Change of Thinking, Molten Salt Reactor (MSR)

Chang Hwa LEE, Tae-Hyeong KIM and Dalsung YOON

A loss of coolant in a nuclear power plant using solid nuclear fuel can cause a severe nuclear accident, surpassing a design-basis accident, and may include a meltdown and subsequent steam and hydrogen explosion leading to a major release of radioactive material to the environment. A molten salt reactor (MSR), one of the six concepts for a Generation-IV non-pressurized water reactor, utilizes liquid fuel in which the coolant and nuclear fuel are integrated. The integration of the fuel and coolant is fundamentally safe from severe accidents caused by a loss of coolant. Because an MSR operates at atmospheric pressure and high temperature compared to pressurized water reactors, the reactor structure is simple and thermal efficiency is excellent. An MSR can be deployed at any scale from a small micro-reactor to a large commercial nuclear power plant. At a time when the role of nuclear power is growing dramatically more significant for achieving “2050 Carbon Neutrality”, the MSR technology draws attention due to its superior safety and efficiency as well as an expectation that can resolve the spent nuclear fuel issue. This article briefly introduces the characteristics and the R&D status of MSRs.

들어가며

원자로에서의 중대사고란 고체핵연료를 냉각시키는 냉각재의 유실이 발생할 경우, 노심용융을 비롯하여 증기폭발, 수소폭발이 일어나는 것을 말하는데, 처음부터 핵연료를 용융시킨 액체핵연료를 사용하는 발상의 전환을 이용한 것이 바로 용융염원자로(Molten Salt Reactor, MSR)이다. MSR은 비경수형 4세대 원자로 중의 하나로, 냉각재와 핵연료가 일체화된 액체핵연료를 사용하기 때문에 냉각재 유실에 따른 중대사고를 원천적으로 방지할 수 있는 안전한 원자로이다. 경수로에 비해 상압 고온에서 운전이 가능하기 때문에 그 구조가 매우 간단하고 열효율이 우수하여 초소형원자로에서 대형원자로까지 다양하게 활용될 수 있다. 특히, 2050 탄소중립 달성을 위해 원자력의 역할이 매우 중요한 시점에서, 안전성이 우수하고, 사용후핵연료 문제도 해결할 수 있을 것으로 기대되는 MSR에 대한 관심이 높아지고 있다. 이에 본 글에서는 이러한 MSR의 특징과 연구개발 현황에 대해 간략히 소개하고자 한다.

용융염원자로(MSR) 개요

MSR은 고온에서 액체로 존재하는 용융 상태의 염을 원자로 핵연료 및 냉각재로 사용하는 원자로이다. MSR의 장점으로 평가받고 있는 안전성, 경제성 그리고 소형화 가능성은 핵연료가 액체 상태라는 점과 용융염이 화학적으로 안정하고 우수한 열-물리학적 특성을 갖는다는 점에서 기인한다.

Fig. 1. Conceptual design of MSR.1)

MSR은 핵연료 물질을 용융염에 공융시켜 핵연료와 냉각재를 일체화함으로써 대량의 방사성물질이 환경으로 누출되는 중대사고(Severe accident)를 원천적으로 배제할 수 있다. 고체 핵연료를 사용하는 대부분의 원자로에서는 핵연료, 피복재, 그리고 냉각재가 분리되어 있기 때문에 매우 낮은 확률이라 할지라도 냉각재 상실사고(loss of coolant accident, LOCA)에 따른 노심용융(meltdown) 사고가 발생할 가능성이 있다. 만약 이러한 노심용융 사고가 발생하여 원자로가 파손되면 대량의 방사성 물질들이 외부로 유출될 수 있다. 하지만, 핵연료와 냉각재가 일체형인 MSR에서는 냉각재 상실이 불가능하며, 노심 온도의 증가에 따른 밀도 감소가 출력 감소로 이어지기 때문에 노심의 온도가 비정상적으로 증가할 수 없다. 또한, 대부분의 방사성물질은 용융염 내에서 화학적으로 안정하기 때문에 만약에 누설되더라도 상온에서 고화되어 방사능 누출을 억제할 수 있다. 2011년 후쿠시마 사고에서 확인했듯이, 노심 온도가 비정상적으로 증가하여 고온의 수증기와 지르코늄 피복재가 급격히 반응할 경우, 수소 폭발이 일어나 격납용기가 파손되고 대량의 방사성 물질이 환경으로 유출되었으나, MSR은 물을 냉각재로 사용하지 않기 때문에 수소 폭발의 위험성이 없다.

액체 핵연료는 고체 핵연료에 비해 온도에 대한 부피 팽창률이 훨씬 더 크기 때문에 온도가 증가함에 따라 즉각적인 음성 반응도 피드백을 통해 노심의 출력 온도 변화를 자동으로 조절할 수 있다. 음성 반응도 피드백이란 노심의 온도가 증가함에 따라 핵연료 밀도 감소, 핵분열 반응 감소, 노심 출력 감소, 그리고 노심 온도 감소로 이어지는 일련의 과정을 말한다. 가압경수로는 냉각재의 온도가 약 15 ℃ 이상만 증가하더라도 물이 기화되어 핵연료의 냉각 성능이 극도로 저하될 수 있기 때문에 이를 활용하기 어려워 제어봉을 이용하여 원자로의 반응도를 조절한다. 하지만, 용융염은 노심 출구 온도(약 700 ℃)보다 끓는점(약 1400 ℃)이 충분히 높기 때문에 이를 적극적으로 활용하는 것이 가능하다. 즉, 연료 펌프의 회전수 또는 용융염의 온도 및 농축도만으로도 임계 조절이 가능하기 때문에 제어봉 관리에 따른 인적 사고의 가능성을 배제할 수 있다.

액체 핵연료를 사용하면 운전 중에 연료 장전 또는 핵분열생성물 제거를 통한 연료 관리가 쉽다. 운전 중 전체 핵분열생성물의 약 43%를 차지하는 기체성 핵분열생성물을 제거함으로써 원자로 정지 시 잔열(residual heat) 제거 수단 확보에 대한 부담을 크게 줄일 수 있다.

용융염의 우수한 열-물리학적 특성과 출력 밀도를 바탕으로 MSR 계통을 단순하게 구성할 수 있다. 상용 경수로와 같이 냉각재를 가압할 필요가 없기 때문에 격납용기 및 각종 장치들의 생략이 가능하여 소형화 및 모듈화에 용이하다. 또한, MSR 노심을 구성하는 핵연료 및 감속재 선택의 자유도가 높아 단순한 기하학적 구조 변경만으로도 다양한 중성자 에너지 스펙트럼(열중성자, 아열중성자, 고속중성자) 특성의 시스템을 구성할 수 있다.

전통적으로 상업용 원전은 안전성 증진에 소요되는 비용을 용량 증가를 통한 규모의 경제성으로 상쇄해 왔으나, 소형원전 개발은 원자로의 안전성과 경제성을 동시에 확보하는데 어려움이 있었다. 하지만 MSR은 열효율이 우수하고 단순한 설계 구성이 가능하기 때문에 이를 충족할 수 있을 것으로 기대되며, 실제로 MSR의 균등화발전원가(Levelized Cost of Electricity, LCOE)는 대형 경수로의 절반 수준에 이를 것으로 전망하고 있다.2)

MSR 개발 역사 및 현황

MSR 개발 역사는 원자력 추진 항공기(Aircraft Nuclear Propulsion, ANP) 개발로부터 시작되었다. 1946년 미국 공군은 군사전략 측면에서 가치가 높은 장거리 초음속 비행에 원자력 고유의 특성을 적용할 수 있을 것으로 판단하였다. 냉전 분위기 속에서 미 오크리지 국립연구소(Oak Ridge National Laboratory, ORNL)는 원자력위원회(Atomic Energy Commission, AEC)의 지원 아래 ANP 설계를 위한 실험용 원자로(Aircraft Reactor Experiment, ARE)를 건설하였다.

Fig. 2. Conceptual design of aircraft power plant.3)

ORNL 연구소는 12년 동안의 ANP 프로그램 연구결과를 바탕으로 AEC가 용융염 발전 원자로 연구를 지원하도록 설득하였다. AEC는 브룩헤븐 국립 연구소(Brookhaven National Laboratory, BNL)의 액체 비스무스 원자로 개발에 지원하고 있었지만 MSR의 기술적 타당성이 더 높다고 판단하여 해당 프로그램을 중단시키고 MSRE (Molten Salt Reactor Experiment) 프로그램을 승인하였다. MSRE 프로그램의 목적은 실용적인 MSR 구현이 가능함을 입증하는 것이었다.

MSRE 실험용 원자로(7.4 MWth)는 1960년 설계되고 1964년에 완공되어 5년 동안 운전되었다. 물리적 특성과 핵적 특성이 우수한 7LiF-BeF₂-ZrF₄-UF₄ (65-29.1-5-0.9 mol%) 불소염 혼합물이 연료로 사용되었다. 감속재는 graphite, 이차 냉각재는 FLiBe (2LiF-BeF₂, 66-34 mol%)가 사용되었다.

MSRE는 MSR이 추가적인 특별한 어려움 없이 안전하게 운전될 수 있다는 것을 보여주었다. 상당한 시간 동안 운전(최대출력 기준 약 1.5년)되면서 다양한 정보를 얻을 수 있었음에도 유지보수는 지연 없이 안전하게 이루어졌다. 액체 핵연료는 방사선 조사에 손상이 없었고, 대부분의 핵분열생성물은 염 내에서 안정적으로 유지되었다. 또한, 운전 중에도 문제없이 핵물질을 신속하게 첨가할 수 있었고, 우라늄의 불소화 또한 효율적이었다. 임계 하중, 반응도 계수, 역학 및 장기 반응도 변화를 포함한 중성자학은 모두 계산결과와 일치하였다. 물론, 두 가지 주요 문제점도 발견되었다. 연료에 포함되어 있는 미량의 Li-6으로 발생하는 삼중수소(H-3)가 열 교환기 튜브로 확산된다는 점과 전면 부식(general corrosion)이 기대보다 낮았음에도 불구하고 핵분열생성물 중 하나인 텔러륨(Te)이 Hastelloy-N 재료의 표면 균열을 야기한다는 점이었다.

MSRE의 기술적 성공에도 불구하고 증식 목적에서 SFR (Sodium-cooled Fast Breeder Reactor)에 밀리면서 AEC에 의해 1973년 20여 년간의 연구개발 프로그램이 중단되었다. 하지만, 최근 들어 증식의 목적보다 후쿠시마 사고 이후 MSR 고유 안전성(inherent safety)이 주목받으면서 전 세계적으로 ORNL, CNRS, SINAP 등 15개 이상의 국립연구소와 TerraPower, Moltex Energy, Seaborg 등 25개 이상의 스타트업 기업이 용융염원자로 연구개발에 박차를 가하고 있다.

특히, 미국의 Terrapower와 Southern Company는 8천만 달러를 미 에너지국(DOE)으로부터 2015년부터 지원받아 함께 염소 기반 용융염 원자로 실험(MCRE) 프로젝트를 진행하고 있다. 또한, Moltex Energy과 Terrestrial Energy 역시 2020년부터 미 에너지국으로부터 450만 달러, 300만 달러를 각각 지원받아 용융염원자로 개발에 앞장서고 있다. 유럽 덴마크에 위치한 Seaborg Technologies에서는 200만 유로 이상을 지원받아 역시 불소기반 용융염원자로 연구를 수행하고 있다.

사용후핵연료 문제와 고속중성자 MSR

원전은 탄소를 배출하지 않는 훌륭한 발전원이지만 필연적으로 사용후핵연료를 발생시킨다. 사용후핵연료는 그 방사성 독성이 자연 수준으로 떨어질 때까지 인문환경으로부터 완벽하게 격리되어야 하기 때문에 이를 처리·처분하는 문제는 지금까지도 원자력 발전의 난제로 자리 잡고 있다.

사용후핵연료 내에는 여전히 94% 이상의 U-238과 0.9% 플루토늄(Pu), 0.1% 마이너 악티나이드(minor actinide, Np, Am, Cm)와 같은 핵물질이 존재한다. 미국 MIT에서는 경수로 사용후핵연료 내 핵물질을 MSR 핵연료로 사용하여 소각하는 FS-MSR (Fast Spectrum-MSR) 개념을 처음으로 제안하였다. 고속중성자를 이용하면 열중성자 스펙트럼에서 연료로 사용하기 어려운 Pu-239과 같은 핵물질을 연료로 사용할 수 있기 때문이다.

사용후핵연료 내 존재하는 플루토늄과 마이너 악티나이드들은 그 양은 적지만 사용후핵연료 방사성 독성의 대부분을 차지한다.4) 이들을 연료로 사용하여 소각하면 사용후핵연료의 독성을 크게 낮출 수 있다. 사용후핵연료의 방사성 독성이 자연 수준으로 감소하면 약 30만 년의 시간이 필요하지만, 악티나이드 원소들을 소각하면 그 시간을 수백 년 이하로 줄일 수 있다. 또한 FS-MSR은 BeO 또는 graphite와 같은 감속재가 불필요하기 때문에 방사성폐기물의 양도 크게 줄일 수 있다.

Fig. 3. Radiotoxicity of spent nuclear fuel.4)

고속로에서는 임계 달성 및 중성자 경제성 향상을 위해 핵연료 물질의 장전량이 충분히 높아야 하는데, 불소염의 경우에는 핵연료 원료물질인 악티나이드 원소들의 용해도가 상대적으로 낮아 고속로의 장점을 살리기가 어렵다. 또한, 염소는 불소에 비해 더 무겁기 때문에 중성자 감속이 적게 일어나 고속로에 더 적합하다.

지금까지 설계되어 운전된 실험용 원자로를 비롯한 대부분의 MSR 연구는 불소염을 기반으로 수행되어 왔다. 불소(F-19)는 가장 가벼운 할로겐 원소로 장수명 동위원소가 없어 MSR 핵연료로 사용하기에 적합했기 때문이다. 반면, 염소는 두 개의 동위원소인 Cl-35 (76%)와 Cl-37 (24%)이 존재하는데, 이 중 Cl-35가 중성자를 흡수해 장수명 방사성 동위원소인 Cl-36 (T_1/2 = 3.05\(\small\times\)10⁵a)을 생성하기 때문에 염소염을 사용하기 위해서는 염소의 동위원소 분리기술이 필요하다.5) MSR 연구를 주도했던 미국은 1956년 당시 염소 동위원소 분리 기술의 부족을 이유로 MSR 연구개발 방향을 열 증식로(thermal breeder)로 결정한 바 있다.

현재까지도 유럽을 중심으로 토륨(Th)을 이용한 불소염 기반 FS-MSR 연구가 수행되고 있으나 최근 염소 동위원소 분리기술 발전과 함께 염소의 중성자 흡수영향이 적고 악티나이드 용해도가 높은 염소염 기반의 FS-MSR이 사용후핵연료 처리 관점에서 주목을 받기 시작했다. 특히, 2015년 마이크로소프 창업자인 빌 게이츠가 설립한 TerraPower에서 MCFR (Molten Chloride Fast Reactor) 개발에 착수하면서 그 관심도가 더욱 커졌다.

국내 MSR 연구개발 현황 I(액체핵연료 제조 및 핵분열생성물 관리)

Fig. 4. Fluoride-based liquid fuel for molten salt reactor (ORNL).6)

MSR은 염소 또는 불소 기반의 운반체 염, 또는 냉각재 염(ex. LiF-NaF-KF, LiF-BeF₂, NaCl, NaCl-MgCl₂ 등)에 악티나이드 연료염(ex. UF₄, ThF₄, PuF₃, UCl₃, PuCl₃ 등)을 혼합한 액체핵연료를 사용한다. 이 액체핵연료는 상온에서는 고체지만, MSR 운전 조건 즉, 핵연료의 녹는점 이상에서는 [그림 4]와 같이 액체상태로 존재하며, 이 고온의 액체핵연료가 2차계통으로 순환하면서 증기를 발생시킨다.

Fig. 4. Gibbs free energies calculated for chlorination of actinides and rare-earth metals as a function of temperature.7)

한국원자력연구원은 염소기반 용융염원자로 기초원천기술 개발 연구를 수행하고 있으며 특히, 액체핵연료 제조는 기존에 사용후핵연료 관리를 위해 개발한 파이로 공정기술을 기반으로 연구를 수행하고 있다. 액체핵연료의 핵심기술은 금속 U 또는 사용후핵연료에서 파이로 처리를 통해 얻은 U/TRU/RE 금속을 다음과 같은 염소화 반응을 통해 핵연료 원료물질을 제조하는 것을 포함한다.

3NH₄Cl(g) + U → UCl₃ + 1.5N₂(g) + 6H₂(g)
3NH₄Cl(g) + TRU → UCl₃ + 1.5N₂(g) + 6H₂(g)
3NH₄Cl(g) + RE → UCl₃ + 1.5N₂(g) + 6H₂(g)

Fig. 6. (a) UCl₃ feed product, (b) LiCl-KCl-UCl₃, and (c) NaCl-MgCl₂-UCl₃ liquid fuels. ©한국원자력연구원

상기의 염소화 반응은 400도 이상의 온도에서 자발적인 반응이며, 부산물인 질소와 수소는 기체로 쉽게 분리되기 때문에 고순도의 핵연료 원료물질 제조가 가능하다. 또한, NaCl-MgCl₂나 LiCl-KCl 등 어떠한 냉각재 염과 혼합이 가능하기 때문에 다양한 종류와 조성의 액체핵연료를 제조할 수 있다.

액체핵연료 제조 시 초기에 포함되거나, MSR 운전 중에 핵분열에 의해 발생되는 불순물 및 특정 핵종은 중성자를 포획하여 출력을 떨어뜨리거나 구조재와 반응하여 부식을 가속화시킬 수 있기 때문에 MSR의 장기운전을 위해서는 이를 관리하는 기술이 매우 중요하다. 따라서, 한국원자력연구원에서는 초기 핵연료 제조 시 혼합하는 냉각재 염을 정제하는 공정과 노심 내에서 연소에 따라 발생하는 핵종들을 제거하는 공정 기술을 개발하고 있다.

열중성자 스펙트럼을 이용하는 불소기반의 MSR과는 달리 고속중성자를 이용하는 염소기반의 MSR에서는 희토류(Rare earth, RE)에 의한 중성자 포획효과가 적기 때문에 용해성 물질인 RECl_x는 제거하지 않고, 핵종이 붕괴되면서 발생하는 기체성 핵분열생성물(ex. Xe, Kr 등) 및 이와 함께 동반 휘발되는 염화물 형태의 귀금속(Nobel metal, NM)을 제거할 수 있는 공정 개발도 수행하고 있다. 특히, 노심의 연소도에 따른 각 핵종의 종류와 양을 OpenMC 기반의 노심 전산코드를 활용하여 계산하고, 이를 효율적으로 분리 포집할 수 있도록 다단의 흡착 시스템을 개발 중이다.

국내 MSR 연구개발 현황 II(용융염 물성)

MSR 용융염은 MSR의 연료 및 냉각재로 동시에 사용되기 때문에 다양한 물리학적 화학적 기준이 요구된다. 핵연료로 사용하기 위해서는 중성자 산란 또는 흡수 단면적이 작아야 하고, 핵연료 물질의 용해도가 높아 염 내 안정적으로 존재할 수 있어야 한다. 핵연료가 용융 상태로 안정적으로 존재하기 위해서는 녹는점이 낮아야 하며, 증기압이 낮고 끓는점이 높아 안전 여유도가 높아야 한다. 원자로 구조물을 구성하는 재료에 대한 부식 특성이 좋아야 하고 방사선에 의한 손상이 없어야 한다. 열전달 측면에서 점도가 낮아 이동성이 좋아야 하며 열용량과 열전도도가 높아 열적 효율이 우수해야 한다. 또한, 대기 중에 존재하는 산소, 수분, 이산화탄소 등에 대한 반응성이 낮아야 한다.

할로겐 용융염(molten halide salt)은 고온에서 물과 유사한 물성(밀도, 점도, 열용량, 열전도도 등)을 갖는 우수한 열 전달체이면서도 위의 기준들을 만족할 수 있다. 보다 효율적인 용융염을 구성하기 위해 두 개 또는 세 개 이상의 불소 또는 염소 화합물로 구성된 기저 염(base salt)에 핵연료 물질(ThF₄, UF₄, UCl₃, PuCl₃, etc)을 용해시킨 공융염을 액체 핵연료로 고려하고 있다. 용융염의 물성은 MSR을 설계하고 운전하기 위해 핵심적으로 파악해야 하는 요소들이지만 이러한 물성들은 기저 염에 따라 달라진다. 용해도, 증기압, 점도와 같은 물성들은 작은 연료의 조성 변화에도 크게 변할 수 있기 때문에 방대한 물성 DB가 요구된다.

Fig. 7. URECA 개념도 ©한국원자력연구원

한국원자력연구원은 사용후핵연료 건식 재처리 방식인 파이로프로세싱(Pyroprocessing) 연구개발 경험을 통해 염소염(LiCl-KCl)에 대한 다양한 물성 측정기술 개발 경험을 가지고 있다. 특히, 싱글 버블러를 이용한 밀도 및 표면장력 동시 측정시스템과 전기전도도 기반 상전이온도 측정기술과 같은 독자적인 물성측정기술 개발을 수행한 바 있다. 이러한 경험을 바탕으로 FS-MSR 후보 용융염(NaCl-MgCl₂-UCl₃ or NaCl-MgCl₂-TRUCl₃)의 물성 측정 기술 개발, 물성 측정 데이터 확보와 더불어 계산열역학과 분자동역학(MD, Molecular Dynamics)을 기반으로 한 용융염 물성 예측기술 개발도 수행 중이다. 또한 열출력 100 MWth 규모의 용융염 원자로인 URECA (Ultimate Reactor for Efficient Carbon-free Applications)에 대한 개념 개발을 진행 중이다. 출구온도 650 ℃의 용융염원자로로 선박추진의 동력원으로 활용을 목표로 개발되고 있다.

맺음말

용융염원자로(MSR)는 고체핵연료를 사용하는 기존의 경수로에서 냉각재의 상실로 인해 발생할 수 있는 중대사고를 원천적으로 배제함으로써 극도의 안전성을 보유하고 있는 것이 특징인 4세대 원자로 중 하나이다. 이러한 새로운 개념의 MSR은 상상의 원자로가 아니라 1950~1960년대에 이미 미국에서 실험로를 건설하여 운전한 경험이 있는 실증된 원자로이다. 비록, 과거에 원자로의 증식 경쟁에서 밀려 프로그램이 중단되었지만, 최근 탄소중립 정책 추진과 함께 안전성이 우수한 소형원자로가 주목을 받으면서, 해외의 수많은 스타트업이 SMR로서의 MSR 개발에 뛰어들고 있다. 한국원자력연구원에서도 기존의 원자로 개발 경험과 용융염을 이용한 사용후핵연료 처리기술인 파이로 공정기술을 바탕으로, 고유의 안전성뿐 아니라 사용후핵연료 이슈 해결에 적합한 염소기반의 MSR을 개발하고 있으며, 국내 산·학·연이 협력하여 향후 10년 내에 MSR이 상용화될 수 있도록 연구개발에 박차를 가하고 있다.