해서 전자 구조를 풀어낸 게 PH 논문의 중요한 혁신이었다. PH 논문에서는 p_z 궤도 함수의 전자가 만족하는 유효 해밀토니안을 \(\small \lambda_{\mathrm{PH}} (\vec{\sigma} \cdot \vec{\mathrm{k}} \times \hat{\mathrm{z}})\) 형태로 유도했다. 여기 등장하는 비례 상수 \(\small \lambda_{\mathrm{PH}}\)는 스핀-궤도 결합 상수 \(\small \lambda_{\mathrm{soc}}\)와 표면 전기장의 크기 \(\small E\)에 동시에 비례하여, 두 효과가 공존해야만 금 표면의 에너지 갈라짐을 설명할 수 있다는 점을 시사했다. PH 논문이 나오기 한 해 전에는 d-궤도 물질인 텅스텐(W)과 몰리브덴(Mo) 표면에서도 비슷한 이유로 에너지 갈라짐이 관측되었고5) 그 이후에도 Bi, Sb 등의 다양한 물질 표면에서 스핀 갈라짐이 관측되었다. PH의 이론은 p_z 궤도 함수를 차지하는 전자에 대한 것이었으며 여기서 유도한 라쉬바 효과도 p_z 전자의 스핀에 대한 현상이었다. 스핀 각운동량 대신 궤도 각운동량을 변수로 삼은 라쉬바 현상은 아직 태어나기 전이었다.

2010년 무렵 응집 물리학자 대부분은 세 가지 주제 중 어떤 걸 연구해야 할지 고민 중이었다. 2004년 발견된 그래핀, 2005년부터 이론적으로 제안된 위상 절연체, 2006년 발견된 철 기반 초전도체가 그 대상이었다. 이중 위상 절연체의 표면에는 전자의 스핀이 완벽하게 분극된 디랙 전자 상태가 구현된다는 이론적 예측이 있었다. 디랙 전자는 라쉬바 효과가 극단적으로 발현된 전자 상태로 볼 수가 있다.

이런 배경 가운데 금속 표면의 라쉬바 효과에 대한 재해석이 당시 연세대에 있던 김창영 교수를 중심으로 이루어졌다.6) 라쉬바가 오래전 제안했던 효과는 상대론적 고려로부터 출발했기 때문에 그 크기가 실험값에 비해 매우 작았다. 그 대안으로 비상대론(non-relativistic)적인 원인을 찾던 중 표면에 늘 존재하는 전기 쌍극자가 원인일 수 있다는 점에 착안했다. 반전 대칭성이 깨진 표면에서는 전기 에너지를 낮추기 위해 자발적으로 전기 쌍극자를 형성하고, 그 과정에서 궤도 각운동량이 형성된다는 게 새로운 관점의 핵심이었다. 이 관점을 수식으로 정리해보면 표면에 축적된 에너지 양이

\[\Delta E = \lambda _{\mathrm{K}} ( {\vec{k}} \times {\vec{J}} _{{\vec{k}}} ) \cdot {\hat{z}}\]

꼴로 주어진다. 여기서 \(\small {\vec{J}} _{{\vec{k}}} = \langle {\vec{k}} \vert {\vec{J}} \vert {\vec{k}} \rangle\)는 블로흐 상태 \(\small \vert {\vec{k}} \rangle\)에 대한 총 각운동량 기댓값이다. 쿨롱 에너지를 최소화하려면 각운동량은 주어진 운동량 \(\small \vec{k}\)와 표면 전기장 방향 \(\small\hat{z}\)에 동시에 수직이어야 한다. 상수 \(\small\lambda_{\mathrm{K}}\)는 원자의 스핀-궤도 결합과 무관한 표면의 일함수(work function)로 결정되는 양이고 각운동량은 스핀 각운동량과 궤도 각운동량의 합으로 주어진다. 극단적인 경우 스핀 분극이 전혀 없어도 궤도 각운동량만으로 에너지를 낮출 수 있다. 궤도 라쉬바 효과가 스핀 라쉬바 효과에 우선해 존재한다는 뜻이다. 쿨롱 에너지를 최소화하려면 각 블로흐 함수마다 약간의 쌍극자 값을 갖는 게 유리하고, 그 쌍극자 값은 \(\small {\vec{k}} \times {\vec{J}}_{{\vec{k}}} \)에 비례한다. 제일원리 계산을 통해 이런 관점이 옳다는 걸 검증할 수 있었다.

이런 깨달음은 위상 절연체의 표면 상태로 확장되었다. Bi₂Se₃는 위상 절연체 연구 초창기부터 디랙 전자의 존재가 검증된 물질이었다. 스핀 분해능이 있는 ARPES 실험을 통해 스핀이 운동량 공간에서 나선 방향으로 분극된다는 점은 잘 검증된 상태였다. 위 깨달음에 의하면 이 물질의 표면에서 궤도 각운동량도 스핀 각운동량과 유사한 나선형 구조를 형성해야 했고 이 예측을 검증하기 위해 원형 편광된 빛을 이용한 ARPES 실험이 국내 연구진에 의해 시행되었다.7) 좌편광된 빛과 우편광된 빛을 이용한 광전자 산란 측정 결과를 각각 얻은 뒤 그 차이를 본 것이다. 빛의 편광성에 따라 물질이 다르게 반응하는 현상을 원이색 효과(circular dichroism)라고 한다. 원이색 분광법을 통해 Bi₂Se₃ 표면에 원이색 효과가 상당히 크게 존재한다는 점을 밝혔다. 원이색 효과와 궤도 각운동량의 존재를 연결시키기 위해서는 새로운 분광학 이론이 필요했다. 두 편의 논문이 다중 궤도 함수로 이루어진 전자계에서 나선형 궤도 각운동량의 존재가 원이색 현상을 의미한다는 점을 이론적으로 보여주었다.7)8) 이로써 다중 궤도 물질계의 표면에서 궤도 각운동량이 일반적으로 형성된다는 점, 원이색 분광법을 이용하면 궤도 각운동량의 존재를 측정할 수 있다는 점, 이렇게 이론과 실험 양쪽 모두에서 획기적인 진전이 있었다. 그리고 이 혁신은 양쪽 모두 국내 연구진에 의해 달성되었다.

전자 궤도 각운동량에 의해 에너지 준위가 갈라지는 현상을 통틀어서 궤도 라쉬바 효과(orbital Rashba effect)라고 부른다. 궤도 라쉬바 효과는 스핀 라쉬바 효과와 유사하기 때문에 궤도 라쉬바 효과 때문에 파생되는 다른 효과들도 스핀 라쉬바 효과에 대한 과거 경험으로 유추할 수 있다. 그러나 궤도 라쉬바 효과는 이런 유사성을 넘어서는 심오한 메시지를 담고 있다. 궤도 라쉬바 효과가 비상대론적 효과라는 점은, 궤도 각운동량 쪽에서 벌어지는 현상이 더 큰 에너지 효과이고 고전적으로 알려진 스핀 라쉬바 효과에서 다루는 스핀의 분극은 궤도 각운동량이 이미 분극된 상황에 스핀-궤도 결합을 얹었을 때 따라오는 부수적인 현상이란 관점을 제시한 것이다.

혁신적인 이 관점은 아쉽게도 표면 물리학계에서 바로 받아들여지지 않았다. 궤도 라쉬바 효과에 대한 강력한 지지자들은 오히려 스핀트로닉스 분야에서 나왔다. 궤도 라쉬바 효과가 발표된 시점에, 스핀트로닉스 분야에서는 상대론적 효과에 의한 스핀 홀 효과에 대한 연구가 왕성하게 진행되고 있었는데 스핀트로닉스 분야 국내 학자들이 궤도 라쉬바 효과의 중요성을 바로 인지하였다. 또한 궤도 라쉬바 효과 아이디어를 더 확장하여 스핀 홀 효과를 궤도 각운동량으로 대체하는 궤도 홀 효과에 대한 논문들이 국내에서 발표되기 시작했고 이 논문들이 학계에서 받아들여지면서 궤도 홀 효과의 단초를 제공한 궤도 라쉬바 효과도 그제서야 학계에서 받아들여지게 됐다. 바로 이 이유 때문에 궤도 라쉬바 효과라는 혁신적인 관점을 담은 논문이 지난 10년 동안 주로 인용된 곳은 표면 물리 분야가 아니라 스핀트로닉스 분야였다. 스핀트로닉스 분야에서는 궤도 각운동량 연구가 최첨단 연구로 받아들여지면서 오비트로닉스(orbitronics)라는 새로운 분야까지 생겨났다. 궤도 각운동량의 중요성을 이론적으로 처음 탐색할 때만 해도 궤도 각운동량이 스핀트로닉스 분야를 주도할 개념으로 자리잡을 것이란 기대를 하기는 쉽지 않았다.9)

전자의 궤도 각운동량 동역학

이전 절에서는 공간 반전 대칭성이 깨진 물질에서 발생하는 궤도 각운동량 현상을 기술하였다. 그러나 많은 물질의 벌크 내부에서는 반전 대칭성이 유지되므로, 좀 더 일반적인 물질에서 궤도 각운동량의 역할을 연구하기 위해서는 상황을 좀 더 일반화하여 기술할 필요가 있다. 고체물리학에서는 궤도 억제(orbital quenching)라는 결과가 잘 알려져 있는데, 이에 따르면 이산적인 회전 대칭성(예: 60도 회전 대칭, 90도 회전 대칭 등)이 유지되는 많은 고체에서 각 전자 고유 상태의 궤도 각운동량은 0이 된다. 이로 인해 궤도 각운동량 연구는 오랫동안 고체물리의 주요 관심사에서 벗어나 있었다.

궤도 각운동량 연구에 계기를 제공한 것은 다름 아닌 스핀 각운동량에 관한 연구였다. 스핀 홀 효과(Spin Hall Effect)에 따르면10) 외부 전기장이 인가되었을 때 전기장 방향에 수직한 방향으로 스핀 전류가 흐른다. 예를 들어 x 방향으로 전기장이 인가되면, z 방향으로 y 스핀이 흐르게 된다. 이 현상은 비단 물리적인 흥미뿐 아니라 차세대 스핀트로닉스 소자 응용의 가능성을 크게 넓혀줄 것으로 기대되어11) 많은 주목을 받았다. 스핀 홀 효과의 정성적인 특성은 현상론적 분석과 대칭성 분석을 통해 잘 기술되었으나, 미시적인 원인을 밝히는 것은 쉽지 않았다. 왜냐하면 반전 대칭성이 있는 비자성 물질에서는 스핀과 외부 전기장의 직접적인 상호작용이 불가능하다는 것이 수학적으로 잘 알려져 있었기 때문이다.

위 문제를 해결하고 오비트로닉스 탄생의 신호탄을 쏜 것은 국내 연구 결과였다.12) 이 연구에 따르면, 대칭성이 존재하는 고체라 할지라도 외부에서 전기장이 인가되면 궤도 각운동량 및 궤도 각운동량 전류가 형성될 수 있으며, 이렇게 형성된 궤도 각운동량 전류가 스핀-궤도 상호작용과 만나 스핀 전류를 형성하는 것이 스핀 홀 효과라는 설명을 제시하였다. 이 연구의 의미는 크게 세 가지로 정리할 수 있다. 첫째, 궤도 억제에 의해 궤도 각운동량이 0이라는 통념이 동역학적 상황에서는 성립하지 않는다는 점을 제시한 것이다. 예를 들어, p_x 오비탈과 p_y 오비탈을 고유상태로 갖는 고체가 있다고 하자. 외부 전기장에 의해 전자가 들뜬 상태를 가지게 된다면, 각 고유 상태의 양자 중첩(quantum superposition)이 가능해진다. 예를 들어 p_x + ip_y와 같은 양자 중첩 상태를 가지게 되면 궤도 각운동량 형성이 가능하다. 둘째, 이를 이용하여 대칭성이 있는 물질에서의 스핀 홀 효과를 정성적으로 이해할 수 있는 모형을 제시했다는 점이다. 셋째, 다음 문단에서 언급하듯이, 궤도 각운동량 동역학 연구 그 자체의 중요성을 제시하였다는 점이다.

궤도 각운동량 동역학 연구의 중요성은 다음 세 가지로 정리할 수 있다. (i) 스핀-궤도 상호작용에 의한 스핀 효과는 대부분 궤도 각운동량을 매개로 이루어진다. 예를 들어서 이전 절에서 언급된 궤도 라쉬바 효과를 비롯해 자기이방성,13) 스핀-궤도 토크,14) 자기 감쇠,15) 스핀 홀 효과10)의 설명에 있어서 궤도 각운동량의 도입은 필수적이다. 기존에는 이러한 효과들이 현상론적인 추가 항으로 접근되었으나, 궤도 각운동량에 대한 심도 있는 연구는 이들에 대한 물리적 이해의 폭을 넓혀주는 데에 큰 도움이 될 것으로 기대된다. (ii) 궤도 각운동량 동역학이 강하게 발현되는 물리계의 범위가 훨씬 넓다. 예를 들어 스핀-궤도 상호작용에 의해 발현되는 스핀 현상은 스핀-궤도 결합이 강해야 그 크기가 커진다. 반면, 궤도 각운동량 동역학은 대칭성의 붕괴조차 필요하지 않다. 실제로 최근 연구16)에 따르면, 궤도 각운동량 동역학은 대부분의 고체에서 일어난다고 알려져 있다. (iii) 상술하였듯이, 궤도 각운동량 동역학은 양자 중첩에 기반한다. 이는 반고전적으로 기술될 수 있는 스핀 수송 현상17)과 뚜렷한 차별점을 이룬다. 예를 들어, 최근에 정립된 궤도 각운동량 수송 현상 이론18)19)에 따르면 궤도 각운동량 전류의 물리적 거동은 스핀 각운동량의 물리적 거동과 질적으로 다르다. 이러한 양자역학적 거동은 궤도 각운동량 연구를 더욱 풍성하게 할 뿐만 아니라, 새로운 형태의 차세대 소자 응용을 가능하게 하는 원리로 기대된다.

Fig. 1. (a) p_x orbital. (b) Torted p_x orbital with an injected angular momentum. It naturally generates an orbital torsion. (c) Oscillatory relation between orbital angular momentum (OAM) and the orbital torsion due to the interaction with lattices.

궤도 각운동량의 동역학이 스핀 각운동량의 동역학과 다른 점은, 궤도 각운동량이 파동함수의 공간 분포로 주어지며 격자와 강력한 쿨롱 상호작용을 통해 직접적으로 상호작용할 수 있다는 데 있다. 예를 들어, 그림 1(a)와 같이 p_x의 전자 상태가 있다고 하자. 여기에 스핀 각운동량을 주입하면, 스핀 교환 상호작용에 의해 스핀 각운동량이 특정 방향을 향할 확률이 높아진다. 그러나 p_x와 스핀 업/다운으로 주어지는 전자 상태 자체에는 근본적인 변화를 주지 않는다. 반면, 궤도 각운동량을 주입하는 경우에는 p_x 궤도가 그림 1(b)와 같이 한쪽 방향으로 틀어지려는 경향성을 가지게 된다. 이를 궤도 비틀림(Orbital Torsion)18)이라 부른다. 이러한 궤도 비틀림은 다시 격자와 상호작용하며, 다시 제자리로 돌아오려는 경향성과 함께 궤도 각운동량의 동역학적 거동에 새로운 특성을 부여한다[그림 1(c)].

위와 같은 독특한 거동은 최근 연구 결과18)에 의해 수식화되었다. 간단히 말하면, 궤도 각운동량에는 궤도 각운동량 자체 외에도 궤도 각위치(Orbital Angular Position)라는 자유도가 존재하며, 이 궤도 각위치가 외부 자극에 의해 뒤틀리면 이것이 궤도 비틀림으로 발현되는 것이다. 궤도 각위치는 수학적으로는 {L_i,L_j}와 같이 궤도 각운동량 연산자의 곱으로 나타난다. 반면, 스핀 각운동량의 경우에는 {S_i,S_j}는 파울리 행렬의 곱으로 주어져 상수가 된다. 이는 기존에 스핀과 궤도 각운동량의 대수적 성질이 동일하다는 통념을 깨는 결과로서, 각운동량 양자수가 1/2인 각운동량과 이를 초과하는 각운동량의 중요한 차이점을 보여준다. 그림 1(c)의 결과는 궤도 각위치와 궤도 각운동량이 서로 진동하는 관계임을 시사하며, 이는 일반적인 해밀토니안(Hamiltonian) 접근법을 통해 증명되었다. 이러한 관계는 조화 진동자(Harmonic Oscillator)에서 기저상태 위치에서 벗어난 물체가 위치와 운동량을 각각 사인과 코사인의 함수로 주기적으로 진동하는 것과 동일한 성격으로 이해할 수 있다.

위에서 언급한 궤도 각운동량 동역학과 스핀 각운동량 동역학의 차이를 기반으로, 실험적으로 측정 가능한 몇 가지 현상들이 제안되었다. 이들을 간단히 소개하는 것으로 본 절을 마무리하고자 한다. 본 특집의 타 소개 글에서 언급되었듯이, 궤도 각운동량의 측정법은 스핀 각운동량의 측정법과 거의 유사하여 두 현상 간의 정성적인 차이를 명확히 드러내는 예시를 찾기는 쉽지 않다. 그러나 궤도 각위치 자유도를 활용하면, 스핀 각운동량과 뚜렷하게 구분되는 궤도 각운동량 측정이 가능해질 것으로 기대된다.

첫째, 궤도 각위치를 도입한 연구 결과18)에 따르면 비틀린 구조에서 수직 방향의 전압을 인가하면, 궤도 비틀림 전류를 자연스럽게 유도할 수 있다. 이 궤도 비틀림이 궤도 각운동량으로 전환되면 자성체나 스핀 없이도 측정 가능한 각운동량 신호가 발생할 수 있음이 제안되었다.

둘째, 궤도 각운동량의 감쇠에 관한 것이다. 기존에 스핀 각운동량의 감쇠의 기작으로 스핀의 산란에 의한 감쇠20) 혹은 스핀-궤도 상호작용에 의한 감쇠21) 등이 제안되었다. 후자의 경우 스핀과 결정운동량의 상호작용이 필수적이며, 이는 스핀 라쉬바와 같이 비대칭적인 물질에서만 발현되는 것으로 알려져 있었다. 그러나 궤도 각운동량은 궤도 각위치를 통해 격자와 직접 상호작용할 수 있으므로, 대칭성의 붕괴 없이도 참고문헌 [21]의 특성을 갖는 감쇠가 가능함이 최근 보고되었다.22) 이는 궤도 각위치의 존재로 인해 스핀 각운동량 감쇠와 궤도 각운동량 감쇠가 질적으로 다르다는 점을 시사한다.

마지막 예시는 궤도 각운동량 펌핑에 관한 것이다. 기존의 스핀 펌핑 이론23)에 따르면 자성체의 자화 방향에 ω의 진동수를 갖는 동역학을 발생시키면, 인접한 비자성층으로 동일한 진동수의 의존성을 갖는 스핀 전류가 펌핑된다. 하지만 궤도 각운동량 동역학은 이와 질적으로 다른 결과를 줄 수 있다는 이론이 최근 제안되었다.24) 일례로 {L_i, L_j}로 표현되는 궤도 각위치는 회전 성질이 L_i나 S_i와는 달리 두 배로 더 빠르게 회전하므로 2ω의 진동수를 갖는 궤도 각위치가 펌핑될 수 있다. 이는 인접 층에서 측정 가능한 2ω의 전기 신호를 유발하며, 스핀과 명확하게 구분되는 신호를 관측하게 해준다.

상술한 바와 같이, 스핀 각운동량에는 없는 궤도 각운동량의 동역학적 성질을 활용하여 궤도 각운동량을 측정하는 것은 향후 궤도 각운동량 동역학 연구에 새로운 방향을 제시할 것으로 기대되며, 이와 관련한 활발한 연구가 진행 중이다.

포논 각운동량

고체를 구성하는 원자의 진동을 양자화시킨 포논에 대해 각운동량 개념을 적용한 것은 포논 홀 효과의 관찰부터 시작되었다.25)26) 비자성 절연체 양극단의 온도가 달라졌을 때 온도 경사가 있는 방향으로 포논 전류가 생긴다. 이 상황에서 온도 경사에 수직 방향으로 자기장을 걸어주니 온도 경사 방향과 자기장 방향 모두에 수직인 방향으로 흐르는 포논 전류가 추가로 생기는 것이 발견되었다. 포논은 전하가 없는 준입자인데 자기장에 반응해서 궤적이 달라지고 그 정도가 상당해서 하나의 미스터리로 남아 있었다. 그러다가 2014년 경에 몇몇 학자들이 포논의 자기 모멘트 가능성을 제기하였다.27) 포논을 구성하는 원자들의 진동이 선형 진동이 아니라 원형 진동을 하게 되면 포논이 각운동량을 가지게 되고 원자핵이 전하를 띠고 있으므로 포논이 자기 모멘트를 띠게 된다. 각운동량을 가진 포논에 대한 좀 더 구체적인 이론 분석이 육각결정을 가진 이차원 물질에 대해 보고되었다.28) 120도 회전 대칭성을 가진 이차원 물질의 브릴리앙 구역 구석에서 포논 에너지 준위가 축퇴(degenerate)해지는 지점의 포논이 각운동량을 띨 수 있을 것으로 제안되었다. 이 이론적 제안은 포논 모드에 대한 라만 측정을 통해서 곧 확인되었다.29)

포논 각운동량에 대한 연구는 곧 카이랄 물질로 옮겨갔다. 카이랄하지 않은 물질의 경우 포논 에너지 축퇴가 생기는 일부 포논 모드만 포논 각운동량을 가지는 반면 모든 거울 반사 대칭성이 깨진 카이랄 물질의 경우 축퇴가 없는 포논 모드도 포논 각운동량을 가지는 것이 가능하다.30) 카이랄 물질에서 궤도 각운동량을 가지는 포논들을 카이랄 포논이라고 흔히 부른다. 좀 더 정확히는 원자가 진동하는 패턴이 거울 대칭을 했을 때 변해야 하고 거울 대칭의 결과를 시간 반전과 공간 회전 등을 결합한 변환으로 재현할 수 없어야 한다.31) 정의가 복잡하지만 따져보면 결국, 포논 각운동량과 포논 선운동량이 서로 평행한 성분을 가지면 카이랄 포논의 정의를 충족한다. 한편 카이랄하지 않은 2차원 물질에서 발견되었던 포논 각운동량의 경우29) 정의를 충족하지 않아 카이랄 포논에 해당하지는 않는다.

카이랄 포논에 대한 여러 가지 이슈가 학계의 관심을 받고 있다. 카이랄 포논을 측정한 실험 결과들이 보고되고 있지만 (이에 대해서는 이번 특집의 다른 글을 참조 바람) 대부분이 카이랄 포논의 존재에 대한 간접 증거여서 지금보다 좀 더 직접적인 측정 방법을 개발하기 위한 노력이 진행 중이다. 또한 카이랄 포논이 전자와 어떤 식으로 상호작용을 하는지, 마그논과 엑시톤과 어떤 식으로 상호 작용을 하는지에 대해서도 많은 관심을 받고 있지만 아직 명확하게 밝혀지지 않았다.

양자 각운동량 동역학 연구센터에서는 포논과 전자 사이의 상호작용에 관심을 가지고 연구를 진행하고 있다. 포논과 전자의 상호 작용에 대해서는 수많은 연구가 있어 왔지만 본 센터의 관심사는 기존 연구와 다르게 상호 작용이 각운동량에 미치는 효과에 초점이 맞추어져 있다. 전자가 스핀 또는 궤도 각운동량을 가지고 있다가 각운동량을 잃어버리게 될 경우 그 각운동량이 그냥 사라지는 것이 아니라 고체 격자 전체를 회전시키게 된다는 것이 약 100년 전에 Einstein과 de Haas의 연구를 통해서 밝혀졌다.32) 그리고 최근 실험들에 의하면33)34) 전자가 스핀 또는 궤도 각운동량을 잃어버릴 때 고체 격자가 바로 회전하는 것이 아니라 이 사이에 시간 지연이 있고 그 사이 시간 동안에는 원자 진동이 (격자가 카이랄하건 아니건 상관 없이) 원형 또는 타원 운동이 되면서 각운동량을 가지게 되어 결국 전자의 각운동량이 포논의 각운동량으로 넘어간다는 것이 밝혀졌다. 즉, 전자와 포논 사이에 각운동량 교환이 이루어지고 있다. 본 연구진은 전자와 포논 사이 상호작용이 각운동량 구현을 달성하는 미세 과정을 이해하고 이를 통해 전자 각운동량 정보를 오래 유지하는 방법, 포논으로부터 각운동량을 끌어와 전자의 각운동량을 크게 만드는 방법 등을 연구할 계획이다.

마그논 각운동량

자성체를 구성하는 자기 모멘트들의 떨림을 나타내는 준입자인 마그논이 스핀 각운동량을 가진다는 것은 잘 알려져 있었다. 그런데 최근 이론 계산을 통해서 마그논 자기 모멘트 중에 스핀에 의한 자기 모멘트로는 설명되지 않는 또 다른 자기 모멘트가 존재할 수 있다는 것이 보고되었다.35) 그리고 이 또 다른 자기 모멘트를 스핀떨림의 궤도 모멘트라고 명명하였다. 마그논 궤도 모멘트는 아직 실험에서 검증되지 않았지만 이론 측면에서는 마그논 궤도 모멘트는 스핀 정열이 비공진(noncollinear) 형태인 자성체에서 상당히 빈번하게 등장할 수 있다. 또한 스핀 정열이 공진(collinear) 형태인 자성체에서 생긴 마그논이 궤도 각운동량을 가질 수 있다는 이론적 가능성도 보고되었다.36)37) 자성체의 양단에 온도차가 가해졌을 때 궤도 각운동량을 가진 마그논의 흐름이 온도차가 걸린 방향의 수직 방향으로 흐르는 마그논 궤도 네른스트 효과(magnon orbital Nernst effect)에 대한 이론적 가능성도 보고되었다.38)

마그논에 대한 기존 연구가 마그논 스핀 모멘트의 활용에 집중되어 왔던 것을 감안할 때 마그논 궤도 모멘트의 실험 검증 및 응용 가능성에 대한 탐구는 마그논 연구의 폭을 넓혀 줄 수 있을 것으로 기대된다. 또한 마그논과 전도전자, 포논의 상호작용에서 마그논의 궤도 각운동량이 하는 역할에 대해서도 알려진 것이 거의 없는 상태라 많은 추가 연구가 필요하다.

맺음말

전자가 스핀 각운동량을 가진 것은 잘 알려져 있었고 이를 소자 응용에 활용하려는 스핀트로닉스 연구도 오랜 기간 진행되어 왔다. 그런데 전자가 스핀 각운동량 이외에 궤도 각운동량도 가지고 궤도 각운동량 효과가 스핀 각운동량 효과보다 큰 경우가 점점 여러 실험을 통해 보고되면서 궤도 각운동량에 대한 관심이 높아지고 있고 궤도 각운동량을 활용해 소자를 구현하려는 오비트로닉스(orbitronics) 연구에도 점점 많은 연구진들이 합류하고 있다. 또한 포논이 선형 진동뿐 아니라 원형 또는 타원 진동을 하면서 궤도 각운동량을 가지는 경우도 실험적으로 점점 많이 보고되면서 여러 준입자가 가지는 각운동량에 대한 관심이 높아지고 있다. 전자 궤도 각운동량에 대한 연구는 대부분 스핀 각운동량과의 유사성에 기반하고 있으나 스핀과 궤도 각운동량 간 정성적인 차이가 조금씩 드러나고 있고 이 차이를 이해하는 것이 오비트로닉스가 스핀트로닉스를 넘어서는 데 중요한 지표가 될 것으로 예측한다. 오비트로닉스라는 분야가 태동되는 과정에서 국내 여러 학자가 핵심적인 기여를 한 만큼 향후 연구에서도 국내 학계가 최선두의 위치를 확고히 하면서 많은 성취를 이루길 기대해 본다.