Active Control of Nonlinear Metasurfaces

Jaesung KIM and Jongwon LEE

Nonlinear metasurfaces focus optical fields in subwavelength resonators, replacing bulk phase matching with resonance, symmetry, and radiation engineering. Electrical, thermal, phase-change, strain, and time -varying modulation turns these structures from static frequency converters into reconfigurable platforms, enabling low-power control of intensity, spectrum, polarization, and wavefront. we formalize that comparison and its design rules, emphasizing MQW polaritonic metasurfaces where giant nonlinearity and voltage tunability enable practical, fast control. We show how assigning generation to local FF modes and outcoupling to nonlocal SH modes yields orthogonal tunability. We conclude with guidelines for co-optimizing nonlinear process and radiative extraction, and with application pathways to actively tunable nonlinear photonics.

들어가며

비선형 광학은 입력광의 세기가 커질수록 물질이 선형 응답을 벗어나 새로운 주파수 성분을 생성하는 현상을 다루는 분야이다. 제2고조파(SHG), 합·차주파(SFG/DFG), 제3고조파(THG) 같은 대표적 비선형 주파수 변환 과정은 레이저 기술의 초창기부터 산업·의료·분광에 기여해 왔으나, 높은 효율을 얻기 위해 긴 비선형 매질의 길이와 까다로운 위상정합 조건이 요구된다는 구조적 제약을 안고 있었던 것도 사실이다. 집적형 포토닉스와 양자 포토닉스의 부상으로 시스템의 크기, 정밀도, 전기적 구동성, 높은 비선형성 같은 현실적 조건이 전면에 등장하자, 큰 부피의 광학 셋업을 요구하는 기존 방식은 자연히 한계에 이르렀다. 메타표면은 이러한 병목을 풀기 위해 등장한 평판형 인공 구조로서, 파장보다 작은 나노광공진기를 통해 강한 빛-물질 상호작용을 유도하여 매우 짧은 상호작용 길이에서도 뛰어난 변환 효율을 달성할 수 있는 플랫폼으로 주목받았다. 전기·열·상변화·기계적 변형 등 다양한 능동형 제어 가능성과 함께 한 장의 칩 위에 통합할 수 있다는 점도 주목할 장점이다. 이 글의 전반부는 비선형 광학과 비선형 메타표면의 개념, 연구 동향, 대표적 성과를 정리하여 기술적 맥락을 제공하고, 후반부에서는 국소 공진과 비국소 공진을 결합한 비선형 메타표면의 연구를 소개할 것이다.

서 론

물질의 분극은 \(\small P = \epsilon _{0} ( \chi ^{(1)} E+ \chi ^{(2)} E ^{2} + \chi ^{(3)} E ^{3} + \cdots )\)로 기술되며, \(\small \chi^{(2)}, \chi^{(3)}\) 항이 새 주파수 성분을 만든다. 이 물질의 비선형 계수들은 일반적으로 매우 작기 때문에, 아주 강한 전기장이 인가될 경우에만 비선형 항이 의미 있는 값으로 나타나며, 이로부터 주파수의 배수·합·차 성분이 발생한다. 기존 비선형 광학 시스템은 \(\small \Delta k \approx 0\)에 가까운 위상정합 조건을 만족시키고 센티미터 단위의 상호작용 길이를 확보해 효율을 끌어올렸지만, 집적 환경에서는 경로 길이와 위상정합, 레이저 출력 같은 제약이 누적되어 구현 난도가 급격히 올라간다. 아주 작은 길이에서 상호작용 강도를 비약적으로 높이는 방법이 필요했고, 여기서 메타표면이 나노공진기를 이용한 모드 부피 축소를 통해 국소 전기장을 크게 증폭함으로써 높은 비선형성을 달성할 수 있는 해결책으로 떠올랐다. 이는 단순히 장 세기를 키우는 데서 그치지 않고, 나노공진기를 입력 파장 및 비선형 출력 파장에서 동시에 공진을 갖도록 정밀하게 설계함으로써 비선형 변환 효율을 높일 수 있도록 많은 연구가 진행되어 왔다. 비선형 주파수 변환의 실효 성능은 내부 변환 효율과 외부 방사 효율의 곱으로 정리되므로, 공진 Q 인자만 높이고 방사 효율을 고려하지 않는다면 전체 성능이 기대에 못 미치게 된다. 결과적으로 비선형 물질, 다중 공진, 대칭성, 방사 효율, 이 모든 요소를 동시 최적화하는 설계 전략이 필수적이다.

비선형 메타표면 연구는 플라즈모닉 메타구조에서 본격화되었다. 금속 나노공진기는 국소 전기장 증폭에 탁월하여 상대적으로 낮은 레이저 세기에서도 눈에 띄는 SHG 출력을 얻을 수 있었고, 공진기의 모양에서 기인하는 비대칭성을 활용해 특정 비선형 텐서 성분을 증폭시키는 연구가 활발히 진행되었다. 다만 금속의 자유전자 손실과 이에 따른 발열, 열적 안정성 문제는 매우 큰 순간 최대 출력 세기를 가지는 펨토초 레이저의 발전과 함께 오히려 제약으로 작용하였다. 이러한 배경에서 흡수가 낮고 굴절률이 높은 유전체(AlGaAs, GaAs, GaP, Si, TiO₂ 등)를 기반으로 한 Mie 공진 또는 비국소(nonlocal) 공진 기반 유전체 메타표면이 빠르게 대안으로 부상했다. 유전체 메타표면은 \(\small\chi^{(2)}, \chi^{(3)}\)를 가지면서 굴절률이 높고 손실이 거의 없는 물질을 사용하는데, 이는 높은 Q 인자를 가지는 나노공진기 설계를 가능하게 함으로써 강한 펄스 레이저 입력 아래 높은 비선형 변환 효율과 얇은 선폭의 비선형 응답을 얻을 수 있다는 장점이 있다. BIC 혹은 Quasi-BIC와 같은 비국소 공진 구조를 도입하며 훨씬 높은 Q 인자를 얻어낸 사례 또한 연달아 보고되었다(그림 1 참조).

Fig. 1. Schematic of thin metasurfaces for flat nonlinear nanophononics, consisting of (a) plasmonic all-metallic meta-atoms, (b) high-index all-dielectric meta-atoms, and (c) plasmonic resonators loaded with multiple quantum wells. (Figures from Ref. [1])

이러한 이야기와는 별개로, 능동 제어의 관점에서 메타표면은 기존의 수동적인 비선형 광학 장치에서 얻을 수 없었던 차원이 다른 가능성을 제시한다. 전기장(스타크 효과, 캐리어 주입/소거), 열·상변화(GST, VO₂ 등), 기계적 변형(스트레인, MEMS), 광 유도 굴절률 변화 같은 제어 가능 요소들이 비선형 광학에서 변환 효율, 출력 주파수, 공진 선폭, 방사 무늬, 편광 등을 동적으로 조절하는 수단이 된다(그림 2 참조). 요약하면, 비선형 메타표면은 길이 기반의 기존 비선형 시스템을 나노광소자의 공진·대칭·방사 설계로 전환함으로써, 소형화와 저전력화를 요구하는 온칩(on-chip) 비선형 광학에서 효율 및 제어 가능성을 동시에 겨냥하는 실질적 프레임을 제공하는 플랫폼이다.

Fig. 2. Mechanisms for active tuning of reconfigurable metasurfaces. (a) Mechanical displacement. (b) Substrate stretching. (c) Carrier injection via gating. (d) Electro-refractive materials. (e) Chemical reaction. (f) Electrochemical ion transport. (g) Structural transition in materials. (h) Thermo-optic effect. (i) All-optical nonlinearity. (j) Magneto-optical interaction, where M denotes an external magnetic field. (Figures from Ref. [2])

비선형 메타표면의 능동 제어 측면에서는 전기적 제어가 매우 훌륭한 제어 가능성을 보여준다. III–V 이종구조에서의 양자 우물 스타크 효과(QCSE)는 전압으로 비선형 출력 스펙트럼을 조절할 수 있는 직접적인 수단을 제공하며, 캐리어 주입·소거 또한 비선형 변환 효율을 제어할 수 있는 수단으로써 연구되었다. 강유전체 물질(BaTiO₃, LiNbO₃ 등)의 높은 비선형성과 EO 효과에 의한 굴절률 변화를 응용한 비선형 메타표면 연구 또한 활발히 진행되고 있으며, LNOI와 같은 집적 포토닉스 플랫폼과 연결되어 각광받고 있다. 열·상변화 재료(GST 등)를 통한 스위칭, 기계적 변형과 미세 가열을 이용한 미세 조정, 시간 변조(time-varying) 또한 비선형 주파수 변환과 초고속 변조 응용 메타표면의 원리로써 연구되고 있다. 동작 파장 대역은 테라헤르츠부터 적외선, 가시광선, 자외선까지 전역으로 넓어졌고, 온칩 분광·이미징, 소형 파장 변환 광원, 초고속 변조기, 메타표면 기반 자발 매개 하향 변환(SPDC) 얽힘 광자 쌍 생성 등 양자광학 분야까지 연구가 확장되었다.

본 론

1. MQW 기반 공진형 비선형 메타표면

다중양자우물(MQW)은 성장 방향(z-방향) 선택규칙을 갖는 준위 간 전이(intersubband transition, IST)를 통해 특정 파장에서 매우 큰 공진형 \(\small\chi_{zzz}^{(2)}\)를 얻도록 설계가 가능하다.3) 메타표면과 이 비선형 다중양자우물구조를 결합할 때의 기본 과제는 두 갈래로 정리된다. 첫째, 입력 파장(FF)에서 MQW 내부에 유도되는 수직 성분 전기장(\(\small E_{z,FF}\))을 충분히 키워 비선형 항을 극대화해야 한다. 둘째, 생성된 제2고조파(SH)가 손실이 낮고 선택성이 높은 방사 채널로 효율적으로 추출되도록 방사 공진 모드를 설계하는 것이다. 이를 위해 TM 지배형 공진 모드를 제공하는 금속-절연체-금속(MIM) 구조가 자주 사용되며, 강한 수직 전기장이 유도되는 절연체 층에 다중양자우물구조를 배치하여 강한 빛-물질 상호작용에 의한 높은 비선형 응답을 얻도록 설계한다(그림 3 참조). 이때 공진 주파수와 모드 중첩은 나노공진기의 형태, 크기, 배치 주기, 다중양자우물구조의 굴절률·흡수 계수에 민감하게 의존하므로, 선형 모드 해석(RCWA/FDTD)을 통해 FF–SH 공간·편광 분포를 먼저 파악한 뒤 비선형 응답을 예측하여 메타표면을 설계할 수 있다. 이렇게 설계된 MQW 기반 공진형 비선형 메타표면은 나노공진기의 전기장 증폭과 MQW의 높은 비선형성이 맞물려 얇은 두께에서도 거대한 비선형 응답을 얻을 수 있음이 보고되었다.4)

Fig. 3. Illustration of the role of MIM nano-resonator. (a) Normal incident light only induces in-plane electric field. (b) Nano-resonator induces strong out-of-plane electric field inside the insulator layer due to metallic nanoantenna.

전기 구동은 MQW 기반 비선형 메타표면의 또 다른 차별화 포인트이다. 양자 우물 스타크 효과(QCSE)에 의해 준위 간 에너지 간격과 선폭이 바이어스로 조절되며, 이는 곧 공진 조건과 전기장 분포, 모드 중첩이 전기적으로 조절됨을 의미한다. 나노공진기와 부밴드 간 전이의 강한 커플링에 의해 폴라리톤이 형성되며, 인가 전압에 따라 폴라리톤의 스펙트럼이 크게 변화하여 결과적으로 비선형 응답 스펙트럼이 전기적으로 변화하게 된다. 이때 전압을 메타표면에 균일하게 인가하기 위한 라인 전극의 배치가 국소 전기장 분포를 방해하지 않도록 하는 것이 실무적인 설계 관건이다. 결론적으로 높은 \(\small\chi_{zzz}^{(2)}\)를 제공하는 다중양자우물구조의 장점과 비선형 메타표면의 설계를 결합하면, 매우 높은 비선형 변환 효율과 동시에 전기적으로 제어가 가능한 비선형 메타표면의 구현이 가능해진다.5) 최근 반전 구조 이원체 형태의 MQW 기반 비선형 메타표면으로 제2고조파 출력의 2\(\small\pi\) 위상 제어와 100%에 가까운 변조 깊이를 달성한 연구 결과가 보고되었다(그림 4 참조).6)

Fig. 4. Electrical complex amplitude control of SHG using nonlinear polaritonic metasurface. (A) Normalized nonlinear susceptibilities represented in a polar plot, following a cardioid function (red: meta-atom 1 exhibiting an ordinary cardioid function; blue: meta-atom 2 exhibiting a cardioid function with π-phase shift). (B) Normalized nonlinear susceptibility resulting from the in-phase summation of the two cardioid functions in (A). (C) Conceptual illustration of complex-amplitude-controllable nonlinear polaritonic metasurface. Red and blue arrows represent input pump beam at the fundamental frequency (FF) ω and second-harmonic frequency 2ω output signal, respectively. With the two applied voltages, V_a and V_b to the two meta-atoms in a unit cell structure, phase-only modulation, amplitude-only modulation, and both phase and amplitude modulation of second-harmonic signal are possible. (Figures from Ref. [6])

2. 국소 공진 모드와 비국소 공진 모드

국소(local) 공진 모드는 개별 나노공진기 내부에 강한 근접장을 형성해 비선형 출력을 키우는 데 직접 기여한다. 전기장의 세기를 강하게 집중시키고 각각의 나노공진기들이 거의 독립적으로 작용하기 때문에 위치에 따라 다르게 설계하여 광파면을 원하는 대로 설계할 수 있다는 것이 장점이지만, Q 인자가 낮아 스펙트럼 선택성이 제한되기 쉽고 나노공진기를 제작할 때 정해지는 공진 파장은 조절이 제한적이다. 이러한 국소 공진은 플라즈모닉 메타표면의 LSPR 공진 모드, 유전체 메타표면의 Mie 공진 모드 등으로 얻도록 설계가 가능하다.

이에 반해 최근 활발히 연구되고 있는 비국소(nonlocal) 공진 모드는 메타표면에 있는 수많은 나노공진기들 사이의 상호작용에 의해 집단적으로 진동하는 모드이다. 비국소 공진 모드는 나노공진기들의 결맞음이 수반되어야 하기 때문에 제작 오차, 메타표면의 크기, 입사광의 결맞음에 민감하고 메타표면 물질의 광 손실이 거의 없어야 한다는 제한이 있지만, 비교적 훨씬 큰 Q 인자를 가지면서 강한 전기장을 공진기 내에 유도하는 장점이 있다. 특히 각도에 따라 공진 파장이 변화하는 것이 특징인데, 이러한 성질을 이용하여 아날로그 광학 컴퓨팅, 이미지 경계 검출, 광 경로 압축 등 다양한 분야에 응용되고 있다. 비선형 메타표면에도 마찬가지로 각도에 따라 메타표면의 공진 파장을 제어할 수 있다는 특징은 기존의 국소 공진 메타표면의 고정된 공진 파장과 비교할 때 추가적인 제어 자유도를 얻을 수 있음을 제시하며, 이를 응용한 비선형 비국소 메타표면의 연구 결과가 보고되고 있다.7)

3. 비선형 메타표면의 국소-비국소 공진 결합 활용

앞에서 설명한 MQW 기반 공진형 비선형 메타표면은 기본적으로 입사 파장(FF)에서 공진 흡수가 매우 큰 MQW 구조를 사용하기 때문에 강한 커플링에 의한 폴라리톤 형성이 관측된다. 이러한 높은 광 손실 특성은 높은 비선형성을 가지는 MQW 구조를 비국소 메타표면에 적용하는 데에 심각한 걸림돌이 되며, 지금까지 진행된 연구 결과 또한 국소 공진 모드를 이용하는 데에 초점이 맞춰졌다. 하지만 제2고조파 파장(SH)에서는 상대적으로 광 손실이 적기 때문에, 방사 공진 모드로 비국소 공진을 가지도록 설계한다면 이야기는 달라진다. 입사 파장(FF)에서는 국소 공진 모드를, 비선형 출력 파장(SH)에서는 비국소 공진 모드를 갖도록 설계하는 것으로 비국소 공진 모드의 각도 제어 자유도를 얻을 수 있게 된다. 이러한 전략은 MQW 기반 공진형 비선형 메타표면에 적용되기 매우 적합하다. 입력 전압에 따라 비선형 출력 세기가 제어되고, 입사 각도에 따라 비선형 출력 스펙트럼이 제어된다. 즉 국소-비국소 공진 모드의 결합 활용을 통해 2차원 제어 자유도를 동시에 얻을 수 있는 것이다. 이 방식은 비선형 메타표면에서 고려되던 비선형성 물질 후보와 제어 자유도 간의 상충관계를 회피할 수 있는 유효한 접근이 될 수 있다. 본 연구실에서 이러한 접근 방식으로 MQW 기반 공진형 비선형 메타표면에서 제2고조파 출력 스펙트럼의 세기와 중심 파장을 모두 제어하는 연구를 진행 중에 있다(그림 5 참조).

Fig. 5. Dual tuning mechanism of MQW based resonant nonlinear metasurfaces. (a) Combined strategy of local and nonlocal resonant modes on nonlinear metasurfaces enables two independent tuning knobs for SHG, angle and voltage. (b) Two-dimensional tuning of SH spectra peak position. Angle tuning changes SH output center wavelength and voltage tuning modulates SH output intensity.

맺음말

비선형 메타표면은 부피가 큰 기존 방식에서 벗어나 공진·대칭·방사 설계를 통해 한 장의 얇은 판 위에서 효율적으로 비선형 응답을 얻기 위해 연구가 시작되었고, 나노공진기 설계부터 비선형 물질까지 효율과 능동적 제어 가능성을 모두 챙길 수 있는 이상적인 광소자를 얻기 위해 많은 연구들이 진행되어 왔다. 본론에서 소개한 비선형 메타표면에서의 국소-비국소 공진 결합 활용 방법을 통해 국소 공진과 상호작용하는 입사 파장에서 전압을 통해 비선형 응답 세기를 제어하고, 제2고조파 파장에서 비국소 공진과 상호작용하도록 설계함으로써 입사 각도에 따라 비선형 응답 중심 파장을 제어하고자 하고 있다. 두 공진의 역할을 분리하면 전압, 입사각의 제어 변수들이 깔끔히 직교하므로 제어 독립성까지 얻을 수 있다. 이를 통해 광대역 파장 선택형 비선형 광원과 전기 구동 비선형 변조기, 온칩 분광·이미징 등 실용 영역으로 활용 가능성을 넓힐 수 있을 것으로 예상한다. 더 나아가 양자광학 분야에서도 얽힘 광원 생성에 더 높은 제어 자유도를 부여할 수 있는 방법론이 될 수 있을 것으로 기대한다.