Van der Waals Materials for Spintronics: Progress, Challenges, and Future Directions

Jun Woo CHOI and Suyong JUNG

Recent advancements in van der Waals (vdW) materials have significantly impacted spintronic research, contributing to the development of devices such as magnetic tunnel junctions (MTJs), spin valves, and spin filters, as well as advancing fundamental studies on magnetic properties in reduced physical dimensions. The unique characteristics of vdW-assembled spintronic devices, including atomically flat interfaces and the ability to engineer material properties through proximity effects, enable the efficient induction of spin-orbit coupling, exchange polarization, and magnetic anisotropy at interfaces. These properties extend the applications of spintronics by reducing spin-dephasing scatterings and improving spin injection and detection efficiency. Despite several imminent challenges, including the discovery of new materials suitable for room-temperature applications and scalable synthesis methods, vdW materials hold great promise for next-generation spintronic devices, offering low-power, high-efficiency performance, and potential integration with quantum technologies.

서 론

스핀트로닉스는 전자의 전하뿐 아니라 스핀 자유도를 활용하여 정보를 저장하고 처리하는 연구 분야로, 비휘발성, 저전력 구동, 고속 동작이라는 장점으로 인해 차세대 전자소자로 꾸준히 주목을 받아 왔다. 기존 스핀트로닉스 소자는 주로 스퍼터 증착된 강자성 금속 박막과 비자성 금속 또는 절연체로 구성되었으나, 계면의 구조적 거칠기, 화학적 혼입, 결정성 불균일성 등으로 인해 계면에서의 스핀 산란이 크게 발생하는 근본적 한계를 지니고 있었다. 이로 인해 이론적으로 예측된 스핀 주입 효율, 자기저항, 스핀-궤도 토크 효율이 실제 소자에서는 충분히 구현되지 않는 경우가 많았다.

이러한 한계를 극복하기 위한 새로운 접근법으로 반데르발스(van der Waals, vdW) 물질이 스핀트로닉스 연구의 주요 플랫폼으로 부상하였다. 반데르발스 물질은 층상 구조를 가지며 층간 결합력이 약한 반데르발스 힘으로 결합되어 있어, 원자적으로 평탄하고 물리적으로 잘 정의된 계면을 형성한다. 또한 기계적 박리와 전사 공정을 통해 서로 다른 물성을 가진 이차원 물질들을 단일층 또는 수 층의 정밀도로 결정성 손상 없이 적층할 수 있어, 기존 박막 공정에서는 구현이 어려웠던 정밀한 계면 엔지니어링이 가능하다. 특히 반데르발스 이종접합 구조에서는 근접효과(proximity effect)에 의해 스핀-궤도 결합, 교환 분극, 자기 이방성 등이 계면을 통해 유도·조절될 수 있으며, 층수, 적층 순서, 뒤틀림 각도(twist angle), 전기장 및 바이어스 전압과 같은 다양한 제어 변수를 활용하여 스핀 물성을 설계할 수 있다. 이러한 특성은 반데르발스 물질 기반 스핀트로닉스를 단순한 소재 대체가 아닌, 새로운 스핀 물성 설계 플랫폼으로 확장시킨다.

반데르발스 스핀트로닉스의 핵심은 계면에서의 스핀 정보 전달과 보존에 있다. vdW 계면은 공유 결합 기반의 박막 계면과 달리 비결합 결합(dangling bond)이 거의 존재하지 않아 화학적 반응이나 상호 확산이 억제되며, 그 결과 스핀 산란원이 근본적으로 줄어들게 된다. 이로 인해 스핀 투과성(spin transparency)이 향상되고, 스핀 주입 및 검출 효율이 이론적 한계에 보다 근접할 수 있게 된다. 또한 vdW 이종접합 구조에서는 근접 효과를 통해 비자성 물질에 스핀-궤도 결합이나 자성 성분이 유도될 수 있다. 예를 들어 그래핀은 본질적으로 매우 작은 스핀-궤도 결합을 가지지만, 전이금속 칼코제나이드와 접합할 경우 라쉬바형 스핀-궤도 결합이나 밸리 의존적 스핀 분극이 유도되는 것이 보고되었다. 반대로 자성 반데르발스 물질과 접합된 비자성 층에서는 교환 분극이 전달되어 유효 자성 채널로 동작할 수 있다. 아울러, vdW 접합구조에서는 결정 대칭성과 뒤틀림 각도가 스핀 수송과 스핀-궤도 토크의 대칭성을 결정하는 중요한 자유도로 작용하며, 이는 기존 3차원 박막 소자에서는 접근하기 어려웠던 대칭성 기반 스핀 물성 제어를 가능하게 한다. 이러한 점에서 vdW 스핀트로닉스는 단순 소자 기술을 넘어 스핀 물리 연구의 이상적인 모델 시스템으로서의 가치를 지닌다.

그래핀은 대표적 반데르발스 물질로 이차원 물리 연구의 출발점이 된 소재이다. 그래핀은 높은 전자 이동도와 약한 스핀–궤도 결합으로 인해 매우 긴 스핀 확산 길이를 가지며, 이는 장거리 스핀 수송 채널로서의 이상적인 조건을 제공한다. 2017년 이후에는 이차원에서도 강자성 특성을 유지하는 반데르발스 물질들이 발견되면서,1) 자성 반데르발스 물질을 이용한 스핀트로닉스 연구가 크게 확장되었다. CrI₃, Cr₂Ge₂Te₆, Fe₃GeTe₂, Fe₃GaTe₂와 같은 물질들은 단일층 또는 수 층에서도 강자성 특성을 유지한다. 강자성 금속인 Fe₃GeTe₂와 Fe₃GaTe₂는 비교적 높은 퀴리 온도와 강한 수직 자기 이방성을 가져 자기저항 소자, 스핀필터, 스핀-궤도 토크 소자 등 다양한 응용이 가능하다.2) CrI₃ 등 반데르발스 자성 절연체를 이용한 스핀필터 소자에서는 기존 자성 박막 소자보다 훨씬 큰 스핀필터 효과가 관측되어 큰 주목을 받았다. 또한 스핀–궤도 결합이 큰 반데르발스 물질이나 위상 물질을 반데르발스 자성 물질과 접합하여 소자를 제작하면 매우 효율적인 스핀-궤도 토크가 발생하여, 작은 전류로 자화를 제어하는 저전력 스핀소자 구현도 가능하다.

반데르발스 물질 기반 스핀트로닉스는 스핀 정보 전달에 유리한 계면 특성, 이종 반데르발스 물질 적층을 통한 물성 엔지니어링, 그리고 강한 스핀–궤도 결합이라는 특장점을 바탕으로 기존 스핀소자의 한계를 극복하고자 하는 연구 분야이다. 아직 상온 안정성, 대면적 성장, 공정 기술 등 해결해야 할 과제가 남아 있으나, 기초 물리와 응용 소자를 동시에 탐구할 수 있는 매우 유망한 연구 영역으로 평가된다. 여기서는 스핀밸브, 자기터널접합, 스핀필터 소자, 스핀-궤도 토크 소자 등 최근 구현된 다양한 반데르발스 물질 기반 단위 스핀소자들을 중심으로 최신 연구 동향에 대해 소개하고자 한다.

그래핀 스핀밸브

반데르발스 물질을 활용한 스핀트로닉스 실험 연구는 그래핀 스핀밸브 소자를 통해 본격적으로 시작되었다. 스핀밸브는 두 개의 강자성층 사이에 비자성층을 삽입한 구조로, 두 강자성층의 상대적 자화 방향(평행 또는 반평행)에 따라 전기저항이 달라지는 자기저항(magnetoresistance) 효과를 기반으로 동작하는 대표적 스핀트로닉스 소자이다. 자화가 평행하게 정렬된 경우에는 스핀 정합(spin matching)에 의해 전자의 수송이 용이하여 저항이 낮아지는 반면, 반평행 정렬에서는 스핀 선택 규칙에 따른 산란이 증가하여 저항이 증가한다. 따라서 스핀밸브의 성능은 (i) 한 자성층에서 다른 강자성층으로 스핀 정보가 얼마나 손실 없이 전달되는지, 그리고 (ii) 계면에서의 스핀 산란이 얼마나 효과적으로 억제되는지에 의해 결정된다.

반데르발스 물질을 이용한 스핀밸브 구조에서는 원자적으로 평탄하고 결함이 적은 계면을 형성할 수 있다는 장점이 있다. 2007년, 그래핀 스핀밸브 소자에서 강자성 전극으로부터 그래핀 채널로의 스핀 주입과 그래핀 채널 내 장거리 스핀 수송이 최초로 관측되면서,3) 이차원 물질에서도 효율적인 스핀 정보 전달이 가능함이 실험적으로 입증되었다. 기존 스퍼터 증착 박막 계면에서는 계면 거칠기, 화학적 혼입, 구조적 불균일성으로 인해 스핀이 쉽게 소멸되는 반면, 반데르발스 적층 구조에서는 계면이 잘 정의되어 스핀 수송에 유리한 환경이 제공된다. 또한 그래핀과 같이 스핀 확산 길이가 긴 채널을 사용하면, 비국소(nonlocal) 측정을 통해 스핀 주입, 확산, 검출 과정을 비교적 명확하게 분리하여 분석할 수 있다.4) 다만 그래핀과 강자성 금속 전극 사이에서는 전도도 불일치(conductivity mismatch) 문제가 존재하여 스핀 주입 효율이 제한되는 한계가 있었다. 이를 극복하기 위해 Al₂O₃, MgO, h-BN (hexagonal boron nitride)과 같은 터널 배리어를 도입한 스핀밸브 구조가 제안되었으며, 그 결과 스핀 주입 효율과 자기저항 신호가 크게 향상되었다.4)5) 특히 h-BN을 터널 배리어로 사용한 경우, 반데르발스 계면의 장점이 극대화되어 접촉 저항 감소와 스핀 산란 억제를 동시에 달성할 수 있음이 보고되었다.

Fig. 1. Two-dimensional heterostructure spin device using the Rashba–Edelstein effect. (a) Schematic diagram of a WSe₂(monolayer)/ graphene heterostructure device. (b) Spin-polarized Dirac cone in transition-metal chalcogenides. (c) Spin signal probed by the Hanle effect. [Reprinted from T. Ghiasi et al., Nano Lett. 19, 5959 (2019). Copyright (CC BY-NC-ND) 2019 ACS]

최근에는 그래핀이 단순한 스핀 수송 채널을 넘어, 전이금속 칼코제나이드(transition metal dichalcogenide, TMD)와의 이종접합을 통해 스핀 물성을 능동적으로 제어할 수 있는 매질로 확장되고 있다. WS₂, WSe₂와 같은 TMD와 그래핀을 접합한 구조에서는 근접 효과에 의해 그래핀에 인위적인 스핀-궤도 결합이 유도되며, 이에 따라 스핀 수명 이방성 및 라쉬바-에델슈타인 효과(Rashba-Edelstein effect) 기반의 스핀 축적 현상이 관측되었다(그림 1).6) 이러한 결과는 그래핀이 장거리 스핀 수송 채널이라는 고유한 장점을 유지하면서도, 스핀-전하 변환 기능을 동시에 수행할 수 있는 능동적 스핀 매질로 활용될 수 있음을 보여준다.

반데르발스 강자성 금속 기반 자기터널접합 소자

자성 반데르발스 물질의 발견 이후, 반데르발스 물질로만 구성된 순수 반데르발스결합(all-vdW) 자기터널접합(magnetic tunnel junction, MTJ) 소자가 구현되었다. 자기터널접합은 강자성체/절연체/강자성체 구조에서 스핀 의존 터널링에 의해 터널자기저항(tunneling magnetoresistance, TMR)이 발생하는 대표적인 스핀트로닉스 소자이며, 스핀 기반 차세대 비휘발성 메모리인 자기저항 메모리(magnetoresistive random-access memory, MRAM)의 핵심 단위소자로 활용되고 있다. 실용적인 관점에서 MTJ의 성능은 높은 터널자기저항과 낮은 스위칭 에너지(또는 전류)에 의해 좌우된다.

반데르발스 물질을 MTJ 구조에 적용할 경우 여러 가지 본질적인 이점이 존재한다. 첫째, h-BN과 같은 이차원 절연체는 원자층 두께 수준에서 매우 균일한 터널 배리어를 제공하여 계면 결함과 화학적 혼입을 효과적으로 억제할 수 있다. 둘째, 전압 게이팅이나 전하 도핑을 통해 자기이방성, 보자력 등의 자성 파라미터를 조절할 수 있어, 전기적 방법으로 MTJ의 동작 특성을 제어할 가능성이 열린다. 셋째, 다양한 반데르발스 물질 조합과 물질간 뒤틀림 각도 제어가 가능하여 터널자기저항 향상과 스위칭 에너지(전류) 감소를 동시에 달성할 수 있을 것으로 기대된다.7)

Fig. 2. Fe₃GeTe₂-hBN-Fe₃GeTe₂ heterostructure spin valve device. [Reprinted with permission from Nano Lett. 18, 4303 (2018). Copyright 2018 ACS].

2018년, Fe₃GeTe₂/h-BN/Fe₃GeTe₂ 구조의 반데르발스 자기터널접합 소자에서 유의미한 터널자기저항이 관측되면서, 반데르발스 강자성체가 실제 스핀소자 전극으로 기능할 수 있음이 실험적으로 입증되었다(그림 2).8) 이후 WSe₂, h-BN 등 다양한 이차원 절연체를 터널 배리어로 사용한 수직구조 MTJ 소자들이 구현되었다. 특히 Fe₃GeTe₂ 기반 수직 MTJ에서는 터널자기저항의 크기와 부호가 바이어스 전압에 따라 조절 가능함이 관측되었으며(그림 3),9) 이는 터널링 과정이 계면 전자 상태와 에너지 정렬에 매우 민감함을 의미한다. 이러한 결과는 반데르발스 MTJ가 단순한 메모리 소자를 넘어, 에너지 및 운동량 분해 스핀 터널링 분광 플랫폼으로 활용될 수 있음을 시사한다. 아울러, 반데르발스 MTJ에서는 뒤틀림 각도와 결정 대칭성 제어를 통해 터널링 선택 규칙을 조절할 수 있어, 기존 3차원 박막 MTJ에서는 접근하기 어려웠던 새로운 설계 자유도를 제공한다. 더 나아가, 원자적으로 정밀한 계면과 이차원 물질에서 기인하는 스핀-궤도 효과를 기반으로, 수직 구조 MTJ에서 낮은 에너지의 스핀 전달 토크(spin-transfer torque, STT)를 이용한 자화 제어 가능성도 검토되고 있다.

Fig. 3. Bias-tunable spin-valve operations of FGT-based all-vdW MTJs.9)

반데르발스 자성 절연체 기반 스핀필터 소자

순수 반데르발스 물질로 구성된 자기터널접합과 더불어, 반데르발스 자성 절연체를 활용한 스핀필터 소자는 이차원 소재의 계면적·자기적 특성을 효과적으로 활용한 고효율 스핀소자의 가능성을 보여준다. 자성 절연체는 전자의 스핀 방향에 따라 서로 다른 터널 배리어를 형성하여 스핀 선택적 터널링을 유도하는 스핀필터(spin filter)로 동작할 수 있다. 일반적인 금속/자성절연체/금속 구조의 스핀필터 소자는 강자성체/절연체/강자성체로 구성된 기존 자기터널접합 소자와 달리, 터널 배리어 자체에서 스핀 선택성이 발생하므로 매우 큰 자기저항 효과를 구현할 수 있다.

Fig. 4. Schematic diagram of graphene/CrI₃/graphene spin-filter device operation and the resistivity variation as a function of the magnetization direction (1,000,000% tunneling magnetoresistance) [Reprinted with permission from H. H. Kim et al., Nano Lett. 18, 4885 (2018). Copyright 2018 ACS]

CrI₃, CrBr₃와 같은 반데르발스 자성 절연체는 자화 방향에 따라 스핀 의존적인 터널 배리어를 형성하는 대표적인 스핀필터 물질이다. 특히 그래핀/CrI₃/그래핀 구조의 스핀필터 소자에서는 최대 1,000,000%에 달하는 매우 큰 터널자기저항이 보고되었으며(그림 4),10) 이는 기존 박막 스핀필터 소재(EuS, CoFe₂O₄ 등)에서 보고된 값 대비 수백~수천배 이상 향상된 결과이다. 이러한 성과는 반데르발스 계면의 높은 결정성이 스핀 선택 터널링에 결정적인 역할을 함을 명확히 보여준다.

최근에는 반강자성 반데르발스 물질인 CrSBr을 스핀필터층으로 활용한 소자에서 외부 자기장 없이도 스핀 선택 터널링이 가능함이 보고되었으며, 층간 뒤틀림 각도 제어를 통해 자기저항의 크기를 조절할 수 있음이 실험적으로 입증되었다.11) 이는 반데르발스 스핀필터 소자가 단순한 자기저항 소자를 넘어, 층수 의존 자성, 전기장 제어, 층간 반강자성 결합, 그리고 뒤틀림 각도와 같은 다양한 자유도를 활용하여 스핀 의존 터널링의 미시적 메커니즘을 체계적으로 연구할 수 있는 이상적인 모델 시스템임을 시사한다. 이러한 자유도들은 기존 3차원 박막 기반 MTJ 구조에서는 접근이 제한적이었던 새로운 스핀 물성 설계 가능성을 제공한다.

반데르발스 스핀-궤도 토크 소자

스핀-궤도 토크(spin-orbit torque, SOT) 소자는 전류 인가 시 스핀–궤도 결합이 강한 층에서 생성된 스핀 분극이 인접한 강자성층에 토크를 가해 자화를 제어하는 원리로 동작하는 스핀트로닉스 소자이다. 이러한 스핀 분극 또는 스핀 전류의 생성 메커니즘은 주로 스핀 홀 효과(spin Hall effect, SHE) 또는 계면에서의 라쉬바-에델슈타인 효과로 이해할 수 있다. 충분히 큰 스핀 분극 효율이 확보될 경우, SOT 소자는 기존 STT 기반 소자에 비해 더 낮은 전류 밀도로 자화 스위칭이 가능하며, 열적 안정성과 소자 신뢰성 측면에서 유리한 장점을 지닌다.

Fig. 5. Current-induced magnetization switching in WTe₂/Fe₃GeTe₂ heterostructure. [Reprinted from I. Shin et al., Adv. Mater. 34, 2101730 (2022). Copyright (CC BY-NC-ND) 2022 Wiley]

반데르발스 스핀-궤도 토크 소자 연구의 초기 단계에서는 Pt, Ta와 같은 중금속과 Fe₃GeTe₂ 등의 반데르발스 자성체를 접합한 이종 구조에서 전류 인가에 따른 자화 스위칭이 관측되었다.12) 이후 스핀–궤도 결합이 강한 반데르발스 물질을 스핀 소스로 활용한 순수 반데르발스 결합 스핀-궤도 토크 소자가 개발되면서, vdW 스핀트로닉스의 새로운 가능성이 제시되었다(그림 5).13) WTe₂, WSe₂를 비롯한 위상적 특성을 갖는 반데르발스 물질에서는 전류 인가 시 매우 큰 스핀 축적과 유효 스핀 홀 각도가 보고되었으며, 이러한 물질을 Fe₃GeTe₂와 같은 반데르발스 자성체와 접합한 소자에서는 기존 금속 기반 SOT 소자 대비 현저히 낮은 전류 밀도로 자화 스위칭이 가능함이 실험적으로 입증되었다.

이와 같이 스핀–궤도 결합이 강한 반데르발스 물질을 스핀 소스로 활용할 경우, 높은 토크 효율을 달성할 수 있을 뿐만 아니라, 접합 계면에서의 결정 대칭성이 원자 수준에서 명확하게 정의된다는 장점이 있다. 이를 통해 감쇠형(damping-like) 및 장형(field-like) 스핀-궤도 토크 성분이 결정 대칭성, 층수, 그리고 비틀림 각도에 따라 어떻게 변화하는지를 체계적으로 분석할 수 있다. 더 나아가, 이차원 적층 구조에서는 비틀림 각도나 전압 게이팅에 의해 밴드 구조와 대칭성이 조절될 수 있어, 스핀-궤도 토크 효율과 자화 스위칭 거동을 설계 변수로 다룰 수 있는 가능성을 제공한다. 이러한 점에서 반데르발스 SOT 소자는 기존 박막 기반 스핀-궤도 소자에 비해 훨씬 확장된 자유도를 지닌 차세대 스핀 제어 플랫폼으로 평가된다.

맺음말

최근 자성 반데르발스 물질을 이용한 자기터널접합, 스핀밸브 등 다양한 단위 스핀소자가 구현되면서 반데르발스 스핀트로닉스 연구는 빠르게 확장되고 있다. 그럼에도 불구하고 반데르발스 자성체 기반 스핀트로닉스는 아직 초기 단계에 머물러 있으며, 제한적인 소재 다양성은 실질적인 응용으로의 확장을 가로막는 주요한 원인으로 작용하고 있다. 기초 연구 성과가 실용적인 전자소자 기술로 발전하기 위해서는 다음과 같은 몇 가지 핵심 과제가 해결되어야 한다.

첫째, 현재까지 보고된 대부분의 반데르발스 강자성체는 퀴리온도가 낮거나 상압·상온조건에서의 안정성이 제한적이라는 문제를 지니고 있어, 이를 극복할 수 있는 새로운 자성 반데르발스 물질의 개발이 요구된다. 최근 퀴리 온도가 약 350 K에 이르는 Fe₃GaTe₂의 발견은 이러한 한계를 극복할 수 있는 가능성을 보여주는 중요한 진전으로 평가된다. 둘째, 현재 소자 구현은 주로 기계적 박리에 의존하고 있어, CMOS 공정과의 호환성을 확보하기 위한 웨이퍼 수준의 대면적 합성 및 직접 성장 기술의 개발이 필수적이다. 셋째, 대면적 반데르발스 이종접합 제작 기술, 계면에서의 스핀 보존 특성 확보, 그리고 전극 및 접촉 구조의 최적화 등 소자 공정 전반에 걸친 기술적 진보가 요구된다.

이러한 과제들이 단계적으로 해결될 경우, 반데르발스 스핀트로닉스는 기초 연구와 응용 소자 기술을 연결하는 핵심 플랫폼으로 자리매김할 수 있을 것이다. 더 나아가 반데르발스 스핀트로닉스는 단순한 메모리 소자를 넘어, 뒤틀림 각도와 대칭성 제어를 기반으로 한 스핀 트위스트로닉스(spin-twistronics), 비평형 스핀 수송 및 스핀-궤도 상호작용에 대한 기초 물리 연구, 그리고 초전도체 및 위상 물질과의 결합을 통한 새로운 양자 스핀 소자 및 스핀 분광 플랫폼으로 확장될 것으로 기대된다. 이러한 관점에서 반데르발스 스핀트로닉스는 차세대 스핀 기반 전자소자뿐만 아니라, 양자 물성 연구를 위한 범용적 실험 플랫폼으로서의 잠재력을 동시에 지니고 있다.