옥종목, 천미연, 김수재, 정세영(부산대), 강경록, 김영훈, 김영민(성균관대), 현정훈, 임찬영, 김성건, 김용관, 양희준(KAIST), 황진웅(강원대), Binod Regmi, 김성곤(미시시피주립대), Jonathan D. Denlinger (Lawrence Berkeley National Laboratory), 이지은, 류혜진 (KIST), Adv. Mater. 2404783 (2024). https://doi.org/10.1002/adma.202403783.

구리에서 전하 수송자는 전자이다. 구리가 두껍거나 얇거나 관계없이 전자가 전하를 수송한다. 구리를 단결정으로 성장하여 결정립계(grain-boundary)를 없애더라도 전하 수송자가 전자임에는 변함이 없다. 이는 너무나 잘 알려진 명백한 fact로 받아들여져 왔다. 그러나 구리를 결정립계가 없고 초 평탄표면을 가지는 이차원 형태로 만들 수 있다면 전하 수송자를 양공(hole)으로 만들 수 있다.

본 연구진은 구리를 사파이어 기판상에서 얇은 박막으로 성장하면서 결정립계를 전혀 없도록 만들었을 때 수송자가 양공으로 바뀌는 현상을 관측하였다. 전류가 모든 방향으로 동일하게 흘러 전하의 흐름을 제어하기 힘든 금속과 달리 반도체는 전류를 목적에 따라 조절할 수 있으므로 응용 측면에서는 매우 중요하다. 그런데 금속에서도 양공이 주 수송자 역할을 한다면 이 결과를 이용하여 많은 응용 연구가 가능할 것이다.

이전 박막의 성장 메커니즘에 관한 연구(Nature communications 14, 685 (2023))에서 자세히 언급한 바와 같이 덩어리 단결정 성장과 달리 박막의 성장에서는 결정립계를 제어하기가 어렵다. 그러나 원자 스퍼터링 에피탁시(atomic sputtering epitaxy, ASE)를 이용하면 결정립계를 완벽하게 제어할 수 있다. 보통 전자가 산란되는 곳은 결정립계라는 것을 생각하면, 결정립계가 제어된 구리에서는 구리 고유의 전하수송 특성을 연구할 수 있다.

구리의 홀효과(Hall effect)를 측정하면 기울기가 음인 직선을 얻게 된다. 이는 수송자가 전자라는 뜻이다. 일반적인 단결정 구리나 단결정이더라도 두께가 1 mm 이상인 경우는 자기장에 대해 모두 선형적인 저항을 갖는다고 할 수 있다. 만약 수송자가 음의 전자가 아니라 양의 양공이라면 홀효과 측정에서 음의 기울기가 아니라 양의 기울기를 나타낼 것이다. 200 nm 두께의 단결정 구리 박막도 상온에서는 음의 기울기를 갖는다. 그러나 온도를 150 K 정도로 낮춰주면 낮은 자기장 영역에서 양의 기울기를 가지고 자기장이 커지면 다시 음의 기울기로 변한다. 박막의 두께를 더 얇게 하여 40 nm에 이르면 10 Tesla까지의 전 자기장 영역에 대해 양의 기울기를 보인다. 이러한 현상을 이해하기 위해서는 페르미 표면에 대한 이해가 필요하다.

그림 1

원래 구리는 그림 1의 a와 같은 페르미 표면을 갖는다. 그러나 (111)면으로 쌓인 수십 원자층 정도의 구리박막을 가정하여 계산해 보면 그림 1의 b와 같은 6각형 모양의 페르미 표면을 갖는다. 스케일 바의 색은 페르미 속도를 나타낸다. 즉 2차원 구리 내에서 표면이나 결정립계에서 산란되지 않고 진행하는 전자들은 가장 높은 운동에너지를 가지며 페르미 속도도 가장 높을 것이다. 페르미 표면의 최외각에 있는 전자들은 열린 궤도를 따라 움직일 수도 있는데 이때 주기적 존 모형(periodic zone scheme)에서 본 페르미 표면은 그림 1의 c와 같고 열린 궤도로 들어간 전자들은 3각형 포켓을 돌게 되는데 이때 운동의 방향은 6각형 단힌 궤도를 도는 전자와는 방향이 반대이다. 6각형 궤도의 꼭짓점 모두에 열린 궤도로 들어가는 통로가 있어 결정립계와 충돌하지 않는 이상적인 전자들은 모두 이 궤도에 머물 수 있고 대부분의 수송자는 양공이 되어야 한다. 실제 40 nm 두께의 박막을 사용하여 결정립계의 밀도를 조절하면서 양공의 점유 정도를 조사했을 때 결정립계가 줄어들면서 양공의 비율이 증가하다가 결정립계가 완전히 사라지는 조건에서는 95%의 전자들이 양공으로 바뀐다.

그림 2

또 하나의 중요한 결과는 각분해능 광전자분광법(ARPES) 측정을 통하여 이론적으로 얻어졌던 2차원 구리 박막에 대한 육각형 페르미 표면이 실험적으로도 정확히 동일하게 얻어졌으며 삼각형 홀 포켓을 점유한 홀 궤도의 존재도 관측이 되었다는 것이다.(그림 2)

구리에서 양공이 발견되었다고 해서 이를 반도체처럼 활용할 수는 없다. 그러나 여러 가지 추가적 기술과의 접목을 통하여 금속만으로 혹은 약간의 부도체와의 접목을 통하여 새로운 형태의 전자공학을 시도할 수 있을 것으로 예상된다. 현재 연구진은 구리 단결정 박막에서 순방향과 역방향의 흐름이 다른 특성을 구현하고 있고 방향에 따라 다른 비등방성도 관측하고 있어서 금속에서 관측된 양공은 전자공학과는 또 다른 새로운 금속전자공학(metaltronics)의 시작이라고 기대하고 있다.