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지난호





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PHYSICS PLAZA

새로운 연구결과 소개

등록일 : 2021-12-16 ㅣ 조회수 : 529

      

Fully Bottom-Up Waste-Free Growth of Ultrathin Silicon Wafer via Self-Releasing Seed Layer


홍지은 (한국에너지기술연구원), 이용환 (구미전자정보기술원), 모성인 (한국에너지기술연구원), 정혜성 (충북대학교 물리학과), 안정호 (한국에너지기술연구원), 송희은 (한국에너지기술연구원), 오지훈 (한국과학기술원), 방준혁 (충북대학교 물리학과), 오준호 (한국에너지기술연구원)*, 김가현 (충북대학교 물리학과)*, Advanced Materials, 33, 2103708 (2021), https://doi.org/10.1002/adma.202103708


그림 캡션

충북대학교 물리학과의 김가현 교수 연구팀은 플라즈마화학기상증착(Plasma Enhanced Chemical Vapor Deposition, PECVD) 방식으로 성장시킨 플라즈마 에피탁시 실리콘의 나노다공구조 특성 및 공극률을 제어하는 방법에 대해 연구하였다.

반도체 소자 제조에는 많은 종류의 박막 증착(thin film deposition) 공정을 수반한다. 증착 공정은 합성하고자 하는 물질을 진공 중에서 기화 또는 승화시켜서 원자 또는 분자 단위로 기판의 표면 위에 부착되게 함으로써 박막을 형성하는 방법이다. 또한, 증착공정 중 에피탁시(epitaxy)는 특정한 조건에서 형성되는 박막이 기판과 같은 결정구조로 성장하는 것을 가리킨다. 단결정 실리콘(monocrystalline silicon) 기판 위에 에피탁시 방법으로 박막을 증착하면 같은 결정구조의 단결정 실리콘 박막을 성장할 수 있다. 에피탁시 실리콘은 다양한 공정방법으로 성장 가능한데, 그 중 PECVD법을 이용하여 에피탁시 박막을 성장하는 방법을 플라즈마 에피탁시라 한다. 일반적으로 단결정 실리콘은 1300 ℃ 이상의 고온에서 성장하는데, 플라즈마 에피탁시 방법을 사용하면 200 ℃ 정도의 낮은 온도에서도 단결정 실리콘의 성장이 가능한 특징이 있다. 플라즈마 에피탁시 방법으로는 박막을 성장할 경우 박막의 미세구조가 나노다공구조를 가지는 경우가 많다.

플라즈마 에피탁시 실리콘은 2000년대 중반부터 연구가 이루어졌지만, 높은 결함밀도 및 다공구조의 특성으로 인해 주로 고효율 실리콘 태양전지 공정 중 발생하는 불량 현상으로만 취급되었다. 이와 같은 이유로 인해 플라즈마 에피탁시 실리콘에 대한 연구는 주로 플라즈마 에피탁시 성장을 억제하는 방안과 이 물질의 결함을 저감하여 반도체 소자 요소로 활용하고자 하는 취지의 연구들만이 집중적으로 이루어졌다.

김가현 교수 연구팀에서는 이 물질에 대한 역발상을 구사하여 계면의 공극률을 오히려 극대화하는 방법으로 나노다공구조를 가진 단결정 실리콘을 완전 상향식으로 성장하였으며, 또한 고온의 수소 분위기에서 플라즈마 에피탁시 실리콘 내의 나노공극이 재구성되어 나노-틈 (nano-gap)을 형성하는 현상을 최초로 발견하고 그 원인을 규명하였다.

본 연구결과를 이용하면 플라즈마 에피탁시 실리콘 박막을 씨앗층(seed layer)으로 활용하여 고품질 단결정 에피탁시 실리콘을 성장 가능하며, 계면에 형성된 나노-틈을 활용하여 성장한 에피탁시 실리콘을 간편하게 박리할 수 있다. 이와 같은 방법으로 반도체 및 태양전지의 핵심 소재인 결정질 실리콘 웨이퍼를 원재료의 낭비 없이 제작할 수 있어 반도체 및 태양광 산업의 혁신적인 원가절감을 기대할 수 있다. 이에 대한 개념 증명(Proof of concept)으로써, 본 논문에서는 플라즈마 에피탁시 실리콘을 이용하여 완전 상향식 방법으로 단결정 실리콘 웨이퍼를 제작하고, 이를 이용한 실리콘 태양전지를 구현하여 연구결과의 반도체 및 태양전지 산업 응용 가능성을 확인하였다. 



      

Dichotomy of Electron-Phonon Coupling in Graphene Moiré Flat Bands


최영우, 최형준( 연세대), Phys. Rev. Lett. 127, 167001 (2021).


마법각 비틀린 이중층 그래핀(magic-angle twisted bilayer graphene)은 그래핀 두 장을 약 1도 정도 비틀어 겹친 것으로서, 페르미 에너지(Fermi energy) 부근에 에너지 띠 폭이 10 meV 정도로 작은 평평한 에너지 띠(energy band)가 발생한다. 이 평평한 에너지 띠에 전자 또는 홀(hole)을 도핑하면, 도핑과 온도에 따라 초전도성, 강상관 절연성, 강자성, 양자화된 비정상 홀 효과 등 여러 특성이 발현된다. 이중층뿐만 아니라, 비틀린 삼중층 그래핀과 비틀린 이중 이중층 그래핀도 실험되었으며 페르미 에너지 부근에 평평한 에너지 띠가 발생하고 도핑에 따라 다양한 현상이 일어난다.

실험을 통해 보고된 현상들을 종합하면, 강상관적 특성은 비틀린 다중층 그래핀에서 그래핀 층의 개수에 상관없이 보편적으로 발생하지만, 초전도성은 마법각 비틀린 이중층 그래핀과 마법각 비틀린 삼중층 그래핀에서만 명확히 발현되었다. 마법각 비틀린 삼중층 그래핀은 세 장을 쌓을 때 첫째 장과 셋째 장의 방향을 같게 하고 가운데에 끼인 둘째 장의 방향을 약 1.6도 어긋나게 하는 경우이다. 초전도 원인에 대해, 마법각 비틀린 이중층 그래핀의 경우에는 전자와 포논(phonon)의 상호작용이 초전도를 일으킬 정도로 충분히 강하다고 보고된 바 있다. 따라서 다른 비틀린 다중층 그래핀에서 전자-포논 상호작용 세기를 밝히는 것은 초전도 발생 원인을 이해하는데 매우 중요한 정보를 제공할 수 있다.

그림 1. (a) 비틀린 다중층 그래핀의 개괄적인 원자 구조. (b) 비틀린 다중층 그래핀에서 페르미 에너지 부부근의 에너지 띠 구조. TBG: 비틀린 이중층 그래핀, TTG: 비틀린 삼중층 그래핀, TDBG: 비틀린 이중 이중층 그래핀, TMBG: 비틀린 단일층-이중층 그래핀.그림 1. (a) 비틀린 다중층 그래핀의 개괄적인 원자 구조. (b) 비틀린 다중층 그래핀에서 페르미 에너지 부근의 에너지 띠 구조. TBG: 비틀린 이중층 그래핀, TTG: 비틀린 삼중층 그래핀, TDBG: 비틀린 이중 이중층 그래핀, TMBG: 비틀린 단일층-이중층 그래핀.

연세대학교 물리학과 최영우 학생과 최형준 교수는 이번 연구에서 탄소 원자들의 위치를 모두 고려하는 미시 계산을 통해 비틀린 다중층 그래핀들이 가지는 전자-포논 상호작용의 세기를 산출하였으며, 개별 구조에 따라 전자-포논 상호작용의 세기가 매우 다르다는 것을 발견하였다. 우선, 비틀린 다중층 그래핀들에 대해 총 에너지 최소화 방법으로 탄소 원자들의 위치를 결정한 후에, 탄소 원자 1개 당 1개의 궤도 함수를 고려하는 밀접-결합 근사법으로 전자구조를 계산하였다[그림 1]. 이를 기반으로 포논 구조와 전자-포논 상호작용 해밀토니언을 산출하여 전자-포논 상호작용 세기를 페르미 에너지의 위치에 따라 산출하였다[그림 2]. 그 결과, 실험적으로 초전도성이 강하게 관측되는 비틀린 이중층 그래핀과 비틀린 삼중층 그래핀에서는 전자-포논 상호작용이 매우 강하고, 비틀린 이중 이중층 그래핀과 비틀린 단일층-이중층 그래핀에서는 전자-포논 상호작용이 매우 약하다는 것을 발견하였다[그림 2]. 

그림 2. (a) 전자-포논 상호작용 세기의 계산 결과. TBG와 TTG는 강하고 TDBG와 TMBG는 약함. (b) 부분 격자 분극에 없는 경우(SP = 0)와 있는 경우(SP ≠ 0)의 전자-포논 상호작용 세기 비교.그림 2. (a) 전자-포논 상호작용 세기의 계산 결과. TBG와 TTG는 강하고 TDBG와 TMBG는 약함. (b) 부분 격자 분극에 없는 경우(SP = 0)와 있는 경우(SP ≠ 0)의 전자-포논 상호작용 세기 비교.

비틀린 다중층 그래핀에서 전자-포논 상호작용의 세기는 버널 층쌓기(Bernal stacking)의 유무와 밀접히 관련되어 있음을 알 수 있었다. 버널 층쌓기가 없는 경우에는 전자의 파동함수가 그래핀의 부분 격자(sublattice) 2개에 모두 위치하면서 전자-포논 상호작용의 세기가 충분히 커서 이론적으로 산출한 초전도 전이온도가 실험값에 근접하였다. 이와 달리, 버널 층쌓기가 있는 경우에는 전자의 파동함수가 그래핀의 부분 격자 2개 중 1개에 치우치는 부분 격자 분극(sublattice polarization)이 발생하면서 전자-포논 상호작용의 세기가 급격히 약화되었다.

본 연구를 통해 비틀린 다중층 그래핀에서 전자-포논 상호작용 세기가 전자의 상태 밀도에 의존할 뿐만 아니라 전자 분포의 부분 격자 대칭성에 강하게 의존함을 발견하였다. 이러한 발견은 비틀린 다중층 그래핀의 초전도 원인을 규명하는데 크게 기여할 것으로 기대된다.



      

Electrically Driven Strain-induced Deterministic Single-photon Emitters in a van der Waals Heterostructure


소재필, 박홍규 (고려대), Science Advances 7, eabj3176 (2021).


▲박홍규 교수 연구팀이 원자두께로 얇은 2차원 물질을 이용해 단일광자의 생성 위치가 제어된 전기구동 단일광자원을 세계 최초로 구현했다.▲박홍규 교수 연구팀이 원자두께로 얇은 2차원 물질을 이용해 단일광자의 생성 위치가 제어된 전기구동 단일광자원을 세계 최초로 구현했다.

전자거래의 발달로 안전한 통신 기술의 필요성과 암호 기술의 중요성은 더욱 증가하고 있다. 고전적인 암호 기술은 최근 컴퓨터 하드웨어의 비약적인 발달과 이에 따른 계산 속도의 증가, 새로운 계산 알고리즘의 발전으로 인해 보안상 취약점이 드러나고 있다.

양자 암호 기술은 이러한 문제를 극복할 수 있는 해결책으로 주목받고 있다. 양자 정보는 복사가 불가능하고 양자 측정은 비가역적이므로, 도청 및 감청이 불가능하다. 뛰어난 안정성을 갖는 양자 암호 기술을 위한 다양한 연구들이 전 세계적으로 활발히 진행되고 있다.

양자 통신에서는 전송 정보를 빛 알갱이 하나, 즉 단일광자의 편광 상태로 양자 암호화하여 전송한다. 정보를 교환하는 과정에서 도청자가 정보를 얻으려고 하면 양자상태의 교란이 일어나서 원래의 양자상태가 바뀌게 된다. 양자상태의 변형은 정보 전송 과정에서 발생하는 에러에 의한 변형 비율보다 훨씬 큰 값을 가지므로, 수신자는 도청의 여부를 바로 알아낼 수 있다. 따라서, 양자 암호 기술을 활용하기 위해서는 안정적인 빛 알갱이 하나만을 생성하는 단일광자원의 개발이 필수적이다.

일반적으로 단일광자원은 노이즈에 취약할 뿐 아니라 미세한 나노공정 기술을 이용하여 제작되기 때문에 생성 위치, 밀도 등을 제어하는 것이 매우 어렵다. 게다가, 단일광자원을 이용한 큐비트(Qubit) 정보처리 기술을 구현하거나 외부 광구조를 결합시켜 응용 양자 광소자를 만들기 위해서는 단일광자를 원하는 위치에 확정적으로 생성시키는 것이 필요하다. 따라서, 단일광자원을 발생시키는 인공원자를 원하는 곳에 위치시켜야 하는데, 인공원자의 크기가 매우 작고 모양이 일정하지 않기 때문에 이를 제어하는 것은 쉽지 않다. 특히, 생성된 인공원자에 전류를 흘려 단일광자를 발생시킬 수 있도록 만드는 일은 매우 어려운 과제로 남아있다.

최근 원자 수준으로 얇은 전이금속칼코게나이드(transition-metal dichalcogenides)에서의 자연적/인공적 결함에서 발생하는 단일광자원 연구가 활발하게 진행되고 있다. 얇은층 전이금속칼코게나이드 화합물은 2차원이라는 구조적 특징으로 인해 구조에 의한 전반사를 고려할 필요가 없으므로, 발생하는 빛의 광 추출효율이 매우 높다. 또한, 2차원 물질은 마치 ‘LEGO’와 같이 물질을 조합하여 원자 층상구조를 만들 수 있으므로 전기적 특성을 제어하기 용이하고, 외부 스트레인에 의해 물성이 쉽게 바뀌는 특징이 있다.

고려대학교 물리학과 박홍규 교수팀은 이러한 2차원 물질을 이용해 전기로 구동되고 방출 위치가 조절되는 새로운 단일광자원을 최초로 개발했다. 기존의 단일광자원은 대부분 외부 빛 에너지를 주입시키는 광펌핑 과정을 통해 동작하는데, 실용화를 위해서는 반드시 전기구동을 통해 동작할 수 있어야 한다. 본 연구팀은 2차원 물질을 이용해 전기로 구동되고 방출 위치가 조절되는 단일광자원을 개발하여 이러한 한계를 돌파했다.

우선, 도체의 특성을 갖는 그래핀, 부도체의 특성을 갖는 질화붕소, 반도체의 특성을 갖는 전이금속 칼코게나이드 등 다양한 2차원 물질들을 결합시켜 원자 두께로 얇은 이종접합 발광 구조를 구현했다. 다음으로, 제작된 얇은 발광 구조를 휘어지는 폴리머 기판 위에 옮긴 후, 뾰족한 바늘 모양 나노 탐침으로 2차원 물질을 살짝 찔러서 찢어지지 않을 정도로 변형을 가하면, 찔린 위치에서만 2차원 물질의 밴드갭이 작아져서 마치 양자점(quantum dot)을 만든 것과 같은 상황이 된다.

이렇게 만들어진 인공 양자점에 전기를 흘려주면 전자는 2차원 물질의 인공 양자점 영역에 집속이 되고, 양자 구속 효과에 의해 단일광자를 방출하게 된다. 양자 구속 효과는 공간적인 퍼텐셜 우물에 전자가 갇히는 현상인데, 인공 양자점은 주변보다 밴드갭이 작아서 퍼텐셜 우물을 형성하고, 전자와 정공이 이 우물에 갇혀 있다가 하나씩 결합하여 단일광자로 방출된다.

인공 양자점이 실제로 광자를 하나씩 방출하는지 확인하기 위해 연구팀은 광자 상관관계 측정을 수행했다. 2차원 물질 이종접합 구조에 일정 전압을 가할 때, 국소적으로 스트레인이 가해진 부분에서 광자가 하나씩 방출되는 현상을 관측할 수 있었다. 특히, 부도체 질화붕소의 얇은 두께를 통과할 수 있을 정도의 일정 전압 이상을 가해줄 때부터 터널링 전류가 발생하면서 단일광자를 방출하기 시작함을 확인했다.

이번 연구는 양자 암호 통신의 상용화를 위해 전기로 구동되는 단일광자원을 실제로 개발했다는데 그 의미가 크다. 또한 온칩(on-chip) 양자 광원을 이용해 양자 센서나 양자 컴퓨터와 같은 복잡하고 기능적인 양자 시스템을 단순하게 구현할 수 있을 것으로 기대한다.



      

Remote Modulation Doping in van der Waals Heterostructure Transistors


이동훈, 이제중, 김윤석, 김연호, 김종찬, 허웅, 이재호, 박성민, 정후영, 김영덕, 이철호, Nature Electronics 4, 664 (2021).


기존 실리콘 기반 전자소자는 공정 기술의 발전으로 인해 소형화 및 고성능화를 달성할 수 있었다. 하지만 최근 소자의 크기가 수 나노미터 수준으로 줄어듦에 따라 표면 불포화 결합에 의한 채널 내의 전하 산란 현상이 두드러져서 소자 성능이 저하되는 문제점이 발생하고 있다. 이에 이차원 평면구조를 가지는 원자층 반도체 물질은 표면에 불포화 결합이 없다는 점, 결정학적 제약 없이 다양한 이종 접합 구조를 만들기 쉽다는 점, 원자층 수준으로 얇은 두께에서 안정적으로 존재한다는 점 등의 장점으로 인해 기존 실리콘 기반 전자소자의 한계를 극복할 수 있는 차세대 전자소재로 전 세계적인 관심을 받고 있다. 특히, 수 원자 두께의 반도체 채널을 형성할 수 있어서 양자 역학적으로 수송자의 효과적인 구속 및 게이트에 의한 강한 정전기적 제어가 가능하여 빠른 스위칭 속도 및 낮은 누설전류를 가지기 때문에 저전력, 고성능 전자소자 구현에 근본적인 장점을 제공할 수 있다. 하지만, 원자층 반도체는 앞서 언급했듯이 두께가 매우 얇아서 표면/계면 특성이 주변 환경에 민감하게 반응하여 소자의 특성이 저하된다는 단점을 가지고 있다. 특히, 도핑 시 원자층 물질의 격자 내 혹은 심지어 표면에 불가피하게 생성되는 이온화된 불순물에 의한 전하 산란 현상에 의해 고속, 저전력 전자소자 제작이 어려웠다. 이로 인해, 원자층 반도체 기반 초고속 전자소자 개발이 원천적으로 어려웠다.

그림 1. (a) 원거리 변도 도핑을 위해 제작한 밴드 정렬된 원자층 반도체 기반 이종접합 구조의 모식도. (b) 해당 구조의 에너지 밴드 정렬 모식도. 제시된 구조에서는 도핑을 통해 주입된 전자가 층간 이동을 통해 내부의 MoS2 채널 층으로 쉽게 전달되는 반면 공여체는 채널 층과 멀리 떨어질 수 있다.그림 1. (a) 원거리 변조 도핑을 위해 제작한 밴드 정렬된 원자층 반도체 기반 이종접합 구조의 모식도. (b) 해당 구조의 에너지 밴드 정렬 모식도. 제시된 구조에서는 도핑을 통해 주입된 전자가 층간 이동을 통해 내부의 MoS2 채널 층으로 쉽게 전달되는 반면 공여체는 채널 층과 멀리 떨어질 수 있다.

최근 고려대학교 이철호 교수 연구팀은 경희대학교 김영덕 교수 연구팀, 울산과학기술원 정후영 교수 연구팀과의 공동연구를 통해 원자층 반도체 물질의 전하 산란 현상을 억제하면서 전하 농도를 동시에 제어할 수 있는 새로운 도핑 기술을 개발하였다.

그림 2. 변조 도핑 소자와 직접 도핑 소자의 도핑 전(왼쪽)과 후(오른쪽)의 온도에 따른 전하 이동도 변화 양상. 도핑 전에는 두 소자 모두 온도가 감소함에 따라 전하 이동도가 증가하는 양상을 보이지만 도핑 후에는 직접 도핑 소자에서만 저온에서 전하 이동도의 감소양상을 보여준다. 이는 변조 도핑 소자의 경우 이온화된 전하 산란 현상이 억제되었기 때문이다. 그림 2. 변조 도핑 소자와 직접 도핑 소자의 도핑 전(왼쪽)과 후(오른쪽)의 온도에 따른 전하 이동도 변화 양상. 도핑 전에는 두 소자 모두 온도가 감소함에 따라 전하 이동도가 증가하는 양상을 보이지만 도핑 후에는 직접 도핑 소자에서만 저온에서 전하 이동도의 감소양상을 보여준다. 이는 변조 도핑 소자의 경우 이온화된 전하 산란 현상이 억제되었기 때문이다.

연구진은 이를 위해 에너지 밴드구조가 다른 원자층 반도체를 적층한 이종 접합 구조를 제작하여 전하가 이들 층간을 이동하여 원거리 변조 도핑이 가능하게 하였다. 연구팀은 제시한 이종 접합 구조에서 층간 전하 이동이 원활히 이루어지는지를 확인하기 위해 광 발광 및 전기적 특성을 측정하였다. 실험 결과 WSe2/hBN/MoS2 이종 접합 구조에서 층간 전하 이동으로 인해 광 발광 특성이 MoS2 단일 층 대비 발광된 빛의 세기가 줄어듦을 확인할 수 있었고 이는 서로 다른 이차원 물질 간에 전하가 이동되었기 때문이다. 또한 이종 접합 구조에 도핑하였을 시 MoS2 단일 층에서와 마찬가지로 채널의 전기 전도도가 증가하는 것을 확인할 수 있었다. 이는 제시한 이종 접합 구조에서도 채널층으로 사용하는 MoS2 층으로 도핑에 의해 전자가 효율적으로 전달되었기 때문이다. 또한 기존 MoS2 단일 층은 도핑 농도가 증가함에 따라 전하의 이동도가 줄어들었지만 본 연구에서 제시한 이종 접합 구조에서는 도핑 농도가 증가함에 따라 전하의 이동도가 줄어들지 않았다. 특히, 본 연구에서 개발된 변조 도핑법을 적용한 소자에서는 같은 물질에 직접 도핑한 소자에 비해 저온에서 17배 이상 높은 전하 이동도를 보여주었다. 이는 채널 물질에 직접적으로 도핑하는 기존 방식과 달리 도핑 층과 채널 층을 공간적으로 분리하여 이온화된 불순물인 공여체와 전하 수송자를 공간적으로 분리하여 원자층 반도체 내에서 전하가 산란 현상 없이 이동할 수 있기 때문이다. 

이번 연구에서는 MoS2를 채널 층으로 사용하는 소자를 제작하였으나 원자층 반도체 기반 고성능 전자소자 구현 및 실용화를 위해 필수적인 도핑에 관련된 진보된 기술을 제시하였기 때문에 이러한 원리를 응용하면 다양한 원자층 반도체에도 접목할 수 있어 상용화 및 활용성이 높은 매우 중요한 연구 결과이다.



      

Orbital Torque in Magnetic Bilayers


이동준, 정원민, 윤덕현, 민병철, 구현철, 이억재 (KIST), 고동욱, 조대근, 이현우 (POSTECH), 박현종, 고혜원, 이수길, 고경춘, 오정현, 김갑진, 박병국, 이경진 (KAIST), Nature Communication 12, 6710 (2021).


▲오비탈 홀 효과(OHE) 및 오비탈 토크(OT) 개념도: 일반적인 NM-FM 이중 구조체에서는 두 가지 토크 발생 채널이 존재하는데, 첫 번째 채널에서는 오비탈 전류가 NM의 SOC에 의해 스핀 전류로 전환이 되고 스핀 전류가 인접 자기모멘트에 주입이 되면서 스핀 토크(Spin Torque)가 발생한다(기존 SHE에 의한 스핀-토크). 두 번째 채널에서는 오비탈 전류가 인접 자기모멘트에 직접 전달이 되며, FM의 SOC에 의해 스핀 전류로 전환 및 흡수되면서 궤도 토크(Orbital Torque)가 발생한다. ▲오비탈 홀 효과(OHE) 및 오비탈 토크(OT) 개념도: 일반적인 NM-FM 이중 구조체에서는 두 가지 토크 발생 채널이 존재하는데, 첫 번째 채널에서는 오비탈 전류가 NM의 SOC에 의해 스핀 전류로 전환이 되고 스핀 전류가 인접 자기모멘트에 주입이 되면서 스핀 토크(Spin Torque)가 발생한다(기존 SHE에 의한 스핀-토크). 두 번째 채널에서는 오비탈 전류가 인접 자기모멘트에 직접 전달이 되며, FM의 SOC에 의해 스핀 전류로 전환 및 흡수되면서 궤도 토크(Orbital Torque)가 발생한다.

고체에 전하전류를 인가할 때 수직 방향으로 스핀 전류가 발생하는 스핀 홀 효과(spin Hall effect, SHE)는 지난 10여 년 동안 응집 물리학계는 물론 차세대 메모리 및 연산 소자에 관심을 가지는 공학계에서도 주요 화두였다. 예를 들어, Pt, W, Ta 등 전이 금속에서는 결정구조가 공간반전대칭성을 갖고 있음에도 표면이나 계면이 아닌 벌크에서 아주 강한 SHE가 나타나고, 불순물에 의한 산란 등 외제적 mechanism보다는 내부 밴드 구조에 의한 내제적 SHE이 원인임이 많은 실험 연구를 통해 밝혀졌다. 그런데 공간반전대칭성을 가진 전이금속에서는 SHE 생성을 위한 핵심 요소인 스핀-궤도 결합(spin-orbit coupling, SOC)이 각운동량을 생성할 수 없으므로 보다 근본적인 SHE 생성 과정이 존재하여야 한다. 

2008년 일본 나고야 대학의 H. Kontani, T. Tanaka 및 동료들은 전이금속에서 거대오비탈 효과(orbital Hall effect, OHE)가 존재하고, SHE보다 크며 이의 근본적인 현상임을 이론적으로 제시하였다. OHE는, SHE와 비슷하게, 전기장과 수직한 방향으로 흐르는 오비탈 전류를 지칭하며, 물질 내 SOC에 의해 오비탈 전류가 스핀 전류로 변환된다. Hund’s rule이 오비탈과 스핀의 상대적인 방향을 결정하는 방식을 고려하면 이 이론은 Pt의 스핀홀전도도(spin Hall conductivity, SHC)가 양수, Ta와 W의 SHC가 음수임을 훌륭하게 설명하였다. 하지만, 고체 구조 내 대칭성으로 인해 오비탈 각운동량의 기대값이 0인 상태가 되는 오비탈 급랭 효과로 인해 그 동안 오비탈 자성은 중요하지 않다고 여겨져 왔고, 이로 인해 OHE로 인한 고체 내 가장자리에 쌓이는 오비탈 각운동량 축적 또한 미미할 것으로 간주되었다. 그리고 존재한다 하더라도, OHE에 의한 오비탈 축적과 SHE에 의한 스핀 축적은 같은 대칭성을 가지고 있어 둘 사이 구분이 쉽지 않고, 물질 내 SOC으로 인해 서로 상호작용하기 때문에, 오비탈 전류를 실험적으로 관측하는 것은 매우 도전적인 주제였다.

이런 와중에 2018년 본 논문의 저자 중 일부는, 비평형 상태에서 OHE가 안정적으로 나타날 수 있고, 비자성(NM)-자성(FM) 이중 구조체에서 NM에서 생기는 오비탈 전류에 의해 FM에 토크가 발생할 수 있음을 이론적으로 제시하였다. 그림에서와 같이 일반적인 NM-FM 이중 구조체에서는 두 가지 스핀토크 발생 채널이 존재하는데, 첫 번째 채널에서는 오비탈 전류가 NM의 SOC에 의해 스핀 전류로 전환이 되고 이 스핀 전류가 인접 자기모멘트에 주입이 되면서 발생하는 스핀 토크(Spin Torque, ST)이다(기존 SHE에 의한 스핀-토크와 동일). 그리고 두 번째 채널에서는 오비탈 전류가 인접 자기모멘트에 직접 전달이 되며, FM의 SOC에 의해 스핀전류로 전환 및 흡수되면서 발생하는 궤도 토크이다(Orbital Torque, OT). 만약, 잘 알려진 SHC 부호를 가진 NM 물질과 강한 SOC를 가진 FM 이중 구조체에서, OT가 ST와 부호가 반대면서 더 크다면, 우리가 알고 있는 사실과 반대인 유효 SHC 부호를 관측하게 될 것이며, 이는 OT가 존재함을 증명할 수 있는 방법이 된다.

본 연구팀은 음의 SHC를 가진 Ta과 강한 SOC를 가진 Ni로 구성된 이중 구조체에서 양의 유효 SHC를 관측하였는데, 이는 기존 SHE으로 설명이 되지 않는다. Ta은 음의 SOC를 가지고 있기 때문에, 음의 ST을 가진다. 하지만 Ni은 양의 SOC를 가지고 있기 때문에, 양의 OT을 가진다. 제1 원리에 따르면 Ta은 매우 큰 오비탈 전류를 생성시키기 때문에, OT에 의한 크기가 ST의 크기보다 클 수 있다. 관측된 비정상 SHC 부호가 OT에 의한 것인지 검증하기 위하여, Ni에 비해 약한 SOC를 가진 FeB, CoFeB 자성체와의 이중구조체에서 음의 유효 SHC를 관측하였고, 자성체가 Fe, Co, Ni으로 바뀌면서, 유효 SHC 크기가 음에서 양으로 바뀜을 실험적으로 관측하였다. 그리고 계면에서 발생하는 토크 혹은 자성체 자체에서 발생하는 토크 등인지를 확인하기 위하여 여러 컨트롤 실험을 진행하였는데 Ta-Ni 이중구조체에서 발생하는 비정상 SHC 부호가 Ta에서 생성되는 오비탈 전류에 의한 것임을 확인하였다.

이번 연구를 통해, 제안된 지 10년이 지나도 검증이 되지 않았던 OHE를 실험으로 확증하였고 이를 통해 관련 연구에 돌파구가 생길 것으로 기대된다. 그리고 오비탈 전류는 강한 SOC를 가지지 않는 비자성 물질(예를 들어 Ti, Cr)에서도 크게 발생할 수 있기 때문에, 다양한 물질로 연구가 확장될 것으로 사료된다. 



      

Observation of Spin-Dependent Dual Ferromagnetism in Perovskite Ruthenates


한성수, 손병민 (서울대), 김민재 (포항공대), 김정래, 허순상, 김윤식, 경원식, 김민수, 김동한, 김영도, 노태원 (서울대), 심지훈 (포항공대), 김창영 (서울대), Phys. Rev. Lett. 127, 256401 (2021).


▲(a) APRES를 통해 페르미 레벨(좌)과 페르미 레벨 아래 40 meV(우)에서 측정한 Constant energy map. (b) 그림으로 표현된 온도 및 스핀 성분에 따른 밴드의 개형. (c-d) 그림으로 표현된 실공간 내 스핀 성분에 따른 전자들의 움직임.▲(a) APRES를 통해 페르미 레벨(좌)과 페르미 레벨 아래 40 meV(우)에서 측정한 Constant energy map. (b) 그림으로 표현된 온도 및 스핀 성분에 따른 밴드의 개형. (c-d) 그림으로 표현된 실공간 내 스핀 성분에 따른 전자들의 움직임.

응집 물질 물리학 분야에서 강자성의 본질과 기원을 알아내는 것은 지난 수십 년간 활발하게 연구되고 있는 주제 중 하나이다. 응집 물질에서의 강자성을 설명하는 이론은 대개 자기적 성질에 관여하는 전자가 오로지 국소적(Localized)이거나 오로지 유동적(Itinerant)이라고 가정한다. 이러한 해석은 단순한 응집 물질 시스템에서는 잘 맞아 들어가지만, 전자 간 상호작용의 크기가 큰 강상관계 물질의 강자성은 잘 설명하지 못한다. 전자 간 상호작용을 고려했을 때, 전자는 동시에 국소적이거나 유동적일 수도 있기 때문이다. 따라서 상호작용이 복잡한 물질의 강자성을 명확하게 설명하기 위해서는 시스템 내에서 전자의 거동이 어떻게 일어나는지 실험적으로 파악하는 것이 중요하다.

강자성을 띠는 강상관계 물질로, 잘 알려진 SrRuO3(SRO)가 있다. SRO는 두 종류(Localized+Itinerant)의 전자가 모두 강자성에 관여하는 이중 강자성(Dual ferromagnetism)이 존재할 것으로 예상되는 물질 중 하나이다. 실험적으로 관측된 SRO의 비정상 홀 효과와 광 전도도는 유동 전자가 유발하는 강자성에서 기인된 것으로 해석된다. 또한, Ru 이온의 비정수 자기 모멘트는 국소적 전자만 고려했을 때 예측된 것보다 작은 1.5 μB의 값을 가지며, 이 또한 유동 전자에 의한 강자성의 증거이다. 그러나, SRO에 존재하는 상당한 크기의 쿨롱 상호작용(약 2 eV)은 이 시스템 내 전자를 국소화시킬 것이기 때문에, 오롯이 SRO의 강자성이 유동 전자에 의한 것으로 생각할 수 없다. 아직 명확하지 않은 SRO 강자성의 종류를 실험적으로 규명하고, 그에 따른 전자의 거동을 설명할 수 있다면, 보편적인 강상관계 강자성체의 물리를 이해하는 중요한 첫 걸음이 될 것이다.

최근 서울대학교 김창영 교수 연구팀은 스핀 및 각도 분해 광전자 방출 분광법(SARPES)을 이용하여 SRO의 전자 및 스핀 구조를 관측했으며, SRO의 이중 강자성의 직접적인 증거를 확인하였다. 연구진은 페르미 레벨 근처에서 스핀 성분에 따라 갈라진 한 쌍의 밴드를 관측했으며 이는 유동 전자가 일으키는 강자성의 강력한 증거이다. 또한, 페르미 레벨에서 떨어진 높은 에너지 영역에서 관측된 운동량-비의존적 스핀 극성은 SRO에 국소적인 전자가 일으키는 강자성도 존재한다는 사실을 명확하게 보여준다. 

더욱 흥미로운 점은 같은 에너지 영역에서도 전자의 스핀 성분에 따라 그 거동이 달라진다는 것이다. 같은 에너지 레벨에서 상대적으로 다수 스핀 전자(Spin majority electron)가 소수 스핀 전자(Spin minority electron)보다 더 국소적인 성질을 띠고 있음이 관측되었다. 이러한 실험 결과를 설명하기 위해서 전자 간 상호작용을 고려한 DMFT+DFT 계산이 사용되었다. 점유 상태(Occupied state)와 비 점유 상태(Unoccupied state) 간의 상호작용을 고려하면, 전자의 스핀 성분별로 상호작용 크기의 차이가 발생하여 전자 거동의 차이를 유발하는 것이 확인되었으며, 계산 결과가 실험 결과를 잘 설명하고 있다. 해당 상호작용의 결과로 SRO 내 다수 스핀 전자는 국소성, 소수 스핀 전자는 유동성을 띠며, 이러한 전자 거동의 스핀 의존성은 향후 스핀트로닉스 소자의 개발에 응용될 것으로 기대된다. 

이번 연구 결과는 SARPES의 기술적인 한계를 극복하고, 이를 통해 처음으로 강상관계 물질 내 강자성과 전자구조 간의 관계를 실험적으로 제공했다는 점에서 의의가 있다. 이 연구결과를 통해 강상관계 물질의 강자성을 일으키는 보편적인 원리에 대해 더 깊이 이해할 수 있을 것으로 기대된다.



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